生物质衍生的二甲酰木糖醇作为生物催化应用中的可再生溶剂

《ChemSusChem》：Biomass-Derived Diformylxylose as a Renewable Solvent for Biocatalysis Applications

可持续生物催化工艺需开发既能维持酶活性又降低环境影响的替代溶剂。本研究验证了xylose衍生物绿色溶剂二甲基氧基糖（DFX）作为共溶剂在酶促反应中的应用潜力，相较于传统溶剂DMSO和DMF，DFX使酮还原酶（KREDs）和固定化脂酶CalB的催化活性显著提升，其中TeSADH W110A在DFX中实现300mM底物浓度的完全转化（异构化还原芳香酮类化合物），转化率较传统溶剂提高约55%。脂酶CalB在DFX中4-硝基苯丁酸转化率达95%。研究证实DFX在提高底物溶解度及维持酶稳定性的双重优势，为生物质转化提供了绿色高效反应介质。

　　

摘要

开发可持续的生物催化过程需要使用既能支持酶活性又能减少环境影响的替代溶剂。本研究探讨了使用二甲氧基木糖（DFX）这种源自木糖的绿色溶剂作为酶促反应中的共溶剂的可能性，并将其应用效果与传统的溶剂（如二甲基亚砜（DMSO）和二甲基甲酰胺（DMF）进行了比较。研究测试了一系列酶在DFX中的活性和稳定性，包括酮还原酶（KREDs）、脂肪酶（lipases）、转氨酶（TAs）和亚胺还原酶（IREDs）。在DFX这种绿色溶剂中，选定的酮还原酶和固定化的脂肪酶CalB表现出较高的甚至更优的催化活性；而其他类型的酶（如转氨酶和亚胺还原酶）在测试条件下的兼容性较差，这突显了溶剂效应的酶特异性。值得注意的是，酮还原酶TeSADH W110A在300 mM底物浓度下能够完全还原含有苯环的酮类化合物，其性能显著优于使用DMSO和DMF时的反应效果（后者转化率约为40%）。脂肪酶CalB也表现出优异的活性，在300 mM 4-硝基苯基丁酸浓度下实现了95%的转化率。这些发现表明DFX是一种有前景的生物催化替代溶剂，特别是对于由酮还原酶和脂肪酶介导的反应。

图形摘要

二甲氧基木糖（DFX）确实是一种更环保的溶剂！它能够以很高的浓度溶解芳香酮类化合物，并保持酮还原酶（KREDs）和脂肪酶等强效酶的活性。通过结合出色的底物溶解能力和提升的酶活性，DFX为选择性、高负荷的生物转化提供了一个绿色平台。

利益冲突

J.S.L. 是Bloom Biorenewables Ltd的股东和董事会成员，该公司正在将生物质衍生分子的醛基化技术商业化。J.S.L.和A.O.K共同拥有一项关于使用木糖替代物作为溶剂的国际专利（WO/2022/223480）。

数据可用性声明

支持本研究结果的数据可在本文的补充材料以及以下仓库中找到：https://doi.org/10.5281/zenodo.17286566。