基于通用机器学习原子间势能的大规模低维材料发现：从力常数维度分类到可剥离二维材料筛选

《Chemistry of Materials》：Massive Discovery of Low-Dimensional Materials from Universal Computational Strategy

这篇综述提出了一个结合通用机器学习原子间势能与基于力常数的维度分类方法(FCDimen)的高通量计算框架，实现了对超过3.5万种材料的快速筛选，从中发现了超过9千种全新的低维材料(包括0D、1D、2D及混合维度)，并进一步评估了其中2D材料的可剥离性，为未来功能材料的发现与应用开辟了新途径。

　　

引言

低维材料因其独特的物理化学性质而成为材料研究的前沿热点。自石墨烯被发现以来，二维材料的探索取得了巨大进展。然而，传统的材料发现方法，无论是实验手段还是基于几何描述符的计算方法，都存在局限性。实验研究往往耗时费力，而现有的计算方法大多专注于二维材料，忽略了零维、一维和混合维度材料的系统性发现。此外，传统的基于原子位置和原子半径的几何学标准，虽然常用于维度识别，但可能因为依赖于原子键长与强度的经验关联而出现偏差。

方法

本研究采用了一种创新的高通量计算策略，核心在于将通用机器学习原子间势能模型与基于原子间力常数的维度分类方法相结合。首先，研究团队从Materials Project数据库中选取了大量材料，并使用两种UMLIP模型（MatterSim和MACE）计算了它们的原子间力常数与声子性质。这些计算结果与一个包含超过1万种材料的第一性原理声子数据库进行基准测试，以评估UMLIP在预测力和声子频率方面的精度。结果表明，MatterSim在预测FC和材料维度方面表现优异，其准确率与第一性原理计算相当。因此，研究选择MatterSim进行后续的大规模筛选。

具体的维度分类方法（FCDimen）基于原子间力常数。通过计算原子对之间的FC标量大小，并设定阈值将原子连接成图，从而识别出材料中的低维结构单元（如簇、链、层）。单元的维度由其晶胞的周期性延展方向决定。绑定能的计算则用于评估二维材料从其母体块材中剥离的难易程度，计算中采用了D3色散修正来准确描述层间的范德华相互作用。

结果

基准测试

对UMLIP模型的基准测试显示，MatterSim在预测最大FC和最小FC方面均表现出色，均方根误差分别为0.64 eV/?²和0.2 eV/?²，其预测的材料维度与DFT结果的一致性高达90.2%。这些数据证明了UMLIP结合FCDimen方法进行高通量维度识别的可靠性。

高通量计算与低维材料发现

基于可靠的MatterSim模型，研究对Materials Project数据库中的材料进行了大规模筛选和计算。经过多步筛选后，对35,689种材料进行了声子计算，并利用FCDimen进行了维度分类。最终，共发现了9,139种低维材料，其中包括：3,057种二维片状材料、1,760种一维链状材料、1,838种零维团簇材料以及2,484种混合维度材料。这些材料大多无法被传统的几何描述符方法识别。

混合维度材料

研究特别关注了混合维度材料，其中包含了多种低维单元的组合。例如，在Rb₂Cd₂Tl₁₁中，Cd₂Tl₁₁纳米管被铷原子隔开；在Eu₂O₂CN₂中，CN₂分子插层在Eu₂O₂层之间；而在AuCa₂N中，一维金链夹在二维Ca₂N层之间。这些复杂结构展示了材料维度的多样性。

二维材料的详细分析

对于发现的3,057种二维材料，研究进一步计算了它们的层间结合能，以评估其可剥离性。根据结合能大小，材料被分为三类：易于剥离（E_b≤ 35 meV/?²）、潜在可剥离（35 < E_b< 125 meV/?²）和强结合（E_b≥ 125 meV/?²）。分析结果表明，共有183种材料易于剥离，953种材料潜在可剥离。这些可剥离的二维材料大多具有较低的最小FC值。

通过与已知的二维材料数据库（如C2DB, MC2D, 2DMatPedia等）进行比较，研究发现有146种易于剥离和741种潜在可剥离的二维材料是全新发现的，未包含在现有数据库中。

结论

本研究成功证明了结合通用机器学习原子间势能与基于化学键的维度分类方法，能够高效、准确地从大量块体材料中识别低维结构。通过大规模计算筛选，发现了数千种此前未被认识的低维材料，特别是数百种具有潜在可剥离性的全新二维材料。这项工作不仅极大地扩展了低维材料的候选库，也为未来基于计算驱动的材料发现，尤其是在电子、光电子、催化和拓扑材料等领域的应用，提供了强大的新工具。研究结果有望激励进一步的实验探索，推动低维材料目录的持续扩展。