混合过滤燃烧反应器气化过程中的两相反应特性：通过蒸汽-氧气平衡控制合成气比例

《Journal of Cleaner Production》：Two-phase reaction characteristics in hybrid filtration combustion reactor gasification: Syngas ratio control through steam-oxygen balance

混合过滤燃烧反应器气化模型研究通过CFD方法分析H2O/O2比例、壁温和多孔介质热导率对两相反应的影响，发现蒸汽提升H2产量抑制CO生成，辐射显著增强H2/CO调控能力，优化参数可使合成气比例达55.96。

　　

吕毅|韩志雄|陈康东|贾振健|周伟星|E.A. Salgansky

哈尔滨工业大学能源科学与工程学院，中国黑龙江省哈尔滨市150001

摘要

本研究采用CFD方法开发了一种用于混合过滤燃烧反应器的气化模型。研究了H₂O/O₂比例（0.5–4）、壁温（绝热和1050–650 K）以及不同热导率的惰性多孔介质（1、5、20、60和200 W/(m·K)）对两相反应特性的影响。结果表明，蒸汽可以增强蒸汽-碳反应和水煤气变换反应的速率，促进H₂的产生同时抑制CO的生成，最终通过燃烧实现目标CO₂富集。H₂O/O₂比例的变化可以有效调节H₂/CO比例，随着进料中蒸汽含量的增加，合成气比例从0.31增加到55.96，相应增加了17,841.83%。与H₂O/O₂比例相比，壁温对合成气比例的调节作用不那么显著，在较低壁温条件下，CO沿床层高度逐渐增加，难以维持稳定。然而，绝热壁显著延长了Boudouard反应区。惰性多孔介质的热导率变化对烟气成分的影响很小。辐射作用增强了合成气比例对H₂O/O₂比例变化的敏感性，当忽略辐射时，合成气比例从0.20增加到0.91，与考虑辐射的情况相比减少了80.10%。此外，辐射热传递大大抑制了CO的生成，随着H₂O/O₂比例的升高，烟气中的CO含量增加了43.70%至6001.25%。

引言

H₂/CO合成气已成为清洁能源领域的研究热点（Hwang等人，2025年；Yang等人，2024年）。不同H₂/CO比例的合成气可用于不同的工业应用，如费托合成、甲醇生产和氨合成（Abioye等人，2025年；Chan等人，2025年）。此外，从合成气中提取高纯度H₂也是合成气的重要工程应用（Belinda Dominguez-Espindola等人，2022年；Mahmoudi等人，2025年；Sirin等人，2023年）。混合过滤燃烧（HFC）是一种气化方法，它利用堆积燃烧和多孔介质的热存储效应来热化学转化固体燃料，从而产生合成气（Mouaky和Rachek，2024年；Toledo等人，2023年）。惰性多孔介质吸收燃烧的残余热量，同时预热进入的气化剂，实现燃料的超焓燃烧（Jamal和Wyszynski，1994年；Jeffry等人，2021年）。然而，HFC反应器涉及一个两相反应过程，包括燃料的热释放、气固对流热传递和辐射热传递（Arriagada等人，2024年；Salgansky等人，2020年；Toledo等人，2023年）。H₂O/O₂比例和壁温等参数是影响合成气成分的关键因素，这对混合过滤燃烧气化器的工艺参数设计提出了挑战。

