高导电性的陶瓷富集型混合离子凝胶电解质，适用于室温下的锂金属电池

《ChemElectroChem》：Highly Conductive, Ceramic-Rich Hybrid Ionogel Electrolytes for Room-Temperature Li-Metal Batteries

本工作开发了一种富含陶瓷的离子凝胶电解质，通过溶剂-free热聚合制备自支撑膜，在室温下离子电导率达1.93×10?3 S/cm，与LiFePO4电极实现稳定放电，库伦效率近100%，为室温锂金属电池提供了新策略。

　　

摘要

混合固体电解质在锂金属电池的应用中具有很大的潜力；然而，其实际应用仍受到同时实现高室温离子导电性、机械强度和稳定电极-电解质界面难度的限制。在这项研究中，我们报道了一种富含陶瓷的混合离子凝胶（HIGs）的开发方法，该方法通过将二甲基丙烯酸酯聚合物与高含量的Li_6.25Al_0.25La₃Zr₂O₁₂（LLZO）纳米颗粒以及基于咪唑的离子液体电解质（ILEs）结合而成。这种设计旨在实现固体电解质基体在机械完整性和离子导电性能之间的平衡。通过原位无溶剂热聚合工艺制备了四组自支撑的HIG电解质膜，其中ILEs具有单阴离子或双阴离子环境，并作为反应介质。全面的表征表明，这些电解质膜在20°C时的离子导电性高达1.93 × 10^?3 S?cm^?1。在所研究的配方中，基于LiTFSI-EMIFSI的HIG表现出最优异的电化学性能，包括宽电化学稳定窗口以及在室温下与LiFePO₄配合使用时的稳定充放电循环性能，其比放电容量可达130?mAh g^?1（C/5倍放电率），库仑效率接近100%。这项工作突显了混合离子凝胶电解质的潜力，阐明了阴离子化学在实现实用固态电解质设计中的作用，并为开发更安全、更稳定的室温锂金属电池提供了有用的策略。

图形摘要

富含陶瓷的混合离子凝胶电解质是通过原位无溶剂热聚合含有LLZO陶瓷纳米颗粒的离子液体前驱体制备的。所得到的自支撑膜具有高离子导电性，能够实现稳定的室温锂金属电池操作，展示了开发具有增强界面兼容性的混合固态电解质的实用且可扩展的制备路线。

利益冲突

作者声明没有利益冲突。

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