《Nature Communications》：Self-driven recycling of spent Li-ion battery materials with electricity generation
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为解决传统废旧锂离子电池(LIBs)回收技术能耗高、化学消耗大且仅能处理单一阴极材料的问题，研究人员提出了一种互补氧化还原介导的回收策略。利用氧化还原靶向液流电池设计，同时处理废旧LiFePO4和层状氧化物阴极材料，在驱动锂离子迁移实现高效浸出(关键金属浸出效率>95%)的同时，还能产生电能，并通过氢循环实现酸碱再生，构成一个无净化学消耗的闭环系统，展现出优于传统湿法冶金工艺的环境与经济潜力。
随着电动汽车和便携式电子设备的普及，全球对锂离子电池(LIBs)的需求激增，随之而来的是大量废旧电池的处理问题。这些“城市矿山”蕴藏着钴、镍、锂等关键金属，是宝贵的二次资源。然而，传统的回收之路并不平坦。主流的湿法冶金回收技术往往只“偏爱”某一种特定类型的废旧阴极材料，比如专注处理三元材料或磷酸铁锂。这种“挑食”的习惯限制了处理能力，且整个过程需要高温煅烧或大量强酸强碱的“猛火猛攻”，不仅能耗巨大，化学试剂消耗也高，还会产生二次污染，引发了严重的环境与经济隐忧。我们迫切需要一种更智能、更环保、更“全能”的回收方案，来应对日益复杂的废旧电池“食材”。因此，研究人员将目光投向了氧化还原反应与液流电池技术，试图在回收关键金属的同时，还能“变废为宝”产生电能，实现一举两得。
这项研究的关键技术方法包括：互补氧化还原介导的回收策略设计；氧化还原靶向液流电池(RFC)系统的构建与应用，该系统以废旧LiFePO4(LFP)为阳极原料，以废旧层状氧化物(如LiNixCoyMnzO2， NCM)为阴极原料；利用氢循环技术实现系统中酸和碱的再生，从而构建闭环运行体系。
研究结果
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系统设计与工作原理
研究人员设计了一个基于互补氧化还原介导策略的液流电池系统。其核心在于利用两对匹配的氧化还原媒介体。在阳极侧，媒介体A氧化态(MedAox)从废旧LFP中提取锂离子和电子，自身被还原(MedAred)，实现了LFP的氧化浸出。在阴极侧，媒介体B还原态(MedBred)将电子传递给废旧层状氧化物中的高价金属离子(如Ni3+/4+, Co3+)，使其还原溶解，同时自身被氧化(MedBox)。两个半反应通过外电路连接，电子流动驱动了锂离子通过离子交换膜从阳极液向阴极液迁移，并在此过程中对外输出电能。
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高效的金属浸出与同步产电
实验结果表明，该策略对两种废旧阴极材料中的关键金属均实现了高效浸出。对于废旧LFP，锂(Li)和铁(Fe)的浸出效率均超过95%。对于废旧层状氧化物NCM，镍(Ni)、钴(Co)、锰(Mn)和锂(Li)的浸出效率也都超过了95%。更重要的是，这个浸出过程不是一个耗能过程，而是一个产能过程。系统在运行期间持续稳定地输出电能。理论计算表明，处理1万吨电池黑粉（black mass），该系统每年可产生高达246兆瓦时(MWh)的电能。
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环境效益评估：二氧化碳固定潜力
除了回收金属和产电，该过程还展现出意想不到的环境效益。在阴极侧的还原浸出过程中，媒介体的氧化反应会消耗质子(H+)，导致阴极液的pH值升高。在碱性环境中，溶液中的二氧化碳(CO2)会以碳酸盐的形式被固定下来。计算显示，每处理1万吨黑粉，该系统每年可固定约1，066吨二氧化碳，相当于为回收过程增添了一层“碳捕获”功能。
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闭环运行与化学再生
为了实现真正的可持续和无净化学消耗，研究人员引入了氢(H2)循环来再生系统中消耗的酸碱。在阳极，还原态媒介体MedAred可以被氧气(O2)再氧化，同时产生H2O；或者，通过一个耦合的电化学氢循环，利用产生的部分电能将水电解产生H2，H2再用于还原某些中间产物或调节pH。在阴极，通过类似的机制，利用H2将氧化态媒介体MedBox还原再生，并在此过程中消耗质子，从而再生出碱。这个巧妙的循环设计使得整个系统除了初始添加的媒介体和反应物外，在长期运行中无需额外补充酸或碱，形成了一个内部的物质循环闭环。
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技术经济分析与比较优势
通过与传统的湿法冶金回收工艺进行技术经济分析对比，这项研究提出的新策略显示出显著的优势。传统方法严重依赖外部能源输入和大量的化学试剂（如酸、碱、沉淀剂），且通常只能处理单一类型材料。而新策略能够同时处理两种主流废旧阴极材料(LFP和NCM)，在回收金属的同时输出电能，并固定CO2，化学试剂通过内部循环再生。这些特点使得新策略在预期投资回报、运营成本以及环境足迹（如碳减排）方面都具有更佳的潜力。
结论与意义
本研究成功提出并验证了一种基于互补氧化还原介导和液流电池技术的废旧锂离子电池回收新范式。该策略创新性地将废旧LFP和层状氧化物作为一对互补的电极原料集成到一个电化学系统中，不仅实现了对多种关键金属超过95%的高效、选择性浸出，还同步将电池材料中残留的化学能转化为有用的电能输出。系统内集成的氢循环机制确保了酸碱试剂的再生，实现了近乎零化学消耗的闭环运行，同时整个过程还展现出可观的二氧化碳固定能力。发表在《Nature Communications》上的这项研究，从原理上突破了传统回收技术能耗高、污染大、原料适应性单一的瓶颈，为实现低成本、低环境冲击、高资源化率的可持续电池回收提供了一条极具前景的新路径。它将废弃物资源化与清洁能源生产相结合，代表了循环经济和绿色化学领域的一个重要进展，对未来大规模动力电池回收产业的升级具有重要的指导意义。
