关于表面预处理、湿热老化以及粘合剂连接的碳纤维增强塑料（CFRP）/铝复合材料的失效模式之间的相互作用

《Composite Structures》：On the interplay of surface pretreatment, hygrothermal ageing and failure mode of adhesively bonded CFRP/aluminium composites

本研究探究近红外激光表面预处理与湿热老化对碳纤维增强聚合物（CFRP）/铝胶接剪切强度及断裂行为的影响，分析其与准静态和动态载荷下的性能变化。通过定量评估断裂行为并应用最弱链模型，揭示表面处理、老化条件与载荷工况间的复杂交互作用，发现激光处理使失效模式转向CFRP基体cohesive破坏，而湿热老化显著削弱胶层性能，主导失效链路为胶层cohesive强度。

　　

约翰·拉斐尔（John Raphael）| 迪特尔·迈因哈德（Dieter Meinhard）| 萨拉·内斯特（Sara Nester）| 沃尔克·克诺布劳赫（Volker Knoblauch）

德国阿拉恩应用科技大学材料研究所，贝多芬街1号，73430阿拉恩

摘要

本研究探讨了近红外激光表面处理与碳纤维增强聚合物（CFRP）和铝粘合剂粘合层在湿热老化过程中的相互作用，以分析这些因素对材料在准静态和动态载荷下的剪切强度及断裂行为的影响。经过激光表面处理的原始单层接头表现出更高的剪切强度（准静态条件下提高14–15%，疲劳条件下提高13–23%），这得益于三维表面纹理对多轴载荷的增强吸收能力。无论表面结构如何，湿热老化都会使准静态粘合强度降低14%，并在高载荷下显著降低疲劳强度。通过对断裂行为的定量评估以及开发描述此类粘合剂粘合强度特性的“最弱环节模型”，我们能够深入半定量地分析预处理、老化条件和机械载荷之间的复杂相互作用。在高频疲劳（HCF）测试中，观察到粘合剂-铝界面处出现了关键的损伤累积现象。激光处理使CFRP更倾向于发生内聚性破坏，而在高频疲劳条件下这种趋势更为明显。湿热老化主要影响环氧-胺基粘合剂和CFRP基体。因此，经过老化处理后，无论表面结构如何，内聚强度都是导致失效的主要因素。

引言

全球对碳排放问题的日益关注以及对轻质结构的迫切需求，推动了人们对混合轻质材料（尤其是复合材料与金属的结合）的兴趣[1]。碳纤维增强塑料（CFRP）在这一领域表现突出，其超薄碳纤维赋予了材料优异的强度重量比。CFRP常与铝、钢或钛等金属材料结合，形成既坚固又灵活的多材料结构，同时具备抗辐射性能[2]。在汽车制造等行业，减少结构重量是关键目标，其中一种方法是增加复合材料的使用比例，最多可减轻车辆重量70%[3]。这不仅提升了燃油效率，降低了排放，还保持了材料的机械强度、耐腐蚀性和碰撞防护性能[3]。

在这些不同材料之间实现高质量连接至关重要。传统的金属-金属连接方法（如焊接）并不适用。替代方法（如螺丝和铆钉等机械固定方式）可能会引入应力集中和加工缺陷，从而导致早期失效。而粘合剂粘接则无需高温或机械应力，能提供更均匀的应力分布，特别适用于轻质多材料连接，并具有减振、提高疲劳抵抗力和抗腐蚀等优势[2],[3],[4],[5],[6],[7]。

为了优化复合材料的粘合强度，必须确保表面质量，包括去除杂质、进行表面活化及结构处理[8]。在表面处理方法中，激光烧蚀技术因其高效性和环保性而备受青睐[9]。根据波长不同，激光可分为近红外（NIR）激光（吸收率为6%）和紫外（UV）激光（吸收率为0.8%）[10]。激光可以在表面创建规则排列的微结构，从而增加粘合剂与基体之间的接触面积，提高相互作用效果；同时，激光处理可重复进行[11],[12],[13]。多项研究表明，NIR激光处理可增加CFRP基体的表面粗糙度及能量，从而提升单层接头的剪切强度。激光辐射被纤维吸收后，分解产物的反冲压力会形成贴合纤维形状的活化表面，增强CFRP与粘合剂之间的粘结强度[10],[12],[14],[15]。然而，激光处理的成本和可用性限制了其广泛应用。相比之下，使用溶剂清洗具有较高的处理效率，且对清洁度和操作安全要求较低，尽管溶剂本身具有一定的毒性[8],[12],[14],[16]。

