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华北平原流域通过SWAT模型模拟发现，降雨季地表径流和侧向流贡献了约40%的氮浓度波动，其中硝酸盐（NO3?）占比达63.93%。研究显示，降雨季河流硝酸盐浓度显著上升而溶解有机碳（DOC）浓度显著下降（P<0.05），但DOC向反硝化速率（DR）的转化路径不显著（P>0.05）。沉积物中反硝化微生物多样性在降雨季后期显著增加（P<0.05），且森林覆盖率与ΔDOC呈负相关，与ΔNO3?呈正相关（P<0.01）。方差分析表明，微生物多样性变化解释了13.32%的硝酸盐浓度波动。研究指出当前造林策略对缓解农业面源氮污染效果有限，建议通过提升反硝化微生物多样性实现流域尺度氮污染治理。
王鹏涛|何百瑞|韩东阳|于飞|马建辉|张俊|王鑫|王一迪|刘绍青
河南师范大学生命科学学院，新乡453007，河南省，中华人民共和国
摘要
在主要粮食生产区，过量施用化肥导致大量残留氮的积累，从而引发了严重的扩散性氮污染。虽然森林释放的有机碳可以被输送到下游沉积物中，为反硝化微生物提供碳源，但森林对下游氮浓度波动的影响程度（及其背后的微生物机制）仍不甚清楚。在这项研究中，我们调查了华北一个森林覆盖的农业流域中扩散性氮污染的特征以及氮浓度波动背后的微生物机制。首先，我们通过模拟扩散性氮损失来评估其对氮污染的贡献，并确定主要的水文途径。随后，通过野外调查、实验室实验和统计分析，评估了雨季早期到晚期氮浓度、溶解有机碳（DOC）和微生物组成的变化。结果表明，在雨季期间，扩散性氮损失占氮浓度波动的近40%，其中63.93%的硝酸盐（NO3?）主要通过侧向流动传输。雨季期间，河水中硝酸盐浓度显著增加，而溶解有机碳浓度显著下降（P < 0.05）。结构方程模型（SEM）分析表明，从溶解有机碳到反硝化速率（DR）的途径在统计学上不显著，这表明其他过程在调节硝酸盐浓度中起主导作用（P > 0.05）。沉积物中的微生物组成有显著差异，关键反硝化微生物的多样性在雨季早期到晚期显著增加（P < 0.05）。此外，森林覆盖率与溶解有机碳的变化呈负相关，而与硝酸盐变化呈正相关（P < 0.01）。反硝化微生物多样性的变化对硝酸盐变化有负面影响，解释方差为13.32%。这些发现表明，当前的造林策略可能无法有效缓解农业扩散性氮污染。然而，旨在提高反硝化微生物多样性的策略可能有助于修复流域尺度上的氮污染水体。
引言
氮污染主要由密集的化肥使用引起，而化肥对全球粮食生产至关重要（Xia和Yan，2023年），它严重影响了土壤、水和大气，对可持续发展构成了威胁（Grant等人，2018年；Gu等人，2023年）。通过降水传输的过量氮可以通过地表径流、侧向流动和地下水流动进入接收水体，使得扩散性氮损失成为农业流域水环境污染的主要来源（Wang等人，2020a）。与点源污染相比，农田产生的扩散性氮污染被认为是人为氮负荷的最大贡献者（Dong等人，2020年）。当水中的氮浓度超过环境阈值时，可能会引发一系列生态问题，如富营养化和沿海地区的缺氧区。
尽管已广泛采取措施减少流域内的氮负荷，但由于残留氮效应的持续存在，大量地表水中的氮浓度仍超过监管标准（Golden等人，2023年；Basu等人，2022年）。残留氮主要以两种形式存在：土壤剖层中的有机氮和地下水中的溶解硝酸盐氮，后者是农业流域中的主要污染物（Van Meter等人，2016年）。这两种氮库通过微生物驱动的转化过程相互关联。特定的功能基因（如aprA、amoA和narG）控制着有机氮矿化、硝化和硝酸盐还原等关键过程。例如，硝酸盐去除能力的空间变化与反硝化基因narG的丰度密切相关，这表明它作为残留氮命运的生物标志物具有重要作用（Zhang等人，2021b）。通常，地下水中的残留氮负荷受到地下水与河流系统之间水动力梯度驱动的物理化学性质变化的影响（Liu和Chui，2019年）。然而，人类活动（如河道改造、水库建设和干旱半干旱地区的地下水灌溉）降低了地下水中残留氮的衰减速率（Hester等人，2016年）。在特定的水文地质条件下，大量残留硝酸盐可以通过侧向流动和地下水流动进入相邻的地表水，导致氮污染负荷对管理措施的响应延迟（Gorski等人，2019年；Tesoriero等人，2013年）。
