利用一种新技术探索直接和间接平流层侵入对中国东部臭氧污染的三维影响

《Atmospheric Research》：Exploring the three-dimensional effects of direct and indirect stratospheric intrusions on ozone pollution in Eastern China with a novel technique

平流层-对流层侵入事件通过STARFusion技术被有效识别，揭示了直接侵入（DSI）与间接侵入（ISI）对中国东部对流层臭氧垂直分布及近地面浓度的差异化影响，证实SI对近地面臭氧超标贡献率达14%-26%，并揭示其空间漂移规律。

　　

孟凯|张金强|龚顺玲|白永清|吴明|罗月涵|赵天亮

中国雄安071800，CMA雄安大气边界层重点实验室

摘要

平流层侵入（SI）是一种自然且无法控制的现象，对改善空气质量构成了挑战。本研究介绍了STARFusion技术，这是一种新颖且多功能的应用框架，它结合了多源观测和建模方法，用于识别直接（DSI）和间接（ISI）平流层侵入事件。STARFusion的强大之处在于它能够通过考虑倾斜传输的动力学，建立平流层源与对流层（包括近地面层）受体区域之间的直接联系。本研究重点关注2019年中国东部的春夏季SI事件。研究结果突显了ISI和DSI事件的显著差异。对于对流层臭氧而言，SI的影响取决于高度；与无侵入期相比，SI事件期间的臭氧垂直剖面在接近对流层顶时表现出明显的曲率，并且ISI的影响比DSI更为显著。对于近地面臭氧，ISI事件导致的超标频率更高，是无侵入期的2.4倍。这些超标现象主要发生在中国的东部沿海地区，影响了半数监测站点。在DSI事件期间并未观察到空气质量标准的违规情况。近地面臭氧的超标值会向受SI影响的下游区域扩散。此外，我们对每小时、站点级别的SI贡献进行了详细评估（占14%至26%），在排除了受SI影响的站点数据后，超标案例减少了一半。STARFusion技术有效地将平流层信号与人为污染区分开来，这对深入理解SI的发生、发展及其大气机制具有科学意义。

引言

高浓度的臭氧不仅会对作物生长、生态系统和人类健康产生不利影响（Horowitz和Denise，2011；Lu等人，2020），还会增加大气氧化作用和温室效应（Tai等人，2014；Tan等人，2019）。臭氧是《中国环境空气质量标准》（CEAQS）（GB3095–2012）中唯一具有显著背景浓度的空气污染物。背景臭氧的增加阻碍了区域污染控制策略的实施，并显著导致了环境空气质量标准的超标（Derwent等人，2002；Jaffe，2011）。平流层臭氧向地球表面的跨界传输非常显著（Baylon等人，2016；Langford等人，2009），其中平流层侵入（SI）是一个关键机制。然而，这些研究不足的SI事件对空气污染控制提出了重大挑战（Akritidis等人，2018；Wang等人，2020），并且是中国实现CEAQS目标的关键问题。

尽管先前的研究表明SI事件主要发生在高海拔地区（Ambrose等人，2011；Attmannspacher和Hartmannsgruber，1973；Stohl等人，2000；Trickl等人，2014），但在特定大气条件下（Ancellet等人，1994；Li等人，2015），平流层空气可以向下传输，导致近地面臭氧的短暂增加（Akritidis等人，2010；Davies和Schuepbach，1994；Dempsey，2014；Langford等人，2015；Lefohn等人，2011；Ryerson等人，2013），并扰乱典型的日变化臭氧循环（Akritidis等人，2010）。高分辨率数值模型的最新应用发现了比以往认为更多的深层SI事件（Bartusek等人，2023），而密集的观测表明深层SI对低层对流层的影响可能比之前估计的要大得多（Bourqui和Trépanier，2010；Trickl等人，2023）。例如，在美国，SI事件可使地表臭氧浓度短暂增加20–40 ppbv（Lin等人，2012），其影响与本地排放相当（Pfister等人，2008）。

