计算方法在能源材料发现中的应用

《ACS Applied Energy Materials》：Computational Discovery of Energy Materials

本专刊综述了计算材料学在能源领域的前沿应用，涵盖光伏器件（激子扩散、有机-无机钙钛矿）、热电材料（二维异质结、金属三磷化物）、电池材料（镁离子电池、锂电正极）、催化剂设计（单原子催化剂、OER反应）。研究结合DFT、分子动力学及机器学习等方法，为实验验证提供新方向。

　　

特刊

作为《ACS Applied Energy Materials》特刊“计算能源材料发现”（“Computational Energy Materials Discovery”）的一部分发表。

用于材料电子结构计算的精确方法极大地提升了我们对新能源材料的理解及其预测能力。这期名为《计算发现能源材料》（“Computational Discovery Energy Materials”）的特刊汇集了2025年发表的重要文章，展现了这一新兴领域的发展现状，并体现了最新能源研究在各子学科范围内的多样性和贡献。

光伏器件

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https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsaem.5c01080）。Do及其同事采用力场参数化、薄膜非晶聚合物模拟以及薄膜聚合物的量子化学计算等方法，研究了PBDB-T-2F（PM6）供体聚合物的形态与电子结构特性之间的关联（https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsaem.5c01492）。Mondal等人通过经典分子动力学、量子化学计算和动力学蒙特卡罗模拟，研究了多共振（MR）发射体对（Cy-tmCPBN）中的非辐射能量转移过程（https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsaem.5c01620）。Wang等人研究了基于锡的有机-无机卤化物钙钛矿（MASnX₃，其中MA = CH₃NH₃⁺；X = I, Br, Cl）中的缺陷依赖性电子特性。他们的DFT研究表明，掺氯的MASnI₃能够减轻缺陷引起的性能下降（https://pubs.acs.org/10.1021/acsaem.5c01357）。Monder及其同事利用第一性原理辅助的相稳定性分析，探讨了KCuTe_1–xSe_x作为光驱动电化学水分解催化剂的有效性（https://pubs.acs.org/doi/full/10.1021/acsaem.5c00964）。Sarkar等人通过非绝热分子动力学模拟，研究了基于2D-C₇N₆材料的紫外-可见光下CO₂光还原为甲烷的机制（https://pubs.acs.org/10.1021/acsaem.5c02809）。

热电材料的计算设计

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多位专家的计算方法为新材料的热电性能提供了新的微观见解。Hung等人预测，通过对二维范德华异质双层MoTe₂/PtS₂进行应变处理，其功率因数可提高约2倍（https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsaem.5c01254）。Pandey等人发现，二维（2D）金属磷化物（如MX_{33https://pubs.acs.org/doi/full/10.1021/acsaem.5c01765）。Bhattacharya等人利用DFT和玻尔兹曼输运理论计算表明，自旋-轨道耦合（SOC）对基于NbFe的半赫斯勒（half-Heusler）材料的热电性能具有重要影响（https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsaem.5c02243）。Jha等人将机器学习力场与Peierls–Boltzmann输运方程结合，用于计算双轴应变WS2单层材料的热导率（https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsaem.5c02261）。}

新型电池材料

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该特刊还整理了关于电池各组件的新计算预测结果。Alcántara等人发现，用氟替代MgMn₂O_4–yF_y单元格中的氧原子可以抑制材料的协同畸变，从而提升其作为镁离子电池的性能（https://pubs.acs.org/10.1021/acsaem.5c01225）。Kaur等人预测，具有高离子迁移率的孔隙化五角形石墨烯可作为钠离子电池的合适阳极材料，从而实现快速充放电循环（https://pubs.acs.org/doi/full/10.1021/acsaem.5c01416）。Paul等人通过DFT计算发现，Na₂TMSO（TM为3d过渡金属）反钙钛矿具有潜在的钠离子电池阴极应用价值；从头算分子动力学模拟进一步证实了Na⁺离子的高扩散性（https://pubs.acs.org/10.1021/acsaem.5c02021）。Rana等人对LiMO₂（基于过渡金属的阴极材料）进行了DFT计算，发现其锂化/脱锂过程中的体积变化取决于过渡金属的性质（https://pubs.acs.org/10.1021/acsaem.5c02332）。Ghosh等人发现，NASICON电解质中的硫替代显著增强了Na⁺的迁移能力（https://pubs.acs.org/10.1021/acsaem.5c02732）。Ariyoshi等人利用离散变分（DV）-Xα计算方法研究了橄榄石、层状和尖晶石结构中锂插入材料的电子结构和氧化还原行为（https://pubs.acs.org/10.1021/acsaem.5c02356）。Tayebi等人研究了二元Pb/Pb(OH)₂和Pb/PbO的氧化-还原反应，并分析了铅在高碱性介质中的性能（https://pubs.acs.org/10.1021/acsaem.5c02200）。Zakaryan等人利用基于机器学习的势能和DFT计算，研究了Li₆PO₅I（一种氧化银矿材料）作为固态电解质的可能性（https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsaem.5c03545）。

催化剂预测

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Bhattacharyya等人对Fe_n@C₂N（n = 1–5）模型单原子催化剂（SACs）的DFT和从头算分子动力学模拟表明，这些催化剂在氧进化反应（OER）中的过电位较低（https://pubs.acs.org/10.1021/acsaem.5c02119）。Iamprasertkun等人利用极端梯度提升（XGBoost）模型和现有铜基催化剂文献数据，优化了这些催化剂在异质环境中的性能（https://pubs.acs.org/doi/full/10.1021/acsaem.5c01204）。De等人通过分子DFT计算，揭示了天然矿物来源的Fe-氧氢氧化物催化剂在均匀介质中的氧进化反应（OER）性能（https://pubs.acs.org/10.1021/acsaem.5c03431）。

未来展望

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总之，这21篇文章汇集了一系列计算成果，提出了令人兴奋的预测，并为未来能源应用材料提供了重要见解。计算材料发现的研究范围明显超越了传统物理学和化学的界限。这些论文利用机器学习、DFT和半经典方法等工具，涵盖了太阳能收集、热电性能以及下一代电池和催化剂材料等领域的问题。值得注意的是，其中一些文章对新型设计材料的预测具有前瞻性，可以立即通过实验验证。我们希望这些文章能为未来的材料发现工作提供指导。衷心感谢所有为这期《ACS Applied Energy Materials》特刊贡献高质量研究文章的作者们。