利用贝叶斯推断来预测过去和未来的硝酸盐浓度

《Journal of Contaminant Hydrology》：Bayesian inference to predict past and future nitrate concentrations

硝酸盐管理中的滞后效应整合采用贝叶斯推断模型快速预测地下水硝酸盐浓度，验证显示其检测效率较传统方法提升显著，适用于新西兰复杂地质条件下的硝酸盐动态评估与管理决策支持。

　　

马特·杜蒙|康纳·克莱里|理查德·麦克道威尔

Komanawa Solutions有限公司，4 Ash街，基督城，8011，坎特伯雷，新西兰

摘要

严格考虑管理措施与水质变化之间的滞后时间对于更好地管理地下水中的NO₃-N（硝酸盐氮）至关重要。我们提出了一个基于数据的贝叶斯推断模型。该模型结合了集总参数年龄模型和测量的NO₃-N浓度，以估算几乎没有反硝化作用的系统中的历史和未来NO₃-N浓度。数值实验表明，该模型具有相当的准确性。与频率主义方法相比，它可以加速检测NO₃-N减少的效果，并提高检测到的效果大小。例如，当平均停留时间超过10年时，该模型能检测到20%–60%的真实效果，而频率主义方法只能检测到5%–25%。利用该模型对新西兰所有具有年龄数据的地下水站点进行预测，我们发现新西兰的NO₃-N浓度将显著增加，20%的监测井在稳态下将超过饮用水标准。为了保持目前15%的井符合标准，需要将NO₃-N减少20%或更多。与传统方法相比，该模型允许更快、成本更低的研究，并且所需的数据量更少。我们发现，该模型是将滞后时间纳入NO₃-N管理决策的有用工具，可用于测试关于历史土地管理的假设，并提供支持决策的平行证据。

引言

农业用地中NO₃-N的渗漏是一个重要的环境问题（McDowell等人，2020年；Camargo等人，2005年；Horak等人，2019年；Ward等人，2018年；Richards等人，2022年；Schullehner等人，2018年）。有效的NO₃-N管理受到NO₃-N储存、传输时间和时间混合的影响，这些因素共同导致从土地渗漏到下游地下水检测之间的滞后时间很长（Suckow，2014年）。地下水的滞后时间可以从几天到几百年不等，这可能会影响NO₃-N管理措施的检测效果（Ascott等人，2016年；Ascott等人，2017年；Ascott等人，2021年；Dumont等人，2024年）。如果无法检测到措施的效果，就很难说服农民自愿改变做法以减少渗漏，或者如果需要通过政策来减少渗漏，则难以采取补救措施。

不幸的是，纳入滞后时间具有挑战性且通常成本高昂——利益相关者往往必须在包含滞后时间的复杂过程模型和更简单的稳态模型之间做出选择，并在事后考虑滞后时间的影响（Chen等人，2018年；Ascott等人，2021年）。这两种方法都有显著的局限性，可能会带来政策错误并降低利益相关者的信心。对于稳态解决方案，模型预测浓度与实际测量浓度之间的差异可以归因于滞后时间或模型误差。复杂的物理模型（如MODFLOW + MT3DMS）可以清晰地模拟相关过程，有时是处理非常复杂系统（例如，显著的反应性传输）的唯一选择（例如，Prommer等人，2003年；Matiatos等人，2019年；Sullivan等人，2019年）。这些物理模型通常需要根据观测数据进行优化以约束参数并减少不确定性。运输模型的运行时间通常很长，而且模型通常不是唯一的，这意味着充分探索参数空间的计算成本可能非常高（Moore和Doherty，2006年；Doherty和Christensen，2011年；Doherty和Moore，2020年；Hunt等人，2021年）。根据我们的经验，开发物理模型通常需要几个月甚至几年的时间，成本往往在五位数到六位数的范围内（美元）。此外，物理模型通常是前向模型，依赖于不确定的输入数据集和/或多个模型。例如，历史NO₃-N渗漏率的估计通常不可用，通常是推断出来的，或者即使进行了建模，也依赖于高度不确定的输入数据集，如历史灌溉、土地利用和放牧率估计（Moore等人，2006年；Ray等人，2012年；MacLeod和Moller，2006年；Ozdogan等人，2010年；Erb等人，2013年；Forejt等人，2018年）。在新西兰常用的NO₃-N渗漏估计模型是OVERSEER模型（Freeman等人，2016年），但该模型在1990年之前基本上不可用（Ausseil和Manderson，2018年；Dymond等人，2013年）。然后必须将OVERSEER或其他NO₃-N负荷模型的绝对结果与地下水流动（如MODFLOW）和运输模型（MT3D-MS）结合起来，以估计井中的NO₃-N浓度。这种“模型堆栈”会产生累积的不确定性，因为每个模型都存在不确定性、非唯一性，有时在方法上也不够透明（Ausseil和Manderson，2018年；Dymond等人，2013年；Etheridge等人，2018年；Moore和Doherty，2005年；Moore和Doherty，2006年；Doherty和Moore，2020年；Upton，2024年）。