与河岸带相比，河流沉积物因其在反硝化过程中去除残留氮的高潜力而受到广泛关注（Racchetti等人，2011年；Seizinger等人，2006年；Yan等人，2025年）。尽管反硝化作用发生在多种微生物群体中，包括细菌、真菌和放线菌，但在自然环境中主要与变形菌门（Proteobacteria）和拟杆菌门（Bacteroidetes）相关（Cavanaugh等人，2006年；Lu等人，2014年）。在厌氧条件下，这些反硝化微生物利用有机化合物作为电子供体，将硝酸盐还原为亚硝酸盐、氮气（N2）和一氧化二氮（N2O），这一过程被认为是缓解水生系统中氮污染的有效策略（Pang和Wang，2021年）。先前的研究表明，河流植被恢复可使沉积物中的反硝化作用平均增加176%，主要是因为溶解有机碳（DOC）浓度的增加（Wang等人，2024b）。这一发现与观察结果一致，即开阔水域中的反硝化速率通常低于植被茂盛的沼泽地区，可能是因为后者提供了更丰富的电子供体（如DOC）来支持微生物反硝化（Hernandez和Mitsch，2007年）。为了进一步量化这些过程，最近的模型通过Monod动力学纳入了沉积物中有机碳的微生物可用性，从而能够明确模拟DOC驱动的反硝化作用（Gu等人，2007年）。降水期间从高地释放的有机碳可以作为沉积物中反硝化微生物的电子供体，同时扩散性氮也会被输送到地表水中（Rivett等人，2008年）。此外，高地森林、农田、居民区和污水处理厂中的有机碳成分存在显著差异，这可能会影响沉积物中的反硝化微生物群落。这些流域水文过程可能导致水生系统中氮浓度动态的不确定性，而目前的相关研究主要在实验室或有限的空间尺度上进行（Chen等人，2018年；Hao等人，2024年）。此外，通过造林实现的碳封存是实现碳中和目标的关键策略（Gren和Aklilu，2016年）。因此，迫切需要阐明森林中扩散性碳损失对下游氮浓度波动的影响及其在农业流域中的微生物机制。
华北平原（NCP）是冬小麦和夏玉米的主要生产区（Liu等人，2013a）。再加上过量施用氮肥，农业水资源的广泛使用导致NCP浅层地下水中的氮污染严重（Xia和Yan，2023年；Song等人，2018年；Liu等人，2025年）。此外，诸如南水北调等重大水利工程的实施通过恢复地下水储存，增加了残留氮从浅层地下水向相邻地表水的迁移负荷（Zhang等人，2021a；Liu等人，2013b）。因此，位于NCP南部的渭河已成为海河流域中氮污染最严重的河流之一（Li等人，2024年）。作为关键的生态区域，渭河流域的特点是生态基质不稳定和严重的土壤侵蚀，尤其是在NCP极端降雨频率显著增加的情况下（He等人，2018年；Wang等人，2021年）。这使其成为研究森林中扩散性碳损失如何影响下游氮浓度动态的理想自然系统。在这项研究中，结合了模型模拟、野外调查、实验室实验和地质统计分析方法，以实现以下目标：（i）调查扩散性氮污染的特征及其影响下游氮浓度波动的关键因素；（ii）阐明森林中有机碳损失及其相关反硝化微生物的内部机制。本研究的结果可以为有效减少扩散性氮负荷提供创新见解，并为改善主要粮食生产区的流域水质提供理论指导。
研究区域描述
渭河发源于太行山脉的南部脚下，是海河的重要支流。全长344.5公里，最终通过海河流入渤海（图1(a)）。渭河流域位于NCP的中部和南部，面积约为15,220平方公里。其地形特征是东南部海拔较高，范围从40米到1854米（图1(b)）。地理上，该流域位于北纬34.88°至36.37°之间
扩散性氮污染模拟及其特征
利用SWAT模型模拟了渭河流域雨季和旱季的扩散性氮输出。观察到雨季和旱季扩散性氮对总氮输出的贡献存在显著差异，分别为13.47 ± 2.61%和38.42 ± 9.36%（图4(a)，P < 0.05）。随后进一步研究了雨季扩散性氮污染的特征
讨论
本研究旨在探讨森林-农业流域中扩散性氮污染的特征及其与有机碳损失相关的氮浓度波动的微生物机制，重点关注反硝化微生物活动和森林覆盖率如何影响雨季河流中的硝酸盐（NO3?）动态。
结论
在主要粮食生产区积累的残留氮是扩散性氮污染的重要来源。通过综合方法（包括模型模拟、野外调查和实验室实验），本研究全面分析了与森林中有机碳损失相关的扩散性氮污染的特征、影响因素和微生物机制。结果表明，扩散性氮损失主要发生在
作者贡献声明
王鹏涛：撰写——初稿撰写、可视化、方法论、调查、概念化。何百瑞：调查。韩东阳：调查。于飞：监督、概念化。马建辉：监督。张俊：调查。王鑫：可视化。王一迪：监督。刘绍青：监督、方法论、概念化。
利益冲突声明
作者声明他们没有已知的财务利益或个人关系可能影响本文所述的工作。
致谢
本研究得到了国家自然科学基金（资助编号：42407615）和河南省自然科学基金（资助编号：242300421331、32371609）以及河南省优秀青年基金（资助编号：252300421248）和渤海海峡生态走廊观测与研究站开放基金（资助编号：BH202303）的财政支持。
