《Science of The Total Environment》：Influence of subsurface heterogeneity on the occurrence of shallow-depth arsenic and manganese safe groundwater in the Ganga River basin of South Asia
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本研究探讨恒河盆地浅层地下水砷、锰污染的地质与地球化学机制，通过分析75个钻孔和166个地下水样本，发现沉积颜色受区域地质差异影响，铁、砷、锰迁移过程相互关联，提出红氧化还原状态重叠形成的“滞后期”概念模型，揭示区域地质演变对含水层结构及污染物分布的调控作用，为可持续管理提供科学依据。
Tridip Bhowmik|Spandan Naskar|Oindrila Bose|Kanhaiya Kumar|Maya Jha|Nupur Bose|Chander Kumar Singh|Ashok Ghosh|Probal Sengupta|Prosun Bhattacharya|Abhijit Mukherjee
印度理工学院卡拉格普尔分校环境科学与工程学院，印度西孟加拉邦卡拉格普尔，721302
摘要
南亚跨界恒河流域的浅层地下水中砷（As）和锰（Mn）浓度升高，严重影响了人类的饮用水安全。这些污染物的分布不均给清洁水源的获取带来了重大挑战。本研究探讨了地质和地球化学因素如何影响浅层含水层中砷和锰的安全地下水动态。通过使用来自3个研究区域的钻孔数据（n = 75个）开发的水文地层模型，发现从恒河中游到下游的沉积模式存在异质性。地下水（n = 166个样本）和沉积物（n约1300个样本）的分析表明，沉积物颜色（作为砷安全地下水的地球化学指标）受到地质因素导致的沉积差异的限制。多变量统计分析显示，铁（Fe）、砷（As）和锰（Mn）的迁移过程之间存在相互关联，其中砷的浓度与氧化还原变量的相关性更强。我们提出了一个概念模型，认为铁和锰的还原态重叠会形成“滞后阶段”，从而产生砷和锰安全地下水形成的条件。研究结果表明，由于流域的地质动态演变，地下异质性导致了氧化还原区的变化，进而影响了地下水中铁、锰和砷的浓度。本研究提供了对这些地质污染物的区域尺度迁移机制的全面理解，有助于制定可持续地下水管理的决策。
引言
全球有超过3亿人依赖地下水作为饮用水来源，其中南亚地区就有超过1亿人受到砷污染的威胁（Mukherjee等人，2024年），这一现象被称为“人类历史上最大规模的中毒事件”（Smith等人，2000年）。印度和孟加拉国的跨界恒河流域，包括最大的河流沉积盆地——孟加拉盆地，是南亚污染最严重的地区之一（Alam等人，2002年；Chowdhury等人，2000年；Harvey等人，2006年；Hassan等人，2005年；Kinniburgh和Smedley，2001年；Ravenscroft等人，2005年）。孟加拉盆地的大部分地区地下水中砷含量较高，研究人员对其污染物的存在、迁移和传输机制进行了深入研究（Burgess等人，2010年；Mihajlov等人，2020年；Mukherjee等人，2008年；Mukherjee和Fryar，2008年；Van Geen等人，2008年）。过去三十年间实施了多种缓解策略，但效果不佳，社会接受度低，以及治理和实施方面的差距限制了这些措施的长期成功（Bhowmik等人，2022年；Johnston等人，2014年；Johnston和Sarker，2007年）。孟加拉盆地（包括恒河流域的部分地区）中砷污染的普遍程度存在显著差异，这主要是由于来自喜马拉雅山脉的河流沉积过程导致的多样沉积模式。这些过程与地质历史上的海平面变化有关，形成了该地区独特的地貌、地表地质和水文地层特征。研究表明，这些地质过程导致了砷分布的不均匀性，这种不均匀性主要在局部尺度上观察到（Mukherjee等人，2024年；van Geen等人，2004年；Weinman等人，2008年），但在区域尺度上也有所体现（Chakraborty等人，2022a；Chakraborty等人，2022b）。虽然这些变化使得某些区域形成了砷安全的含水层，但由于其他地质污染物（如锰）的存在，其安全性受到限制（Biswas等人，2014年；Biswas等人，2012年；von Br?mssen等人，2007年）。由于这些地区砷污染更为严重，人们常常忽视了地下水中锰含量升高的问题（Hou等人，2020年；Rahman等人，2023年；Ramachandran等人，2021年）。研究表明，暴露于富含锰的水（浓度超过0.4毫克/升，世界卫生组织限值）的人群可能会出现神经毒性反应，儿童受到的影响更为明显（世界卫生组织，2021年）。
