中国北部湾表层沉积物中重金属空间分布的流体动力学控制因素

《Marine Pollution Bulletin》：Hydrodynamic controls on the spatial distribution of heavy metals in surface sediments of the Beibu Gulf, China

本研究分析了北海湾表层沉积物中Cr、Cu、Zn、As、Pb、Cd等重金属的分布及控制因素，发现人为活动是主要来源，空间分布受季风驱动洋流和水动力分选影响，黑碳（BC）显著降低金属生物有效性，需针对性监测和管理。

　　

吴丽媛|黄超|谢宇涵|黄欣|黄江|徐进|陈法金|陈春青|曹汉生|邓文峰

中国广东省海洋大学海洋与气象学院海岸海洋变化与灾害预测实验室，湛江，524088

摘要

半封闭海湾由于水交换受限，颗粒结合的污染物容易被滞留，因此特别容易积累重金属。本研究测量了北部湾表层沉积物中的六种重金属（Cr、Cu、Zn、As、Pb、Cd）以及关键生物地球化学指标（总有机碳（TOC）、总氮（TN）、C/N比值、δ¹³C_TOC、δ¹⁵N、黑碳（BC）、δ¹³C??和BC/TOC比值），以探讨这些重金属的来源、分布及其控制因素。结果表明，砷（As）主要来源于自然风化作用，而镉（Cd）则反映了自然和人为输入的混合影响；铬（Cr）、铜（Cu）、锌（Zn）和铅（Pb）主要与人类活动相关。重金属的空间分布存在显著差异，北部湾东北部的浓度较高，而东南部地区较低。季风驱动的环流作用调节了颗粒大小、TOC和BC的分布，从而影响金属的滞留，而局部输入进一步加剧了金属热点的形成。我们的发现强调了水动力过程对北部湾重金属分布的重要影响。尽管整体污染水平较低，但在低能量近岸汇聚区，铜（Cu）和镉（Cd）仍存在局部生态风险，这突显了进行有针对性空间监测和管理的必要性。

引言

海洋环境中的重金属污染是一个全球性问题，因其持久性、毒性和生物累积潜力而备受关注（Fu等人，2013；Islam等人，2025；Zhu等人，2024）。在水生系统中，这些金属会迅速与悬浮颗粒结合，并通过自然沉积或人为活动最终转移到沉积物中（Bao等人，2024）。有毒金属（如镉、铅和汞）的生物累积会损害水生生物的生理功能，干扰其生长和繁殖，并引发氧化应激（Liu等人，2022；Jomova等人，2025）。更重要的是，这些污染物在海洋食物网中经过营养级放大作用，导致海产品中的浓度升高，对人类健康构成重大风险（Dey等人，2024；Naz等人，2025）。只有少量重金属仍以溶解态存在于水柱中，大部分积累在沉积物中，其浓度可能比上层水体高出几个数量级（Yuan等人，2022）。因此，沉积物既是重金属的最终汇，也是当氧化还原电位、pH值或水动力作用发生变化时金属重新释放的潜在二次来源（Liang等人，2019；Quan等人，2010；Rainbow，2007）。这种双重作用使沉积物成为长期生态风险的储存库，从而促使人们开展有针对性的研究以评估和管理这一持续存在的环境危害。

