一体式VN/B2O3陶瓷中的电子催化协同调控机制实现了锂硫电池中多硫化物物质的快速转化

《ANGEWANDTE CHEMIE-INTERNATIONAL EDITION》：Coupled Electronic-Catalytic Regulation in All-in-One VN/B2O3 Ceramic Enables Fast Polysulfides Conversion in Li-S Batteries

锂硫电池中通过VN纳米单元与B?O?相变构建的仿蚁巢多孔VN/B?O?陶瓷，实现了电子-催化协同调控，抑制多硫化物穿梭效应，在4 mg cm?2高硫负载下仍保持557.9 mAh g?1容量和优异循环稳定性（容量衰减仅0.054%/cycle）。

　　

摘要

锂硫（Li-S）电池在下一代高能量存储方面具有巨大潜力，但受到锂多硫化物（LiPSs）转化速度慢、硫利用率低以及实际负载能力有限的挑战。本文报道了一种一体化的、类似蚂蚁巢穴的多孔VN/B?O?（VNBO）陶瓷材料，该材料通过自下而上的烧结-扩散工艺制备而成，结合了VN纳米颗粒与B?O?的相变过程。这种集成多孔陶瓷提供了一个连续的导电框架，显著降低了界面电阻。VN纳米颗粒作为高度活跃的催化中心，加速了LiPSs的氧化还原反应；而B?O?组分则促进了层次化蚂蚁巢穴状网络的形成，并调节了VN/B?O?异质界面的电子结构。这种电子-催化协同调控有效抑制了LiPSs的移动，实现了快速且可逆的LiPSs转化。得益于这种协同结构，2-VNBO@S正极表现出优异的电化学性能：在0.5 C电流下经过200次循环后，其容量达到1187.2 mAh g?1；在3 C电流下经过300次循环后，容量仍保持为944.3 mAh g?1，每次循环的容量衰减仅为0.054%。即使在4 mg cm?2的高硫负载下，经过150次循环后，其容量仍为557.9 mAh g?1。这项工作为高能量和催化活性硫正极的设计提供了可靠的方法。

图形摘要

通过VN烧结-扩散和B?O?相变制备的一体化VN/B?O?陶瓷实现了电子-催化协同调控。类似蚂蚁巢穴的多孔VN框架提供了强大的电催化性能，而B?O?则形成了层次化的结构并调节了VN/B?O?的电子结构。这种协同调控有效抑制了多硫化物的移动，降低了能量障碍，加速了多硫化物的转化，从而实现了快速的多硫化物氧化还原反应、高能量密度以及出色的循环稳定性。

利益冲突

作者声明没有利益冲突。

数据可用性声明

支持本研究结果的数据可向通讯作者提出合理请求后获取。