超快与超微小的结合：探索量子动力学的未知领域

《Nanoscale Advances》：Introduction to ultrafast meets ultrasmall: exploring the uncharted territory of quantum dynamics

纳米尺度与量子系统中超快光学与扫描探针显微术（STM/AFM）结合，揭示量子动态过程及纳米材料特性，为量子器件和光电子应用提供新方法。

　　

此内容提供图形摘要。

纳米尺度和量子系统中的物理过程发生在极短的距离上——二维材料中的原子、分子和原子缺陷位点——以及极短的时间尺度上，从飞秒到皮秒甚至更短。随着研究人员将光电子和量子技术推向原子和分子层面，关键挑战不仅在于观察电荷、自旋、能量和光的流动，还在于以前所未有的空间和时间精度对其进行控制。在这种背景下，超快光学与时间分辨扫描探针显微镜（如扫描隧道显微镜STM和原子力显微镜AFM）的结合开辟了一个强大的研究前沿。

近年来，连接远场超快研究社区与原子尺度SPM研究社区的团队取得了重大进展。现有技术可以实现尖端局域激发的泵浦-探测实验、单原子自旋的相干操控以及单分子级别的实时控制。这个主题合集《超快技术与超微尺度相遇：探索量子动力学的未知领域》精选了这些突破性成果，展示了如何结合空间精度和时间分辨率来研究和操控以前无法触及的量子材料。

该合集首先介绍了在原子尺度上控制量子自旋的方法。Choi等人（https://doi.org/10.1039/D5NA00316D）综述了将电子自旋共振集成到STM中以实现单自旋寻址和相干控制的方法，包括在相同的表面量子比特上实现多量子比特门，从而确立了ESR-STM作为原子尺度量子电路的平台。在此基础上，Switzer等人（https://doi.org/10.1039/D5NA00421G）利用ESR-STM和微波脉冲序列展示了两个钛原子间的纠缠生成，实现了约93%的贝尔态保真度，展示了表面量子逻辑和基于原子的量子电路的潜力。这些研究共同展示了如何在最终的空间极限下利用超快自旋控制。

其他研究探讨了分子和纳米尺度系统中的电荷和能量动态。Sufyan等人（https://doi.org/10.1039/D5NA00727E）使用隧穿光谱和DFT研究了Pb/Cu(111)表面上的稀有气体内富勒烯中的电子转移，揭示了复杂的分子内和基底耦合现象，强调了结构和超快动力学之间的微妙相互作用。Luferau等人（https://doi.org/10.1039/D5NA00307E）应用散射型近场光谱技术研究了GaAs/InGaAs核壳纳米线中的超快载流子复合过程，时间跨度从几皮秒到100皮秒，并展示了双分子和表面辅助过程在控制纳米尺度载流子动态中的作用。

还探讨了纳米尺度上的等离子体与相干光-物质相互作用。Toffoletti和Collini（https://doi.org/10.1039/D4NA00917G）利用二维电子光谱技术追踪了金纳米棒中局域表面等离子体的超快退相干过程，直接测量到约8-13飞秒的退相干时间，并展示了形状和共振能量对相干动力学的影响，这对等离子体和量子纳米光子学应用至关重要。

该期刊还重点介绍了二维和有机系统中的原子尺度缺陷及界面电荷转移。Casado等人（https://doi.org/10.1039/D5NA00501A）使用STM/STS技术研究了MoTe₂单层中的缺陷，发现尖端诱导的能带弯曲可以揭示单个缺陷的电荷状态，从而将结构与电子行为联系起来。Schaal等人（https://doi.org/10.1039/D4NA00462K）研究了h-BN/Ni(111)表面的PTCDA分子，观察到了自发的整数电荷转移和自由基阴离子的形成，将分子尺度的电荷重新分布与界面能级对齐联系起来。

最后，该期刊涵盖了二维材料中的超快载流子动态。Sharma等人（https://doi.org/10.1039/D2NA00678B）利用飞秒光泵/THz探测光谱研究了氢插层双层石墨烯中的热载流子冷却过程，发现皮秒尺度的弛豫主要由电子-光学声子散射主导，表明基底解耦可以显著改变超快弛豫路径。

总的来说，这个主题合集展示了一个统一的主题：超快时间分辨率与原子和分子尺度的空间精度的结合，使研究人员能够研究和操控控制材料、分子组装体和低维系统的基本量子过程。通过结合SPM、超快光学和理论分析，这些成果为完全控制纳米尺度系统中的量子动力学指明了方向，为下一代光电子、等离子体和量子器件的发展带来了机遇。

致谢

KRR感谢英国皇家学会（RGS/R1/231369）和EPSRC（EP/X031934/1）的支持。