《Journal of Colloid and Interface Science》：Dual-mode COFs@CNTs-based hydrogel: real-time motion monitoring and efficient solar desalination
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本工作开发了一种基于COFs的多功能水凝胶VCOF-1@CNT-Gel，作为共价交联剂显著提升了电导率（97.3%光吸收）和机械稳定性。该材料兼具应变传感器功能（最大应变300%，灵敏度1.4-3.2）和太阳能蒸发功能（蒸发速率2.21 kg·m?2·h?1，光热效率超90%），并表现出优异的光催化降解能力，在海水淡化和大农业灌溉中验证有效。
鲍秋仪|赵玉珍|朱亚伟|陈一军|余欣欣|王维娜|夏萌|肖娟秀|陈琦
海南大学海洋技术与装备学院、生态学院、化学与化学工程学院，海口570228，中国
摘要
水凝胶因其潜在的应用价值（如可穿戴电子设备和太阳能驱动的水蒸发）而受到了广泛关注。在本研究中，我们开发了一种基于共价有机框架（COFs）的多功能水凝胶（VCOF-1@CNT-Gel），其中使用了乙烯基功能化的COFs复合材料（VCOF-1@CNT）作为共价交联剂。这种创新设计优化了电导率和光吸收性能（97.3%）。一方面，VCOF-1@CNT-Gel可以作为应变传感器使用，其工作应变范围可达300%，具有高灵敏度和应变依赖性（量程系数可调，范围为1.4至3.2），并且响应速度快（<200毫秒），能够精确监测各种人体运动。另一方面，在一太阳光照条件下，VCOF-1@CNT-Gel蒸发器的蒸发速率为2.21千克·米?2·小时?1，同时光热效率超过90%。在太阳能海水淡化过程中，VCOF-1@CNT的优异光催化活性使其具有出色的光催化降解能力。户外测试进一步验证了其在海水淡化和农业灌溉中的有效性，能够产生支持植物健康生长的淡水。这些结果表明，VCOF-1@CNT-Gel水凝胶在可穿戴电子、太阳能水净化和农业发展方面具有巨大潜力。
引言
能够通过可测量的电信号精确检测和量化外部刺激的柔性传感器，是先进智能可穿戴技术发展中的关键组件。与传统柔性可穿戴传感器相比，水凝胶因其优异的导电性、柔韧性和可伸展性而备受关注[1]、[2]。通常情况下，大多数水凝胶本身不具备导电性，因此需要适当且高效地构建导电水凝胶以满足柔性电子设备的需求[3]、[4]。迄今为止，赋予水凝胶导电性的最有效和广泛使用的方法是引入导电填料。例如，Hardman等人[5]使用炭黑和明胶制备了一种导电水凝胶传感器，表现出出色的灵敏度和快速响应时间，能够有效监测和识别微妙的人体运动。Wang等人[6]通过将氧化石墨烯（GO）引入聚丙烯酰胺网络中，制备了具有特定可伸展性（768%）和断裂强度（197千帕）的导电水凝胶。Gu等人[7]报道了一种与碳纳米管（CNTs）混合的聚乙烯醇（PVA）水凝胶，这种水凝胶具有优异的可伸展性、自修复能力和导电性（2.8×10?3西门子·米?1）。因此，将导电碳填料掺入水凝胶是提高其导电性的有效策略。然而，由于碳材料与水凝胶聚合物网络之间的界面结合能较弱，常常导致机械强度下降，从而限制了它们的实际应用。
淡水资源的短缺是一个紧迫的全球性挑战，对人类生产和生活产生了重大影响。在缓解这一问题的多种策略中，太阳能驱动的水蒸发技术（通过海水和废水生产清洁水）被视为最具前景和可持续的方法之一[8]、[9]。基于水凝胶的蒸发器因其简单的制备工艺和出色的可扩展性而特别值得关注。水凝胶内的亲水聚合物网络和多孔结构显著增强了其吸水能力，降低了水蒸发所需的焓[10]、[11]。此外，水凝胶平台为结合光热材料提供了多功能基质，以提高光吸收和光热转换效率。特别是共价有机框架（COFs）这一新兴的半导体光热材料类别，在基于水凝胶的太阳能蒸发系统中受到了广泛关注，因为它们具有高孔隙率以及可调的结构和功能[12]、[13]。