能量以化学能的形式储存在分子键中。化石燃料资源提供的能量推动了一个多世纪以来的经济增长和人类发展。然而，它们的过度消耗引发了严重的环境问题和能源危机，这促使人们探索替代的、可持续的、清洁的能源[[1], [2], [3], [4], [5]]。氢（H2）燃料因其环境友好性和可持续性而成为主要能源转型的焦点[6,7]。由于其显著的高比能量（119.93 MJ kg?1），H2越来越被视为替代碳基燃料并实现无污染环境的首选[8,9]。在各种H2生产策略中，碱性水分解（AWS）作为一种有前景的制氢方法脱颖而出，能够生成高纯度的H2，几乎不产生CO2排放，使其成为大规模工业应用的理想选择。其不可否认的经济优势凸显了其在推动清洁H2经济中的重要性。AWS包括在阴极进行的氢析出反应（HER）和在阳极进行的氧气析出反应（OER），这些反应都在由施加的电位控制的碱性环境中进行[[10], [11], [12]]。然而，与阴极的HER相比，阳极的OER仍然是一个重大瓶颈，因为其反应动力学缓慢，需要较高的活化能来形成O-O键[13,14]。此外，由于H2和O2的爆炸性混合物的不可避免生成（由于交叉效应），降低了反应效率，这使得大规模工业应用中的H2生产变得复杂，并带来安全威胁[[15], [16], [17]]。
因此，像尿素、葡萄糖、乙醇、甲醇、乙二醇和肼这样的小分子的电化学氧化作为OER的有希望的替代方案受到了广泛关注，因为它们具有有利的热力学和动力学特性[[18], [19], [20], [21]]。在上述氧化分子中，由于葡萄糖的无毒性、丰富的可用性和可持续性，它可以有效地作为OER的替代品，在阳极的电极界面直接进行高效的葡萄糖氧化反应（GOR）。这种高效的GOR有望解决与传统水分解相关的技术障碍，并为高效制氢技术提供先进的解决方案。此外，GOR还可以产生多种增值的有机酸，这些有机酸在制药、农业和工业领域有广泛的应用，进一步增加了整体经济效益[[22], [23], [24]]。尽管有这些优势，现有的催化系统仍然存在葡萄糖转化动力学缓慢、催化剂稳定性有限以及依赖昂贵载体或贵金属的问题。在这种情况下，优先开发活性高、坚固、经济可行且环境友好的催化剂至关重要。
由于贵金属基催化剂（如Pt、Ru、Ir）及其金属间化合物的优异催化活性，它们被视为先进电催化反应的标准[[25,26]]。然而，它们的高成本和稀缺性严重限制了它们的广泛应用。此外，为了实现通过GOR辅助的AWS实现高效且经济可行的H2生产，优先开发无贵金属的催化剂至关重要。最近，基于Ni的催化剂因其在碱性条件下的优异活性而受到研究人员的关注，证明了它们在多种电催化反应中的高效性。这种基准催化活性主要归因于未配对d电子与Ni3+相（NiOOH）的结合，这种结合在碱性环境下被激活，并对不同有机分子的电氧化表现出优异的性能。此外，宽的带隙、高的载流子浓度、优异的电子转移特性以及多种氧化态的可用性促进了基于Ni的催化剂的应用[[27,28]]。
在这个方向上，通过整合异种原子来工程化基于Ni的电催化剂，可以通过不同富电子金属/非金属成分之间的相互作用建立协同的电子框架，从而有效提升所需的电催化性能。这种简单的方法加速了电子转移特性，并改善了燃料的快速吸附和电催化分解[[29,30]]。因此，将铁（Fe）和硒（Se）整合到Ni电催化剂中在提升活性方面起着关键作用，这一点通过理论和实验研究得到了证实。主要地，Fe的加入调节了Ni(OH)2/NiOOH的物理结构，并在电化学循环过程中增强了NiOOH相的导电性。此外，Fe的整合通过触发NiOOH电子框架中的部分电荷转移效应，使催化活性相具有类似于高功函数贵金属材料的表面特性。Fe掺杂到Ni基质中会导致形成层状双氢氧化物相，为增强燃料吸附和利用提供了大量的催化活性位点。此外，Fe-Ni基质可以通过电子跳跃机制在两种金属成分之间建立有益的超交换相互作用，从而提高化学和形态的可调性以及整体电化学性能[[31], [32], [33], [34]]。同样，通过将Se掺杂到过渡金属框架中获得的过渡金属硒化物（TMSs）在电催化研究领域也受到了快速关注，因为它们具有较高的电子导电性、优异的氧化还原行为、稳定的晶体相和可调节的电子结构。TMSs的强金属特性主要源于Se的3d轨道与过渡金属元素的3s和3p轨道之间的电子结构相似性，进一步验证了它们在电催化中的高效性[[35], [36], [37]]。因此，将Se整合到FeNi系统中，构建Se-FeNi（S-FN）催化剂，并探索其在GOR辅助AWS中的电催化性能是合理且创新的。据我们所知，这种方法解决了现有系统中GOR辅助AWS领域的主要限制。
在讨论了这种新型电催化剂之后，使用可持续且自立的基底直接固定催化剂，确保了探索催化系统的巨大潜力。这种方法为催化活性微结构的稳健成核和随后的繁荣提供了充足的空间，同时消除了对绝缘粘合剂的需求。因此，它提高了导电性，在苛刻的碱性条件下确保了电极的稳定性，并保持了电极的经济可行性。来自天然来源的碳材料因其在设计自立电极方面的潜力而受到关注，这些电极可用于包括可充电电池、燃料电池和超级电容器在内的各种电化学应用。它们丰富的可用性、结构多样性、制备的便利性以及表面功能化的简单性促进了电催化剂的有效固定，并支持它们与包括金、铂和玻璃碳电极在内的传统电极的结合[[38], [39], [40]]。最近，由可持续木材生物质制成的3D碳化木材（CW）支架因其天然固有的多通道表面积、优异的电子导电性、高化学和机械强度、环境友好性和低成本而受到关注。这些特性使CW成为开发高效电流收集器的理想催化剂支架。CW可以通过简单的高温碳化过程轻松生产，而其导电性和亲水性可以通过原位氮掺杂进一步增强，从而得到氮掺杂的碳化木材（NCW）[41,42]。因此，将S-FN微结构直接固定在NCW支架表面以开发高效的GOR辅助AWS电极是高度合理的。
鉴于GOR辅助AWS研究的不断增长的需求和机会，人们对推进TMSs作为高效电催化剂越来越感兴趣。在这项工作中，我们报告了Se整合的双金属S-FN微花固定在NCW（S-FN@NCW）支架上，作为一种可持续的、无粘合剂的、自立的、双功能电极，用于热力学上可行且高效的GOR辅助AWS反应。此外，还制备了其他对照电极，包括NCW、Ni(OH)2@NCW和FeNi-LDH@NCW（FN-LDH@NCW）（图1）。使用各种显微和光谱方法研究了制备样品的微观和化学特性。进一步使用这些电极进行了多种电化学研究，以探索其在GOR辅助AWS中的双功能电催化活性。S-FN@NCW配置表现出优异的性能，仅需要1.49 V的过电位即可达到50 mA cm?2的高电流密度，比传统AWS配置降低了160 mV。