与更易控制的人为污染物排放不同，由大气动力学驱动的SI产生的臭氧水平本质上超出了人类的控制范围，难以预测和预防。这些“异常事件”使政策实施和空气质量评估变得复杂。识别SI事件对于评估其影响并制定符合CEAQS的空气质量政策至关重要。这些事件已在臭氧激光雷达测量（Browell等人，1987；Langford等人，1996；Stohl和Trickl，1999）、现场飞机测量（Cooper等人，2005；Danielsen，1968；Dibb等人，2003；Shapiro，1980）、化学示踪剂（如7Be）（Danielsen等人，1987；Lin等人，2012；Stohl等人，2003；Trickl等人，2023）以及地面观测（例如，近地面臭氧与CO浓度和相对湿度的反比关系）（Chen等人，2024a，Chen等人，2024b；Cui等人，2009）中得到记录。然而，由于大气边界层中的复杂物理和化学机制，仅依赖地面关系的方法并不可靠。使用⁷Be/¹⁰Be比率受到测量可用性的限制，因为¹⁰Be的检测需要加速器质谱法（Zanis等人，2003）。数值模型提供了一种评估SI事件的替代方法，但研究表明模型低估了深层SI对低层对流层的贡献（Hudman等人，2004），并且无法捕捉到复杂地形区域中的臭氧超标现象（Emery等人，2012；Lin等人，2012；Zhang等人，2011）。

平流层臭氧通过间接途径（例如，从数千公里外开始，停留时间超过10天）或直接途径（在对流层中持续时间少于2天）侵入低层对流层（Eisele等人，1999；Meng等人，2024；Zanis等人，1999）。深层SI的偶发性、短暂性和局部性，加上测量的空间和时间覆盖范围有限，使得区分直接（DSI）和间接（ISI）平流层侵入变得困难。

中国东部（EC）近年来一直面临着严重的臭氧污染问题，臭氧浓度呈上升趋势（Li等人，2020；Wang等人，2022；Yan等人，2023；Yao等人，2024；Zhu等人，2024）。该地区位于行星尺度急流下方（Akritidis等人，2021），因此特别容易受到SI的影响（Luo等人，2024；Meng等人，2022，Meng等人，2024；Wang等人，2020）。本研究旨在开发一种科学上可靠、通用的技术，有效识别DSI和ISI事件，结合多源观测数据和建模方法。利用2019年春夏季（4月至8月）的中国东部数据，我们揭示了SI在区域和日尺度上引发的独特现象。

数据

在本研究中，我们使用了0.75° × 0.75° ERA-Interim再分析数据集（https://cds.climate.copernicus.eu/cdsapp#!/dataset/reanalysis-era-interim?tab=form）中的气象场数据，包括位势高度、位势涡度和风速，用于分析大尺度大气环流。对流层臭氧混合比数据来源于第五代ECMWF全球气候和天气再分析数据（ERA5）（//cds.climate.copernicus.eu/cdsapp#!/dataset/reanalysis-era5-pressure-levels?tab=overview

结果与讨论

STARFusion技术被用于识别2019年中国东部（EC）春夏季的DSI和ISI事件以及无侵入情景，并评估它们对EC地区对流层和近地面臭氧的贡献。

结论

平流层侵入（SI）由于其不可控的性质，对改善空气质量构成了重大挑战。为应对这一挑战，我们开发了STARFusion，这是一种结合多源观测和建模的新颖通用框架。STARFusion的强大之处在于它能够建立平流层源与对流层（包括近地面层）受体区域之间的明确联系，同时考虑了倾斜传输的动力学。

作者贡献

孟凯设计并实施了这项研究。KM、TZ和JZ分析了研究结果。TZ、SG、YB、MW、YL和JZ修订和完善了手稿。所有作者都对论文提出了意见。

CRediT作者贡献声明

孟凯：撰写——初稿、可视化、方法论、资金获取、正式分析、概念化。张金强：撰写——审稿与编辑、数据管理。龚顺玲：撰写——审稿与编辑。白永清：撰写——审稿与编辑。吴明：可视化。罗月涵：撰写——审稿与编辑。赵天亮：撰写——审稿与编辑、资金获取、正式分析。

财务支持

本工作得到了国家自然科学基金（项目编号：42475195）、国家重点研发计划（项目编号：2022YFC3701204）以及国家自然科学基金（项目编号：42293321和42475196）的共同支持。

利益冲突声明

作者声明没有利益冲突。