在实际应用中，部件会承受循环载荷，这可能引发并扩展粘合接头中的疲劳裂纹。环境因素（尤其是温度和湿度）会对粘合接头产生显著影响[7],[17],[18],[19],[20]。研究发现，同时经历热老化和机械应力作用的接头比单独受这两种因素影响的接头损伤更严重。经过15天的湿热和机械老化后，粘合接头的强度下降了10%至28%，这主要是由于粘合剂性能下降所致。循环老化过程中强度会持续下降，尤其是在初期[5]。这种强度下降与水分吸收、水解反应及链断裂有关[21],[22],[23]。另一项研究考察了两种老化条件：恒定湿热老化（温度80°C，相对湿度95%）和循环湿热老化（温度范围-40至80°C，相对湿度30至95%）。结果表明，湿热老化后接头的静态和疲劳强度均有所下降，其中疲劳强度受影响更为显著[7]。在粘合剂粘接的混合接头中，机械性能取决于接头中最薄弱的环节，这一环节决定了失效模式和最终的剪切强度。这一概念被称为“最弱环节模型”，常用于描述脆性陶瓷材料的力学性能[24]，它将接头视为由多个潜在失效路径组成的链条：CFRP的近表面层内强度、两个粘接界面处的粘合强度以及粘合剂本身的内聚强度。基于我们2017年的研究成果[8]，其他研究人员利用最弱环节模型进一步分析了激光辅助表面处理对CFRP/Al混合接头力学性能的影响[13]。

如上所述，我们在理解激光处理[8],[10],[12],[13]、湿热老化[26],[27],[28]以及疲劳抵抗性[7],[29],[30]对粘合CFRP/Al混合接头力学性能的影响方面取得了显著进展。然而，这些现象背后的失效机制仍不完全清楚，尤其是这些机制如何受制造和应用条件的影响，亟需系统性和定量研究。本研究通过结合表面处理、受控湿热老化以及准静态和循环机械测试来填补这些知识空白。本研究的关键创新在于对每种载荷水平下的失效模式进行了定量分析，并基于这些数据应用最弱环节模型[8],[13],[31]来解释失效机制，从而揭示预处理后界面特性（尤其是在湿热老化和动态载荷作用下的变化）的影响。总体而言，本研究旨在：i) 探究表面处理（包括丙酮清洗和NIR激光处理）对CFRP/Al接头在准静态和循环载荷下的力学性能的影响；ii) 评估循环湿热老化对力学性能的影响；iii) 通过深入的定量断口分析研究不同预处理条件、老化历史和机械载荷下的失效模式；iv) 利用半定量最弱环节模型解释失效模式及其变化。

材料

根据DIN EN 1465:2009标准制备了粘合剂粘接的多材料单层接头（SLJs）[32]。选定的公差等级如图1所示。接头基材采用EN AW-5754（短AlMg3）H22铝合金制成，该合金通过轧制硬化后进行退火处理至四分之三硬度。准各向同性热固性CFRP层压板由Hexcel HexPly?制造，采用M21E环氧树脂基体并添加IMA-12k碳纤维增强。该层压板具有...

准静态拉伸试验

图4和表2展示了经过不同预处理（老化前后）的CFRP/Al SLJ样品的准静态拉伸试验结果。误差条表示测得的最大值和最小值范围。未经老化的丙酮清洗样品和经过激光处理的样品的拉伸强度分别为：${6,337}_{-214}^{+334}$ N；经过老化的样品的拉伸强度分别为：${7,269}_{-1505}^{+999}$ N。此外，...

讨论

材料的力学性能受多种因素影响，包括表面纹理、多轴应力分布以及湿热老化后环氧-胺基粘合剂和CFRP基体的状态。

结论

本研究考察了表面处理（丙酮清洗和NIR激光处理）及湿热老化对粘合CFRP-铝SLJ接头在准静态和循环载荷下的剪切强度及断裂行为的影响。通过将微观失效模式与宏观粘合强度进行定量关联，我们确定了不同预处理、老化条件下的主要失效机制和最薄弱环节。

作者贡献声明

约翰·拉斐尔（John Raphael）：撰写、审稿与编辑、初稿撰写、数据可视化、方法论设计、实验设计、数据分析、概念构建。 迪特尔·迈因哈德（Dieter Meinhard）：撰写、审稿与编辑、初稿撰写、验证、研究指导、方法论设计、数据分析、概念构建。 萨拉·内斯特（Sara Nester）：撰写、审稿与编辑、实验设计。 沃尔克·克诺布劳赫（Volker Knoblauch）：撰写、审稿与编辑、研究指导、资源协调、项目管理、资金申请。

资助

本研究得到了德国联邦教育和研究部的支持，资助项目为“FH-Impuls”计划（SmartPro项目，子项目InDiMat，资助编号13FH4I03IA）。

利益冲突声明

作者声明不存在可能影响本文研究的已知财务利益或个人关系。

致谢

本研究得到了Henkel AG & Co. KGaA公司的R. Kohlstrung博士的支持。