氨-氢混合物层流燃烧速度实验数据的一致性分析新方法

《Combustion and Flame》：A novel data consistency analysis for experimental laminar burning velocities of NH 3-H 2 mixtures

本综述性研究针对碳中和燃料氨（NH3）与氢（H2）混合气的核心燃烧特性——层流燃烧速度（SL）——在现有文献中数据分散严重（远超实验不确定度）的难题，提出了一种全新的基于数值模拟与物理化学敏感性分析的数据一致性判据。研究通过补充热流法实验数据，发现并验证了ln(SL)与H2混合比（xH2）之间的普适线性关系，据此成功从20个可用数据集中筛选出12个一致的数据集，显著降低了数据分散范围（例如，将关键工况的数据散布从9 cm/s降至与实验不确定度相当的3 cm/s）。此项工作为基于低不确定度实验数据建立可靠预测性动力学模型提供了关键支撑，其方法论亦适用于其他燃料体系。

　　

研究亮点

本研究发现并验证了NH₃+H₂混合物层流燃烧速度（SL）的自然对数（ln SL）与氢混合比（x_H2）之间存在普适的线性关系，并基于此提出了一种新的、基于物理化学原理的数据一致性判据。通过应用此新判据及现有的温度指数判据，我们从已发表的20个NH₃+H₂+N₂+O₂混合物层流燃烧速度数据集中，筛选出12个内部一致的数据集，为未来的动力学模型优化和验证提供了更可靠的数据基准。这一方法有效减少了不同测量间的数据离散性。

主要结论

本研究采用热流法（Heat Flux Method）测量了NH₃+H₂+N₂+O₂火焰在当量比（φ）= 0.7–1.3、氧浓度（x_O2）= 0.24和0.27、氢气混合比（x_H2）= 0–0.4、298 K和1 atm条件下的层流燃烧速度，涵盖了先前未测量的条件。使用Han、Stagni、Konnov、Shrestha、KAUST和NUIG等六个广泛使用的动力学模型进行了模拟。模拟结果显示，在φ = 0.6–1.5、x_O2≤ 1、T_u≤ 800 K和1 atm范围内，NH₃+H₂层流燃烧速度的ln (SL)与x_H2之间存在线性关系。敏感性分析从动力学角度解释了这一趋势：关键反应的敏感性分析表明，ln (SL)相对于x_H2的斜率（K_SL）对反应速率的敏感性远低于SL本身。基于此线性关系，我们提出了一个新的数据一致性判据，即实验数据点应落在由该线性关系定义的“一致通道”内。通过应用此新判据以及先前基于温度指数（α）的判据，我们从已发表的20个数据集中（已排除未经拉伸或热损失修正的数据）识别出12个一致的实验数据集。本研究的一致性分析显著减少了数据分散范围；例如，对于60% NH₃+ 40% H₂+ 空气混合物在298 K和1 atm条件下的层流燃烧速度，其分散范围从9 cm/s降至3 cm/s，后者与报道的实验不确定度相当。除了为未来的模型验证和优化研究建议这些一致的数据集外，本研究所采用的综合利用所有可用数据一致性判据的方法，有望帮助其他燃料体系筛选出可靠性较低的数据集，从而有效克服来自不同测量的数据分散问题。