一些学者已经探索了混合过滤反应过程。Toledo等人（2011年）使用丁烷/木屑建立了混合过滤燃烧实验装置，以丁烷/空气作为氧化剂，研究了反应特性。结果表明，烟气中含有H₂和CO等产物，合成气比例在0.16到0.36之间变化，表明混合过滤燃烧结构可用于燃料重整。Kislov等人（2008年）构建了一个直径为45毫米的圆柱形混合过滤燃烧反应器，研究了燃料含水量对气化性能的影响。结果表明，在蒸汽-空气气化条件下，该气化方法产生的合成气比例在0.51–1.15之间变化，产物气体的最大热值为4.8 MJ/m³。Li等人（2024年）开发了一种结合惰性多孔颗粒和活性木屑的混合过滤燃烧装置，并研究了内部结构对热传递性能和木材气化特性的影响。实验结果表明，当木屑和惰性颗粒的尺寸均为8毫米时，气固热交换和合成气生成最为有利，合成气比例为0.48，合成气的热值为3.24 MJ/Nm³。Gao和Dai（2025年）建立了一个将工业固体废物（钢渣）与预处理过的木质纤维素生物质结合的多孔介质燃烧系统，并研究了钢渣参数对松木气化性能的影响。实验结果表明，由于钢渣出色的热导率，合成气产量显著增加，H₂/CO比例分别达到了最大值1.07和1.02。此外，由于其良好的导热和热存储性能，钢渣增强了多孔介质内的内部热循环，从而促进了大分子生物质向H₂等小分子气体的转化。在数值模拟方面，Qian等人（2018年）建立了一个外部加热固定床反应器的三维瞬态模拟模型，研究了壁面辐射热损失对中低阶煤热解性能的影响。结果表明，在靠近壁面的区域，辐射贡献了80%的热流，而热传导仅占20%，在强烈热解阶段（T > 773 K）辐射热传递占总热量的65%以上。Salganskii等人（2006年）开发了一维模型来研究H₂O/O₂比例对气化过程的影响。结果表明，增加H₂O/O₂比例可以有选择地提高烟气中的H₂含量。

总之，HFC是一个复杂的两相反应过程，涉及燃料颗粒的热释放、气固热传递和辐射热传递（Barra和Ellzey，2004年；Toledo等人，2023年）。然而，现有研究缺乏关于H₂O/O₂比例、壁温和惰性介质的物理参数对气化过程两相反应特性影响的研究。在之前的工作中（Lu等人，2025年），建立了混合过滤燃烧的简化模型，以研究入口流量和入口温度对燃烧过程的影响。然而，关于气化过程的研究仍然不足。因此，在本文中，通过模拟HFC反应器的气化过程，研究了H₂O/O₂（0.5-4）、壁温（绝热，1050 - 650 K）以及不同惰性多孔介质热导率系数（1、5、20、60、200 (W/(m·K)）对气体生成特性和两相反应特征的影响。本研究为HFC反应器的操作参数控制和工艺优化提供了参考。

方法论

本研究的目的是开发一个三维简化的HFC气化过程模型。本节详细描述了模型简化策略和建模方法，并提出了所提模型的验证。

结果与讨论

基于第2节建立的HFC模型，本节研究了HFC反应器的气体生成性能和两相反应特性，分析了气化反应路径和轴向反应机制，最后阐明了辐射效应在反应过程中的作用。

结论

通过模拟HFC反应器的气化过程，研究了H₂O/O₂比例（0.5-4）、壁温（绝热，1050-650 K）以及不同惰性多孔介质热导率（1、5、20、60、200 (W/(m·K)）对气体生成和两相反应特性的影响。得出了以下结论：

1.

H₂O/O₂比例的变化可以有效调节H₂/CO比例。合成气比例从0.31增加到55.96，

CRediT作者贡献声明

吕毅：撰写——原始草稿，方法论，研究。韩志雄：概念化。陈康东：概念化。贾振健：方法论。周伟星：方法论，概念化。E.A. Salgansky：研究。

利益冲突声明

作者声明他们没有已知的竞争财务利益或个人关系可能影响本文所述的工作。

致谢

作者感谢中国国家重点研发计划 [编号 = 2022YFE0204100]、哈尔滨工业大学郑州研究院的国际合作项目（2022年）[编号 = KUIQ0700500222]以及俄罗斯国家任务MSHE [编号 = FFSG-2024-0015]的支持。