住宅固体燃料燃烧过程中元素碳的质量吸收效率及光发射特性评估

《Atmospheric Research》：Mass absorption efficiency and optical emission assessment of elemental carbon from residential solid fuel combustion

元素碳（EC）光吸收特性及其排放清单研究

　　

张洋|田杰|王蒙|王进|刘慧坤|张勇|李莉|王启源|曹俊吉

中国科学院地球环境研究所黄土科学国家重点实验室，中国西安710061

摘要

来自固体燃料燃烧的元素碳（EC）独特的光吸收特性对区域和全球气候系统都有显著影响。本研究利用实验室模拟的生物质和煤炭燃烧实验，结合碳分析方法，研究了633纳米波长下EC的质量吸收效率（MAE_EC）。通过分析碳组分的诊断比值（包括EC/PM_2.5、有机碳（OC）/EC以及炭-EC/烟尘-EC），来表征作物残余物、木材和煤炭燃烧排放物的差异。不同燃料类型的平均MAE_EC值存在显著差异，其中作物残余物燃烧的MAE_EC值最高（11.2 ± 3.2 m² g^?1），其次是煤炭燃烧（5.5 ± 2.2 m² g^?1），木材燃烧为（3.0 ± 0.9 m² g^?1）。多元线性回归分析表明，OC/EC比值是影响MAE_EC值的主要因素，这可能归因于OC涂层的透镜效应。利用我们实验测定的MAE_EC、参考的EC质量排放因子以及县级活动数据，进一步建立了关中平原地区住宅固体燃料燃烧产生的EC的光学排放清单，以量化其区域光学影响。这些结果有助于加深对住宅固体燃料燃烧产生的EC辐射效应的理解，并为制定有针对性的减排政策提供关键的科学依据。

引言

大气黑碳（BC）是一种重要的光吸收物质，能够在从紫外线到红外线的宽光谱范围内有效吸收太阳辐射（Bond等人，2011年；Bond等人，2013年；Duan等人，2024年）。政府间气候变化专门委员会（IPCC）将BC认定为一种重要的短期气候强迫因子，通过直接辐射效应导致大气变暖。然而，目前对BC辐射强迫（RF）的评估仍存在较大不确定性。例如，BC相对于1750年的有效RF估计为0.15 ± 0.17 W m^?2，相对不确定性为113%（IPCC，2021年）。Bond等人（2013年）报告了BC的直接RF值范围为0.06–0.91 W m^?2，而Chen等人（2022年）利用多角度偏振遥感分析得出的范围为0.17–0.54 W m^?2，平均值为0.33 W m^?2

质量吸收效率（MAE）是一个关键参数，用于量化光吸收能力，它定义了气溶胶的质量浓度与吸收系数之间的关系（Bond等人，2013年）。MAE通常作为气候模型中的关键参数，用于研究吸光性碳质气溶胶的辐射效应（Matsui等人，2018年；Yuan等人，2021年）。根据EC和BC的MAE（MAE_EC和MAE_BC）的研究，MAE值表现出相当大的变异性，这归因于不同的排放源、物理化学性质和测量方法（Cheng等人，2011年；Shen等人，2013a；Hu等人，2017年）。Cheng等人（2011年）发现，作物秸秆燃烧产生的MAE_EC（3.1 ± 0.1 m² g^?1）低于木材燃烧产生的MAE_EC（5.4 ± 1.6 m² g^?1，在633纳米波长下）；然而，Zhang等人（2020年）报告在880纳米波长下，作物秸秆的MAE_BC值为19.9 ± 7.9 m² g^?1，木材为21.9 ± 12.7 m² g^?1。Shen等人（2013a）观察到不同燃料类型在650纳米波长下的MAE_EC存在差异：木材（2.4–3.7 m² g^?1）、作物秸秆（5.5–7.6 m² g^?1）、生物质颗粒（6.7–12 m² g^?1）和煤炭（4.8–11 m² g^?1）。Wu等人（2021）报告柴油发动机在550纳米波长下的MAE_BC范围为3.4–6.5 m² g^?1，与生物质燃料的MAE_BC值相似。此外，无机成分（如硫酸盐、硝酸盐）和有机碳（OC）可以包裹在BC核心上，形成核壳结构，从而增强BC的光吸收能力（Sun等人，2022年）。例如，Peng等人（2016年）报告，涂层后的BC颗粒的MAE_BC比新鲜排放的BC提高了2.4倍。类似地，Cui等人（2016年）也发现涂层导致MAE_BC显著增加（2.25 ± 0.55）。这些研究强调了排放源和混合状态对气溶胶光学特性的显著影响，强调了将这些因素纳入辐射传输模型和气候变化评估中的必要性。

