惯性旋转的大磁性纳米颗粒的磁响应

《Journal of Magnetism and Magnetic Materials》：Magnetic response of inertially rotating large magnetic nanoparticles

本研究通过耦合Landau-Lifshitz-Gilbert方程和欧拉旋转方程，分析了球形和平面圆柱形磁性纳米颗粒在粘滞介质中的动态磁响应，发现惯性效应导致低频磁化率幅值发散，为设计负磁导率介质和微波吸收材料提供了理论依据。

　　

安德烈·雅努特卡（Andrzej Janutka）

弗罗茨瓦夫科技大学理论物理系，波兰弗罗茨瓦夫 50-370

摘要

通过线性化耦合的朗道-利夫希茨-吉尔伯特（Landau-Lifshitz-Gilbert）方程和欧拉旋转（Euler rotation）方程，研究了单畴磁性纳米颗粒的动态磁响应，而没有采用刚性偶极子近似（即不固定磁化强度相对于材料坐标系的旋转）。我们定量评估了由钴、铁或磁铁矿制成的球形和扁平圆柱形单磁性纳米颗粒的磁化率频率依赖性。所研究的纳米颗粒具有最大尺寸，这有利于其保持单畴磁化状态。惯性对响应幅度的影响显著：随着频率的降低，响应幅度会发散（而根据斯努克定律（Snoek’s law），固定不动的磁性颗粒或块状磁体的磁化率在零频率极限下趋于一个有限的正值）。这种低频特性可以用于设计磁性纳米流体、纳米凝胶或磁性多孔纳米复合材料，以制造负磁导率介质（metacomposites）或用于长波长应用的无线电波吸收介质。

引言

在研究磁性纳米颗粒（MNP）复合材料的方向中，一个正在发展的方向是基于多孔碳结构的微波吸收材料和负磁导率（具有负实部磁导率）材料（metacomposites）的探索。关于基于碳的吸收材料响应的大部分数据集中在GHz频率范围内（接近MNP的自然共振和交换铁磁共振频率）[1]、[2]、[3]、[4]，而基于碳的负磁导率复合材料则在亚GHz频率范围内进行研究，这与磁性（抗磁性）响应的特定渗透机制有关[5]、[6]、[7]。尽管已经开发了大量优化MNP表面以增强微波吸收的方法[8]、[9]，但关于颗粒与碳/有机基质的锚定及其旋转运动的信息却很少，特别是关于颗粒与基质的摩擦可能对磁性纳米复合材料的动态响应产生的影响。在专注于kHz和亚MHz频率范围的磁热疗研究中，MNP的双重磁性和旋转响应问题是一个固有的问题。该领域的一个普遍观察结果是，磁能转换为热能的效率强烈依赖于MNP表面的工程化处理[10]、[11]，从而依赖于MNP旋转的粘性阻尼。在驱动场频率足够低且磁晶各向异性较强的情况下，磁化强度相对于材料参考系的动态行为受到限制，颗粒旋转对磁矩演变的主要影响与非磁性摩擦有关。预计在驱动场的高（无线电）频率下，尽管低于铁磁共振（FMR）频率范围（对应于MHz频率范围），MNP惯性的额外效应将变得显著[12]。

先前已经讨论了在惯性存在下的磁响应，特别是针对封装在大型表面活性剂涂层中的非常小的纳米颗粒（直径为单个纳米级）的“双球模型”[13]、[14]。由于磁能相对于热能较低，这类纳米颗粒的磁化动态主要受热波动支配。较大纳米颗粒的惯性动态在“刚性偶极子近似”（对应于高磁能屏障和强各向异性）的不同版本中得到了处理[15]，其主要后果是非磁性阻尼通道的存在[16]。在刚性偶极子近似下，可以使用惯性朗道-利夫希茨-吉尔伯特（LLG）方程[17]、[18]、[19]有效地描述纳米颗粒的宏观自旋演化。在[20]中，当MNP的惯性矩趋于零时，刚性偶极子方法的合理性得到了证明[21]。然而，对于直径几十纳米的MNP，即使在强晶体各向异性存在的情况下，刚性偶极子方法也可能不适用，因为这些颗粒仍可能保持单畴状态，超顺磁状态则超出了[22]、[23]中的定义范围。

本研究的目的是确定粘性介质中单个MNP的磁响应函数与频率的关系，超越刚性偶极子近似，从而包括磁化强度相对于材料坐标系的旋转。我们建立了耦合磁化（LLG方程）和机械旋转（欧拉方程）的动态方程，并将其线性化，以磁化强度的分量和机械旋转参数（角度）表示。研究表明，在远低于FMR点的频率范围内，机械旋转能够显著改变MNP的线性磁化率，且这种改变高度依赖于颗粒的形状。由于颗粒的惯性，在该频率范围内，动态磁导率的实部和虚部可能是负的。因此，在一定的无线电频率范围内，MNP在制造负磁导率介质（metacomposites）以及辐射衰减/放大介质方面具有应用价值。

第2节中，我们建立了包括旋转自由度的粘性介质中磁性颗粒的动态模型。第3节评估了球形和圆柱形磁性颗粒的线性磁响应。第4节提出了结论。

模型

初步假设。 我们考虑一个均匀磁化的球形纳米颗粒，具有晶体磁各向异性，悬浮在流体中。该颗粒在空间上受到限制，可以自由旋转而不改变其质心的位置。温度驱动颗粒轴线方向的波动以及颗粒磁化强度与其易轴的偏差，尽管所考虑的MNP相对较大且较重，这

球形颗粒的线性响应

对于球形磁性颗粒（$\stackrel{?}{I}=I\stackrel{?}{1}$），我们围绕平衡状态在线性化运动方程组，用动态变量$\delta m$$\stackrel{?}{\Phi }$$m^{\prime }+\delta m^{\prime }$和$\delta m=\stackrel{?}{R}\delta m^{\prime }$，得到$I{\stackrel{?}{\Phi }}_{\perp }?4KV{\stackrel{?}{\Phi }}_{\perp }+2KVk\times \delta m。$ 通过解方程（6a）–（6b），我们考虑了$k$向量随时间的依赖性（其时间导数为$\stackrel{?}{k}=?\Theta \times k$），并对热波动进行了平均处理。这导致我们得到$\delta \stackrel{?}{m}?\perp \times k=?{\gamma }_0\frac{2K}{{\mu }_{0}M}k\times \delta \stackrel{?}{m}\perp \times k?{\gamma }_0\frac{4K}{{\mu }_{0}M}k\times \delta \stackrel{?}{m}+{\gamma }_0\frac{4K}{{\mu }_0}$

结论

我们评估了与单畴磁化状态相关的球形和扁平圆柱形MNP在最大尺寸下的动态磁化率（针对钴、铁和磁铁矿），同时考虑了颗粒旋转的惯性。所研究的MNP足够大，可以忽略纳米颗粒磁化的热波动，而在室温下（远低于居里点），MNP内部的局部波动很小。

利益冲突声明

作者声明他们没有已知的竞争性财务利益或个人关系可能会影响本文报告的工作。