基于数据和简化的过程建模方法可能提供了一种更易于将滞后时间纳入决策的方法（例如，Asher等人，2015年；Rawat等人，2022年；Banerjee等人，2023年）。用于确定地下水滞后时间（即地下水传输时间/地下水年龄）的基本测量数据是环境示踪剂，如氚和氯氟烃。这些示踪剂通常通过优化集总参数模型来解释，这些模型是对地下水年龄分布的数学简化描述（例如，Ma?oszewski和Zuber，1982年；Maloszewski和Zuber，1996年；Stewart，2012年；Morgenstern和Daughney，2012年；Suckow，2014年；Dumont等人，2024年）。一旦优化，这些模型就可以提供一种简单有效的方法来预测受体（例如，井）处的示踪剂浓度，同时考虑滞后时间的影响。历史NO₃-N浓度可以被视为一个逆问题，我们知道受体处的测量NO₃-N浓度和地下水的年龄分布，我们想要估计源处的历史NO₃-N渗漏浓度。重要的是，污染物必须表现出保守行为（即，污染物浓度的变化仅来自稀释、平流和扩散），这种方法才有效。然后可以使用贝叶斯推断方法解决这个逆问题，该方法提供了一个框架，将先验知识（例如，专家判断）与测量数据结合起来，并在水和NO₃-N管理中得到广泛应用（例如，Laloy和Vrugt，2012年；Alikhani等人，2016年；Massoudieh等人，2014年；Ransom等人，2018年；Woodward等人，2017年；Kim等人，2015年）。一旦解决，逆问题就可以提供一种预测历史和未来NO₃-N浓度的机制。

在这里，我们旨在通过开发并验证一个简单、快速且易于使用的基于数据的模型来支持将滞后时间纳入NO₃-N管理中，该模型可以根据测量的NO₃-N浓度和模型化的受体年龄分布来估计历史NO₃-N渗漏浓度。该模型提供了一种数据驱动的方法来解释NO₃-N动态，不依赖于任何上游模型，不需要详细的历史土地利用和/或管理数据，可用于测试土地利用和渗漏假设。我们进行了一系列数值实验来验证该模型，并评估该模型提高NO₃-N浓度变化检测能力的能力。最后，我们通过一个新西兰范围内的案例研究展示了该模型的价值，该研究估计了287口地下水井的历史NO₃-N源浓度，并预测了在多种NO₃-N缓解情景下的稳态NO₃-N浓度。新西兰是一个理想的案例研究，因为它有许多具有年龄数据的井，农业用地面积大，许多井中的NO₃-N浓度正在增加，且地下水主要是氧化状态，反硝化作用很小（Burbery，2018年；Wilson等人，2020年；White等人，2019年；Rogers等人，2025年）。如果得到验证，BASE模型提供了一种低成本、易于使用且快速的方法，可以将滞后时间纳入NO₃-N管理决策中，填补当前昂贵物理模型留下的空白，并/或在需要此类模型时支持物理模型的开发。

模型片段

贝叶斯推断模型

推断模型BASE仅基于受体的NO₃-N时间序列和年龄分布，预测一个或多个受体源区域的平均历史NO₃-N渗漏通量。受体被定义为测量点，其NO₃-N浓度随时间测量，并主要受长期渗漏和传输过程的影响。受体可以包括地下水井、泉水，以及经过短期处理后的地表水源。

模型应用示例

在这里，我们提供了BASE模型应用于新西兰坎特伯雷一口井的结果，以说明单个模型的输出（图2）。该模型对测量的NO₃-N浓度有很好的拟合度，RMSE为0.27 mgL^-1。Wasserstein极限标记了POI（感兴趣区域），在此定义为包含测量提供信息90%的时期。在POI期间，特定的Wasserstein距离会变化，但在这一范围内

贝叶斯推断模型在支持硝酸盐管理中的实用性

数值实验表明，从理论角度来看，BASE模型足够稳健，可以用于决策支持。模型预测的误差与其他用于预测NO₃-N浓度的模型（例如，Durney等人，2025年；Rahmati等人，2019年）的不确定性范围内，包括本研究中报告的OVERSEER模型的传播RMSE（1.88 mgL^-1）。这里报告的BASE不确定性不包括基于集总参数的年龄分布的不确定性

结论

我们开发并测试了一个轻量级的贝叶斯推断模型BASE，该模型可以根据受体（例如，地下水井）的污染物浓度和年龄示踪剂记录来预测过去和未来的地下水污染物浓度。基本假设包括：固定的源区域、准确的年龄分布、污染物浓度仅受稀释、平流和扩散的影响，以及先验包含真实的源浓度。该模型非常轻量级

CRediT作者贡献声明

马特·杜蒙：撰写——审阅与编辑，撰写——初稿，软件，方法论，形式分析，概念化。康纳·克莱里：撰写——审阅与编辑，撰写——初稿，软件，方法论，形式分析。理查德·麦克道威尔：撰写——审阅与编辑，资金获取，概念化。

出版同意

所有作者均同意将本手稿发表在《污染物水文学杂志》上。

伦理批准和参与同意

不适用。

关于写作过程中生成式AI和AI辅助技术的声明

在准备这项工作时，作者使用了GitHub Co-pilot来完成代码。使用此工具/服务后，作者根据需要审阅和编辑了内容，并对出版物的内容承担全部责任。

资助

撰写本手稿的资助来自我们的土地和水资源国家科学挑战 （商业、创新和就业部的合同C10X1507）。

利益冲突声明

作者声明以下财务利益/个人关系可能被视为潜在的利益冲突：马特·杜蒙、理查德·麦克道威尔、康纳·克莱里报告称他们获得了新西兰商业创新和就业部的财务支持。如果有其他作者，他们声明没有已知的财务利益或个人关系可能影响本文所述的工作。

致谢

我们要感谢新西兰地区委员会和地质与核科学机构提供了本研究中使用的地下水硝酸盐和年龄示踪数据。