《Analytica Chimica Acta》：UV-activated biosensor based on molecularly imprinted polymer and carbon quantum dots for lactate measurement
编辑推荐：
本文推荐研究针对汗液乳酸快速、无创检测需求，开发了一种新型荧光生物传感器。研究人员将介孔分子印迹聚合物（mMIP）与硅封盖氮掺杂碳量子点（Si,N-CQDs）结合，实现了在模拟汗液环境中0-120 mM宽浓度范围内对乳酸的高选择性、高灵敏度检测。该传感器对常见干扰物抗坏血酸、尿酸和葡萄糖响应微弱，显示出优异的特异性，为开发便携式、光学读出的可穿戴诊断设备提供了可靠的新途径。
汗液，这层皮肤表面不起眼的液体，正逐渐成为健康监测的“信息富矿”。其中，乳酸（Lactate）的含量是评估运动强度、代谢状态乃至某些临床疾病的重要指标。无论是运动员在极限训练中，还是患者在重症监护下，实时、准确地监测乳酸水平都至关重要。然而，传统的检测方法往往依赖有创的血液采样或使用基于酶的传感器，后者虽然普遍，但其核心“引擎”——酶蛋白，对环境温度、pH值极为敏感，稳定性欠佳，且通常需要复杂的电化学信号处理单元，限制了其在便携、可穿戴场景下的长期稳定应用。人们亟需一种更稳定、更简便且能适应宽浓度范围（从休息时的十几毫摩尔到剧烈运动时可能超过100毫摩尔）的乳酸检测新方案。
为此，来自加拿大不列颠哥伦比亚大学化学与生物工程系的研究团队进行了一项创新性研究，他们巧妙地将人工合成的“分子锁”——分子印迹聚合物（Molecularly Imprinted Polymer， MIP），与一种新型的纳米“信号灯”——硅封盖氮掺杂碳量子点（Silica-capped, N-doped Carbon Quantum Dots, Si,N-CQDs）相结合，开发出一种紫外光激活的荧光生物传感器，专门用于汗液中的乳酸测量。这项研究成果发表在国际知名分析化学期刊《Analytica Chimica Acta》上。
为开展此项研究，作者主要采用了以下几项关键技术方法：首先，通过水热法自下而上合成硅氮掺杂碳量子点（Si,N-CQDs）；其次，采用溶胶-凝胶法，以3-氨丙基三乙氧基硅烷（APTES）为功能单体、原硅酸四乙酯（TEOS）为交联剂、乳酸为模板分子、十六烷基三甲基溴化铵（CTAB）为致孔剂，将Si,N-CQDs嵌入并合成了介孔分子印迹聚合物（mMIP）；最后，利用荧光光谱仪，在365 nm紫外光激发下，通过检测传感器荧光强度的淬灭情况来定量分析磷酸盐缓冲液（PBS，模拟汗液环境）中不同浓度的乳酸。
结果与讨论
Si,N-CQDs@mMIPs的制备与表征
研究人员成功合成了Si,N-CQDs并将其嵌入mMIP中。透射电子显微镜（TEM）图像显示，与易聚集的氮掺杂碳量子点（N-CQDs）相比，包裹了二氧化硅外壳的Si,N-CQDs分散性更佳。这种硅壳不仅解决了量子点的聚集和光漂白问题，还因其与MIP基质共享Si-O键而实现了牢固的共价结合，使其在洗涤过程中不易脱落。傅里叶变换红外光谱（FT-IR）进一步证实了聚合物中Si-O-Si键的形成。此外，添加表面活性剂CTAB形成的介孔结构，有效增大了聚合物的比表面积，解决了传统MIP中模板分子易包埋、难以洗脱而导致活性位点减少的关键问题。
使用Si,N-CQDs@mMIPs进行乳酸的荧光检测
传感器的核心性能通过荧光淬灭实验得以验证。随着乳酸浓度（0-120 mM）的增加，传感器的荧光发射强度呈现规律性递减。分析表明，淬灭机制主要为光致电子转移（Photoinduced Electron Transfer， PET），而非共振能量转移。通过Stern-Volmer方程拟合，传感器在0-10 mM低浓度区间和10-120 mM高浓度区间均表现出良好的线性关系，灵敏度（KSV）分别为0.1008和0.0076，检测限低至0.72 mM。作为对照，未使用乳酸模板合成的非印迹聚合物（mNIP）对乳酸几乎无响应，这证明了mMIP中特异性识别位点的关键作用。
选择性
在实际应用中，汗液中存在的抗坏血酸（AA）、尿酸（UA）和葡萄糖（GU）等物质可能干扰检测。选择性实验表明，在各自生理代表性浓度下，传感器对这些干扰物的响应微乎其微（响应值分别为0.029， 0和0.018），而对40 mM乳酸的响应高达0.365。这归功于MIP识别位点对乳酸分子形状、尺寸及功能基团的特异性“记忆”，确保了传感器优异的选择性。
研究结论与意义
本研究成功开发了一种基于Si,N-CQDs与mMIP的新型荧光生物传感器，用于汗液乳酸检测。所制备的Si,N-CQDs具有高荧光强度、优异的抗紫外光漂白和长期储存稳定性（4°C下90天保持约72%发光）。通过引入CTAB形成介孔结构，显著提升了传感器的灵敏度与检测范围（0-120 mM）。该传感器对乳酸表现出高选择性和高灵敏度，检测限为0.72 mM，并能有效区分乳酸与汗液中常见的干扰物。
这项工作的意义在于多个层面取得了突破。首先，它首次将硅封盖氮掺杂碳量子点（Si,N-CQDs）与改性介孔分子印迹聚合物（mMIP）相结合用于乳酸检测，为非酶生物传感器提供了一种兼具高选择性与高灵敏度的新策略。其次，它通过合理的材料设计与合成工艺，成功解决了量子点聚集、光稳定性差以及MIP模板包埋等长期存在的技术难题。最重要的是，这种基于光学荧光读出的传感器方案，未来有望利用智能手机摄像头等普及的光学设备进行信号采集，从而省去复杂的专用电化学信号处理单元，极大地降低了系统复杂性，为开发真正便携、低成本、用户友好的可穿戴健康监测设备铺平了道路。这不仅适用于运动生理监测，也为临床诊断、食品工业等领域的乳酸分析提供了新的技术选择。研究人员展望，基于相似的设计理念，通过更换模板分子，该平台有望扩展到汗液或其他体液中的多种生物标志物检测。