先前的研究（包括我们团队和一些合作者的研究）探索了使用沉积物颜色等地球化学指标来识别砷安全含水层的方法（Biswas等人，2014年；Biswas等人，2012年；McArthur等人，2011年；Mukherjee等人，2008年；von Br?mssen等人，2007年）。然而，这些研究的地理和地质范围非常有限，且水文地质背景较为均匀。因此，尽管这些研究展示了概念验证的潜力，但未能在跨地质边界和不同水文/水文地质条件下验证这一假设。此外，这些研究还指出了这些含水层对高锰水平的脆弱性。此外，东南亚的一些大规模研究也发现高砷和高锰风险区域相邻存在，表明砷安全地下水容易受到锰污染的影响（Podgorski等人，2022年；Rahman等人，2023年；Ying等人，2017年）。这些研究没有考虑多样沉积模式对锰、铁和砷浓度氧化还原动态的影响，导致了对污染分布和过程的描述不够准确。
因此，我们假设恒河流域的地质演化显著影响了地下含水层结构（水文地层），进而影响了砷/锰安全地下水的分布。本研究的主要目标是阐明控制恒河中游和下游地区砷安全含水层中砷和锰分布的地质/地球化学过程，以确保饮用水的安全。具体目标包括：(i) 了解含水层异质性对恒河流域不同部分（如中游恒河流域、上游三角洲平原和下游三角洲平原）砷安全含水层分布的影响；(ii) 明确控制整个流域内砷和锰迁移过程变化的地质地球化学驱动因素；(iii) 评估沉积物颜色这一地球化学指标在揭示整个流域地下水砷和锰分布方面的适用性。
本研究的新颖之处在于，它测试了利用沉积物颜色作为寻找砷安全饮用水的潜在自然解决方案的假设，并从广泛的地域尺度上理解了地下沉积学和地球化学异质性如何影响砷安全含水层的形成。这是首次从地质和水文地质过程的角度，揭示了沉积物颜色变化及其对砷/锰安全含水层分布的影响，为识别污染源和规划南亚地区的清洁水源分布提供了路线图。
研究区域描述
本研究在恒河中游和下游地区进行，研究区域位于不同的地貌环境中。中游恒河流域的研究区域位于比哈尔邦Bhagalpur区的Pir Painti区块，地处恒河的活跃泛滥平原。该研究点距离恒河约3公里，距离Kosi河与恒河的交汇点约10公里（图1）。中游恒河流域的南部地区主要由印度半岛岩石构成（克拉通）
恒河中游和下游地区的浅层水文地层
水文地层模型显示，各研究区域的含水层-隔水层结构具有明显差异（图2）。中游恒河流域和上游三角洲平原的研究区域主要由低渗透性岩层构成，标记为LP_B和LP_G。中游恒河流域主要由GS岩层主导，在浅层（约30米深度）观察到破碎的BS岩层（图S1）。BS岩层的厚度在5至20米之间。在一些剖面中观察到以粉砂-粘土为主的沉积物，标记为LP_G。对恒河流域各部分的地下异质性的说明
研究区域观察到的明显水文地层差异反映了不同区域沉积过程的多样性，这些过程影响了地下结构。孟加拉三角洲的下游部分作为一个沉积物沉降区，东侧受上升褶皱作用影响，西侧受CMHZ作用影响。双重造山作用（来自喜马拉雅山脉和印度-缅甸俯冲带）导致该区域快速沉降。此外，这些地区还经历了强烈的地壳波动结论
南亚部分地区依赖地下水作为饮用水的数亿人受到了砷污染的影响。此外，砷安全饮用水源中锰含量升高也给有效供水和管理带来了挑战。因此，了解地下（含水层）的异质性及其对地下水中砷和锰分布的影响对于制定最佳管理方案至关重要CRediT作者贡献声明
Tridip Bhowmik：撰写初稿、验证、资源获取、方法论设计、数据收集、数据分析、正式分析、数据整理。Spandan Naskar：数据收集。Oindrila Bose：数据收集。Kanhaiya Kumar：数据收集。Maya Jha：数据收集。Nupur Bose：数据收集。Chander Kumar Singh：撰写、审稿与编辑、监督。Ashok Ghosh：撰写、审稿与编辑、监督。Probal Sengupta：撰写、审稿与编辑、监督。Prosun Bhattacharya：撰写、审稿与编辑利益冲突声明
作者声明他们没有已知的财务利益或个人关系可能影响本文的研究结果。致谢
作者感谢印度政府资助的研究项目（项目编号：DST/TMD-EWO/WTI/2 K19/EWFH/2019/2019/201，日期：2020年10月28日）提供的资金支持，用于开展野外工作。同时，我们也感谢印度理工学院卡拉格普尔分校环境科学与工程学院及水文地质实验室（地质与地球物理系）提供的仪器设备。我们还要感谢Soumyajit Sarkar博士等人的帮助。