例如，Xia等人[14]通过将基于COFs的复合光热材料掺入聚乙烯醇水凝胶中，制备了一种太阳能蒸发器，在一太阳光照条件下的蒸发速率为2.31千克·米?2·小时?1。Lu等人[15]通过在壳聚糖水凝胶上涂覆金属酞菁基COFs，制备了一种蒸发速率为3.42千克·米?2·小时?1、能量效率为82.4%的太阳能蒸发器。除了纯蒸发功能外，基于COFs的水凝胶还被设计为多功能平台，用于污染物降解和促进伤口愈合[16]。尽管取得了这些进展，但COFs与水凝胶网络之间的相互作用主要依赖于物理吸附或弱化学作用（如氢键），这可能导致COFs从水凝胶基质中脱落，从而影响蒸发器的长期耐用性和可扩展性。多功能水凝胶经常面临类似的界面限制，并且在实际应用中缺乏验证[17]、[18]。因此，迫切需要一种结合太阳能蒸发、污染物降解和其他附加功能的绿色集成系统，以实现强界面耦合和多功能协同效应。
为了解决上述问题，我们利用乙烯基功能化的COFs复合材料（VCOF-1@CNT）作为共价交联剂，开发了一种共价交联的多功能VCOF-1@CNT-Gel水凝胶。如图1所示，首先使用2,5-二乙烯基邻苯二甲醛（DTA）、三甲基-1,3,5-三嗪（TMTA）和氨基功能化的碳纳米管（NH2-CNTs）通过可逆的水热亚胺缩合反应合成了VCOF-1@CNT复合材料。随后，通过简单的自由基聚合反应构建了VCOF-1@CNT-Gel水凝胶网络，实现了VCOF-1@CNT与聚丙烯酸（PAA）的共价交联。得益于VCOF-1@CNT复合材料的定制功能以及VCOF-1@CNT复合材料与PAA大分子之间的强共价键，所得到的VCOF-1@CNT-Gel不仅表现出优异的稳定性，用于监测人体活动，还在太阳能驱动的清洁水生产中表现出色。
材料与试剂
2,5-二乙烯基邻苯二甲醛（DTA）、1,4-二甲基苯（DFB）和三甲基-1,3,5-三嗪（TMTA）购自吉林中国科学院延边技术有限公司。氨基功能化的多壁碳纳米管（MWCNTs）（纯度>95%）购自南京先锋纳米材料技术有限公司。丙烯酸（AA，纯度>99%）购自Aladdin Chemistry有限公司。KOH和过硫酸铵（APS）购自Macklin公司。
VCOF-1@CNT和VCOF-1@CNT-gel的制备
VCOF-1@CNT的制备采用了之前的
水凝胶的合成与表征
为了确认VCOF-1@CNT复合交联剂的成功合成，进行了FT-IR光谱和TEM表征。FT-IR光谱显示，在引入VCOF-1后，VCOF-1@CNT在3112厘米?1处出现一个峰，对应于C-C键的伸缩振动（图S1）。同时，TEM分析显示VCOF-1的厚度约为25纳米，均匀地覆盖在CNT基底上（图2a和图S2）。此外，内部
结论
总之，我们成功开发了一种基于共价有机框架（COFs）的水凝胶（VCOF-1@CNT-Gel），使用乙烯基功能化的COFs复合材料作为交联剂。作为柔性应变传感器使用时，该水凝胶具有宽检测范围（可达300%）、高灵敏度和应变依赖性（量程系数可调，范围为1.4至3.2），以及快速响应时间（<200毫秒），能够稳定实时监测人体运动。同时，由于其优异的光
CRediT作者贡献声明
鲍秋仪：撰写 – 审稿与编辑，撰写 – 原稿，方法学，概念构思。赵玉珍：撰写 – 原稿，正式分析。朱亚伟：验证，正式分析。陈一军：撰写 – 审稿与编辑，监督。余欣欣：正式分析，数据管理。王维娜：正式分析，数据管理。夏萌：撰写 – 审稿与编辑，正式分析，数据管理。肖娟秀：撰写 – 审稿与编辑，监督。陈琦：监督，方法学。
利益冲突声明
作者声明他们没有已知的财务利益或个人关系可能影响本文所述的工作。
致谢
本研究得到了海南省科技专项基金（ZDYF2026SHFZ236和ZDYF2022SHFZ299）、国家自然科学基金（项目编号52303050和52063014）以及中国博士后科学基金（项目编号GZC20230650和2024MD763974）的支持。