在过去几十年中，关于海洋沉积物中重金属的研究显著增加，重点关注浓度、空间分布、地球化学形态、生态风险和来源分配（Abrahim和Parker，2008；Dan等人，2022；Fan等人，2024；Li等人，2023；Swetha等人，2025）。普遍认为，包括工业排放、农业径流、交通运输和水产养殖在内的人为活动是沿海地区重金属积累的主要贡献者（Anh，2023；Qu等人，2018；Zhang等人，2024）。然而，主要依赖地球化学指标和风险评估的研究往往忽视了水动力过程的调节作用。实际上，潮汐、沿岸电流和季风驱动的环流控制着沉积物的侵蚀、运输和沉积（Lv等人，2021；Meng等人，2025；Wang等人，2018），因此决定了颗粒反应性金属的重新分布和储存位置。忽略这些过程可能导致对半封闭海洋系统中空间异质性、生物可利用性和风险的不完整理解。 北部湾是南海最大的半封闭海湾，为研究在强烈陆海相互作用下的重金属动态提供了自然环境。该海湾东临海南岛，西接广西和越南海岸线，受到季风、潮汐和沿岸电流的复杂环流影响。这种环流有助于沿岸物质的运输，减少了细颗粒的净滞留，从而促进了细颗粒-TOC-BC系统在低能量沉积环境中的富集。这些水动力过程与河流和地表径流带来的陆地输入相互作用，而近年来随着城市化、工业化和农业扩张的加速，这种作用变得更加显著（Chen等人，2018；Lao等人，2019；Zhang等人，2025）。以往的研究已经记录了北部湾的基线重金属浓度、空间模式和生态风险（Chen等人，2018；Lao等人，2019；Lin等人，2021；Yang等人，2022；Zhang等人，2013），但尚不清楚季风驱动的环流和水动力分选如何重新分配关键载体相（即细泥、TOC、BC），从而影响金属的滞留、沉积聚焦和热点形成，而不仅仅是来源接近性的作用。由于北部湾具有较大的比表面积、多孔结构和丰富的负电荷官能团，黑碳（BC）可以促进金属离子的吸附、络合和共沉淀，从而降低其迁移性和生物可利用性（Duan等人，2020）。然而，BC在动态半封闭系统（如北部湾）中调节金属富集和风险的程度仍不明确。因此，我们将BC纳入分析和解释框架中，作为一个与过程相关的载体相。这种方法通过明确考虑载体相如何控制金属滞留及其潜在的生态影响，补充了传统的基于总体浓度的风险指数。

因此，全面理解北部湾中的重金属循环需要综合评估水动力过程和沉积物特性。本研究采用多指标方法来（1）识别潜在的重金属来源；（2）描述空间分布模式，并评估水动力、颗粒大小、TOC和BC的控制作用；（3）评估重金属污染水平和生态风险，明确考虑BC介导的封存及其对金属迁移性和潜在生物可利用性的影响。通过结合地球化学数据、沉积学参数和水动力过程，本研究阐明了半封闭海湾中重金属异质性的形成机制，为北部湾的生态保护和污染管理提供了科学依据。

研究区域和样品采集

北部湾（北纬17.0–22.0°，东经105.5–110.0°）是南海西北部的一个浅层半封闭海洋系统，面积约为13万平方公里。它东临雷州半岛和海南岛，北接广西，西邻越南，通过南部的宽阔开口和东部的较窄琼州海峡与南海相连。主要河流（包括红河、南柳河和长华河）流入该海湾。

表层沉积物中重金属的浓度和空间分布

沉积物中的重金属浓度是区域污染的重要指标。评估其水平有助于了解当前的污染状况和扩散的空间范围，为潜在来源提供初步见解。如图2所示，铬（Cr）浓度在海南岛西北部沿海最高，尤其是在珠碧江和长华河口附近。

重金属的相关性分析

皮尔逊相关性分析常用于推断沉积物中重金属的共同来源和传输行为（Hu等人，2025；Lao等人，2019；Zhang等人，2025）。强相关性通常表明来源相同和/或在传输和沉积过程中具有相似的地球化学行为（Dai等人，2025）。我们研究了六种金属、颗粒大小组分、TOC和BC之间的相关性（图4）。大多数金属对（Cr、Cu、Zn、Cd和Pb）显示出显著的正相关性。

结论

本研究全面调查了北部湾表层沉积物中重金属的浓度、空间分布、来源和控制因素。海湾中的平均金属浓度相对较低。砷（As）主要来源于自然风化作用，而镉（Cd）反映了自然和人为输入的混合影响；铜（Cu）、铅（Pb）、铬（Cr）和锌（Zn）主要与人类活动相关。重金属显示出明显的空间分布特征，形成了明显的热点区域。

CRediT作者贡献声明

吴丽媛：撰写 – 审稿与编辑，撰写 – 初稿，方法学，调查。 黄超：撰写 – 审稿与编辑，撰写 – 初稿，可视化，资金获取，概念构思。 谢宇涵：方法学，调查。 黄欣：监督，资金获取。 黄江：项目管理，调查。 徐进：软件，调查。 陈法金：撰写 – 审稿与编辑，可视化，概念构思。 陈春青：验证，数据管理。

利益冲突声明

作者声明没有已知的财务利益或个人关系可能影响本文的研究工作。

致谢

本研究得到了中国国家自然科学基金（42371162）、广东省自然科学基金（2025A1515011424）、广东省高校创新团队项目（2019KCXTF021）、广东省一流学科计划（080503032101、231420003）以及广东省西部沿海热带海洋环境观测研究站（GSTOEW）的财政支持。样品是在“天龙”号调查船上进行采集的。