基于FY-3G PMAI数据的水云滴粒尺寸分布的反演

《Atmospheric Research》：Retrieval of water cloud droplet size distribution based on FY-3G PMAI data

臭氧污染中垂直交换的影响机制研究。基于Transformer深度学习模型与DeepLIFT可解释技术，量化分析2019-2023年京津冀地区垂直交换对地表臭氧的贡献。结果显示夏季下层垂直交换（VEX_L）贡献率达18%，远超其他季节；上层交换（VEX_U）在春秋季贡献5-7%。夜间VEX_L贡献显著高于日间达27.4μg/m3。首次将三维气象数据与地面观测结合，验证数据驱动模型在解析复杂环境机制中的潜力。

　　

陈音茹|王勤庚|邵敏|刘瑞|张晨武

中国南京大学环境学院污染控制与资源再生国家重点实验室，南京210023

摘要

除了近地表的光化学生成外，地表臭氧（O₃）浓度还受到对流层中垂直交换过程的强烈影响。为了量化这些影响，我们开发了一个基于Transformer的深度学习模型，并将其与一种可解释技术（DeepLIFT）相结合。该模型使用2019年至2023年间北京-天津-河北（BTH）地区的观测数据和气象再分析数据进行了训练。模型展示了良好的泛化能力和高预测精度（R² = 0.90）。对流层下层（VEX_L）和上层（VEX_U）的垂直交换每年分别对地表O₃浓度的贡献为14%和5%。从季节上看，VEX_L在夏季的影响最大，约占地表O₃的18%；而VEX_U在春季和秋季的影响相对较强，分别占5-7%。夏季VEX_L的日变化尤为明显，夜间贡献值比白天高出多达27.4 μg/m³。VEX_L（>30%）和VEX_U（>15 μg/m³

引言

虽然平流层中的O₃通过吸收有害的紫外线辐射起到保护作用，但对流层中的O₃却是一种强效的温室气体和主要空气污染物（Tarasick等人，2019年；Wang等人，2018年），对人类健康和生态系统构成重大风险（Liu等人，2018年；Liu等人，2019年；Worden等人，2008年）。自2013年以来，中国实施了严格的排放控制措施，使得细颗粒物（PM_2.5）和二氧化硫（SO₂）等污染物的环境浓度大幅降低。然而，地表O₃污染仍在持续增加，尤其是在东部地区（Lu等人，2018年；Wang等人，2017年；Zheng等人，2018年）。

对流层中的O₃主要在白天通过涉及NO?和挥发性有机化合物（VOCs）的复杂光化学反应形成（Liu和Shi，2021年；Shao等人，2024年）。其浓度还受到气象条件和非均匀化学反应的强烈影响（He等人，2017年；Li等人，2024b年；Shao等人，2025年）。在这些过程中，垂直传输起着关键作用。在阳光强烈的白天，垂直热对流通常很强，因此地表O₃倾向于向上传输，导致高空O₃积累。到了夜间，NO的持续排放会迅速消耗近地表的O₃，而残留层则保留了大部分白天的O₃，成为补充近地表O₃的主要来源之一（Chen等人，2025年；He等人，2023年；Lin等人，2010年；Liu等人，2022年；Tang等人，2017年；Zhao等人，2019年）。

最近的研究强调了低对流层垂直交换在塑造地表O₃污染中的关键作用。激光雷达观测、飞机测量和系留气球探测表明，夜间残留层中的O₃不仅影响夜间地表O₃浓度，还对次日的浓度产生显著影响（He等人，2022年；He等人，2021年；Wu等人，2023年；Zhang和Rao，1999年；Zhu等人，2020年）。数值模型（主要是化学传输模型，CTM）的研究也支持了这一观点。数值模拟研究表明，边界层顶部的垂直交换很大程度上解释了地表O₃的早晨增加和下午减少现象，而残留层内增强垂直混合会显著加剧白天的O₃污染（Hu等人，2024年；Qu等人，2023年）。