EC主要来源于化石燃料和生物质的不完全燃烧（Bond等人，2011年）。尽管中国的能源革命战略致力于推动清洁能源转型（Tang和Liao，2014年），但在农村地区，住宅固体燃料仍然是主要的能源来源（Wang等人，2017年；He等人，2020年）。Zhou等人（2017）估计，2012年中国生物质燃烧产生的EC排放量为370 Gg。Sun等人（2018）报告，2014年家庭生物质燃烧和住宅煤炭燃烧产生的EC排放量分别为79 Gg和529 Gg。此外，Huang等人（2018）量化了固体燃料灶具排放的平均直接RF为105 ± 4 W m^?2?2

本研究收集了三种类型的住宅固体燃料（包括作物残余物、木材和煤炭），并使用实验室模拟方法进行燃烧实验。主要目的是利用热光学碳分析仪确定住宅固体燃料燃烧产生的MAE_EC值，并研究潜在的影响因素。此外，基于实验测定的MAE_EC、参考的EC质量排放因子（EFs）和县级活动数据，建立了关中平原地区的EC光学排放清单，这可以直接反映EC的光吸收排放情况。本研究为了解住宅来源产生的EC的光吸收能力提供了见解，并为碳减排政策和气候变化研究提供了科学基础。

实验部分

燃烧实验

在中国科学院地球环境研究所定制的燃烧室中进行了一系列燃烧实验，模拟了生物质和煤炭的燃烧过程。用于日常烹饪的生物质和煤炭燃料是从中国西安市的农村居民那里收集的。作物残余物和木材被放置在燃烧盘中，并用丁烷辅助火炬直接点燃。煤炭燃烧则使用蜂窝煤块启动。

碳组分的诊断比值

表1展示了作物残余物、木材和煤炭燃烧过程中EC/PM_2.5和OC/EC的比值。玉米秸秆、小麦秸秆和稻草的EC/PM_2.5比值范围为0.03至0.04，表明作物残余物燃烧产生的PM_2.5排放物中EC的比例相对稳定。稻草的OC/EC比值（15.0 ± 3.6）高于其他作物残余物（10.5–11.6）。这些较低的EC/PM_2.5和较高的OC/EC比值可能与

结论

本研究通过实验室实验研究了住宅生物质和煤炭燃烧产生的EC的碳组分和光吸收特性。结果表明，包括EC/PM_2.5、OC/EC以及炭-EC/烟尘-EC在内的碳组分诊断比值显示了不同固体燃料类型的显著排放特征。生物质燃烧过程中EC/PM_2.5、OC/EC和炭-EC/烟尘-EC的比值相对稳定。相比之下，烟煤燃烧过程中EC/PM_2.5

作者贡献声明

张洋：撰写 – 审稿与编辑，撰写 – 原稿，数据整理。田杰：撰写 – 审稿与编辑，监督，资金获取。王蒙：方法学，研究。王进：可视化，方法学。刘慧坤：方法学，研究。张勇：方法学，研究。李莉：方法学，研究。王启源：撰写 – 审稿与编辑，监督，资金获取。曹俊吉：撰写 – 审稿与编辑，监督。

利益冲突声明

作者声明没有利益冲突。

致谢

本研究得到了陕西省自然科学基础研究计划（编号：2023-JC-JQ-23）、国家重点研发计划（编号：2022YFF0802501）、国家自然科学基金（编号：42473086）、陕西省创新能力支持计划项目（编号：2024RS-CXTD-48）以及中国科学院青年创新促进协会（编号：2022416和Y2023110）的支持。