利用可再生能源驱动的电催化水分解是生产高纯度氢气的最有前景的途径，但其发展受到高能耗的限制[[1], [2], [3], [4]]。开发能够加速缓慢的氧演化反应（OER）动力学的活性电极可以提高电解效率，显著降低能量输入[[5], [6], [7], [8]]。然而，水电解的操作条件（包括快速流动的液体电解质和强烈的气泡）增加了开发既具有优异催化性能又耐用的电极的挑战[[9], [10], [11], [12]]。
基于镍的催化电极在工业碱性水电解中得到了广泛应用，因其成本低且OER催化活性适中[[13], [14], [15], [16], [17]]。然而，单个Ni(OH)2的固有OER活性并不令人满意，因为它会过度吸附含氧中间体（OH?, O?），从而导致速率决定步骤（RDS）的能量障碍较高[18]。因此，调节镍的电子结构是一种优化中间体吸附并提高OER活性的有前景策略[[19], [20], [21], [22], [23], [24]]。最近的研究表明，构建含镍的异质结构是一种有效的方法，可以改善固有的催化活性并减少Ni(OH)2的聚集[[25], [26], [27], [28], [29]]。通常，基于CoOOH/NiOOH的异质结表现出高的催化性能[[30], [31], [32], [33]]。然而，这类异质结在原位电化学转化过程中的稳定性仍然是一个关键挑战[34]。除了修饰固有位点的活性外，电极设计的另一个目标是最大化活性位点的可用性。镍泡沫（NF）可以作为构建自支撑电极的有效基底，这些电极具有分散的活性镍物种和发达的质量传输通道[[35], [36], [37], [38], [39], [40], [41], [42], [43], [44]]。然而，NF与沉积的催化剂层之间的相互作用较弱，因此不可避免地会导致催化剂脱落，尤其是在典型的涉及气泡的OER反应中，从而导致活性迅速下降和电极电阻增加[[45], [46], [47], [48], [49]]。这些限制不利地影响了操作效率，并增加了水电解的成本。因此，迫切需要设计具有优异活性和稳定性的自支撑NF基催化剂，以生产和开发低成本的绿色氢气[10,50]。
在这项工作中，我们通过将催化剂层的布局从传统的2D平面结构转变为3D多孔结构（方案1），设计并制备了一种坚固的、层次多孔的电极。三维镍泡沫基底（3D NF）发达的多孔框架为负载的CoMoOx/Ni(OH)2催化剂提供了丰富的锚定位点，使得形成的层均匀分散且牢固附着。精确构建了掺钼的CoOx/Ni(OH)2异质结构（CoMoOx/Ni(OH)2），其中掺入的钼物种有助于动态调节相变并在运行过程中稳定活性CoOOH/NiOOH相。这种特定结构不仅促进了基底与支撑异质结构之间的强相互作用，还确保了CoMoOx/Ni(OH)2在OER条件下的快速电化学激活。电子调制的协同作用、增强的质量/电子传输以及改善的导电性共同促进了3D CoMoOx@Ni(OH)2电极的优异电催化活性和长期耐用性。这项工作为工业化开发坚固的电极提供了一个可行的平台。