除了低对流层内的垂直交换外，一些研究发现，平流层向对流层的臭氧传输（STT）也会导致地表O₃水平升高，尤其是在春季（Sprenger和Wernli，2003年；Yang等人，2025年；Zhao等人，2021年）。在中国，这种影响在东部平原地区最为明显，那里的大尺度天气过程（如冷锋、对流层顶折叠和台风引起的下沉）促进了平流层O₃的向下传输（Chen等人，2022年；Luo等人，2024年；Meng等人，2024年）。Wang等人分析了2011年至2017年间的30次STT事件，发现这些事件使中国东部的地表O₃浓度平均增加了约30 μg/m³（Wang等人，2020a）。同样，Zhang等人得出结论，2019年夏季的一次平流层臭氧入侵事件对中国北部地表O₃浓度的贡献在6%到20%之间（Zhang等人，2022年）。

因此，全面理解垂直交换的影响对于准确预测和有效控制地表O₃污染至关重要。传统上，CTM被认为是模拟和分析影响O₃污染的物理和化学过程的最重要方法。然而，这种方法在许多方面存在局限性，包括对物理和化学过程的表示、垂直混合的描述以及排放清单的较大不确定性（Akimoto等人，2020年；Li等人，2019年）。近年来，机器学习，特别是深度学习，因其捕捉和适应复杂非线性关系以及处理大规模数据集的能力而受到广泛认可。因此，它已成为大气科学中最受欢迎的方法之一（Li等人，2024a；Tao等人，2024年；Zhang等人，2024年）。然而，在地表O₃污染方面，大多数现有研究仅使用地面数据来预测地表O₃浓度，很少考虑垂直大气特征，特别是垂直交换对地表O₃的影响。

本研究旨在展示机器学习方法在探索垂直交换对地表O₃污染影响中的应用。选择中国北部人口密集、工业活动频繁且空气污染严重的北京-天津-河北（BTH）地区作为研究目标（Mousavinezhad等人，2021年；Wang等人，2024年）。通过整合三维气象再分析数据和地面O₃观测数据，构建了一个深度学习框架来捕捉地表O₃浓度与影响因素之间的关系。引入了一种可解释的人工智能技术来定量分析这些影响因素的贡献，特别是对流层下层和上层的垂直交换。本研究有助于扩展数据驱动方法在理解地表O₃污染等复杂环境问题机制中的应用，并提高了O₃污染预测的准确性。

模型框架

在这项研究中，我们开发了一个基于Transformer的深度学习模型来预测地表O₃浓度的时空变化，并采用了可解释技术DeepLIFT来进行特征归因，从而能够分析各种影响因素的相对重要性和贡献。希望该模型能够全面考虑与地表O₃污染相关的所有重要因素和过程。

模型性能

在训练数据集上评估了模型的学习和拟合能力，在测试数据集上评估了其泛化能力。计算了决定系数（R²）、均方根误差（RMSE）和平均绝对误差（MAE），以评估模型预测与地表O₃观测值之间的一致性。在训练数据集上，R²、RMSE和MAE分别为0.90、15.55 μg/m³和11.29 μg/m³；在

结论

本研究使用可解释的深度学习模型量化了对流层垂直交换对BTH地区地表O₃浓度的影响。结果表明，垂直交换可能在调节地表O₃污染中起重要作用。在本研究中，VEX_L和VEX_U的年平均贡献分别占地表O₃浓度的14%和5%。VEX_L的最大贡献出现在夏季，而VEX_U的最大贡献出现在春季和秋季。

作者贡献声明

陈音茹：撰写——原始草稿、可视化、验证、软件、方法论、调查、正式分析。王勤庚：撰写——审阅与编辑、监督、资源获取、概念化。邵敏：撰写——审阅与编辑、资源获取、数据管理、概念化。刘瑞：数据管理、概念化。张晨武：软件、正式分析。

资金来源

本工作得到了中国国家重点研发计划（2016YFC0208504）和国家自然科学基金（42307132）的支持。

利益冲突声明

作者声明他们没有已知的可能会影响本文报告工作的财务利益或个人关系。

致谢

我们感谢欧洲中期天气预报中心（ECMWF）提供ERA5和CAMS再分析数据集。同时，也感谢Facebook公司提供了Transformer实现和DeepLIFT库。