《Journal of Cleaner Production》：Granular sludge-based partial denitrification/anammox achieving high anammox contribution for nitrogen removal from municipal wastewater using anoxic/aerobic process with independent sludge system
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本研究开发新型AOIS系统，集成PDA颗粒与硝化生物膜，处理低COD/TN市政污水，出水TN达13.0 mg/L，anammox贡献率78%，显著优于传统系统。
吴瑞鑫|季圣浩|林志豪|秦浩杰|叶敏|李宇优|刘建勇
上海大学环境与化学工程学院，中国上海南陈路333号，200444
摘要
部分反硝化/厌氧氨氧化（PDA）工艺在去除市政废水中的氮方面展现出巨大潜力，尤其是在化学需氧量（COD）与总氮（TN）比例较低的情况下，相较于传统的厌氧/好氧（A/O）系统更为有效。然而，这些系统中常用的混合污泥回流方式往往限制了厌氧氨氧化作用对氮去除的贡献。为了解决这一问题，本研究开发了一种新型的A/O工艺，该工艺采用独立的污泥系统（AOIS），结合了PDA颗粒和硝化生物膜，以研究氮的去除机制及厌氧氨氧化的贡献程度。在氮负荷率为0.30 kg N/m3/d、COD/TN比为2.1的条件下，AOIS系统的出水TN浓度达到了13.0 mg/L，厌氧氨氧化对氮去除的贡献率达到了78.0%，显著高于混合污泥回流系统。适当的絮凝污泥清洗可以减少反硝化细菌的数量，并提高PDA颗粒的保留率。部分反硝化细菌和厌氧氨氧化细菌在颗粒中富集后获得了竞争优势，其相对丰度分别从4.6%和2.5%提高到了10.5%和21.1%。PDA-AOIS系统为低碳市政废水处理提供了一种经济高效的方法。
引言
污水处理厂（WWTPs）消耗大量能源，约占全球城市能源使用的3%（Zhang等人，2024c），同时也是全球温室气体排放的1.57%的来源（Tong等人，2024）。在各种污染物中，无机氮被认为是满足严格废水排放标准的关键限制因素（Liu等人，2024）。传统的废水处理过程中，氮的去除主要依赖于硝化-反硝化过程（Wu等人，2022a）。为了满足反硝化需求，污水处理厂通常需要额外的外部碳源，这增加了运营成本。因此，迫切需要开发一种先进、高效且低碳的氮去除工艺。
厌氧氨氧化（Anammox）是一种新兴且经济高效的氮去除生物技术（Hauck等人，2016；Song等人，2022）。在市政废水处理中，稳定的亚硝酸盐供应是实施厌氧氨氧化过程的前提（Du等人，2023a）。近年来，部分反硝化（PD: NO??-N→NO??-N）与厌氧氨氧化（PDA）结合的工艺因能够稳定供应亚硝酸盐并高效去除厌氧氨氧化反应产生的硝酸盐而受到广泛关注（Gao等人，2023b；Li等人，2024）。目前，关于基于PDA的市政废水处理工艺的研究大多在序批反应器（超过50%）或上流式厌氧污泥层（Lackner等人，2014；Lin等人，2023）中进行。然而，大多数市政污水处理厂仍在使用厌氧/好氧（A/O）及其改进工艺（Zhang等人，2021；Zhao等人，2023c）。如果现有的反应器能够经过最小程度的改造以适应基于PDA的工艺，那么污水处理厂的未来改造成本将大幅降低。
在之前的A/O工艺研究中，厌氧氨氧化污泥在厌氧反应器中的保留主要依赖于载体生物膜（Zhao等人，2023c）。由于厌氧氨氧化污泥的保留效果不佳，这些系统中采用了混合污泥回流方式（即污泥从好氧区回流到厌氧区）。然而，在混合污泥回流系统中，厌氧氨氧化对氮去除效率（NRE）的贡献仅为13.5%-57.5%（Feng等人，2022b；Gao等人，2023a）。回流的污泥中含有大量悬浮固体（SS），其中富含异养反硝化细菌（DB），包括完全反硝化细菌和部分反硝化细菌（PDB），它们主要将硝酸盐还原为亚硝酸盐（NO?? → NO??）（Pérez等人，2020；Zhang等人，2019a）。这些异养反硝化细菌与厌氧氨氧化细菌竞争亚硝酸盐，导致PD过程不稳定，厌氧氨氧化活性受到抑制。先前的研究表明，清洗絮凝污泥可以减少异养反硝化细菌的数量，促进厌氧氨氧化细菌的富集（Liu等人，2023）。为了克服这一限制，需要通过选择性清洗絮凝污泥来控制异养反硝化细菌的富集，同时保留部分反硝化细菌和厌氧氨氧化细菌。
使用厌氧氨氧化颗粒污泥是一种有效的方法，既能保留生物量，又能原位富集部分反硝化细菌（Zhao等人，2023a），从而形成PDA颗粒污泥（Fan等人，2022）。PDA颗粒污泥的特点是微生物浓度高且沉淀性能优异（Lin等人，2023）。这有效地防止了厌氧氨氧化污泥的流失，消除了额外污泥循环的需要。受先前研究的启发，我们提出在A/O连续流反应器中实施一个独立的污泥系统（无需污泥回流）。该系统利用PDA颗粒污泥的高生物量保留能力，并结合了沉淀装置。这种方法的目的是基于PDA工艺实现稳定高效的低碳氮去除，采用独立的污泥系统（AOIS）。在AOIS系统中，厌氧反应器中对PDA颗粒污泥的有效保留是无需污泥回流的前提。好氧反应器中的硝化反应为PDA工艺提供硝酸盐，同时使用固定生物膜载体来保留硝化污泥。与之前的PDA-A/O系统研究相比，AOIS系统只需在现有A/O反应器中添加一个沉淀装置，从而实现最小的基础设施改造，并能将传统硝化-反硝化工艺升级为基于厌氧氨氧化的工艺，具有显著的经济效益。
尽管新提出的AOIS系统为使用基于PDA的工艺处理市政废水提供了一种创新方法，但直接证据和全面评估仍显不足。本研究的目的是成功建立AOIS系统并通过厌氧氨氧化提高氮的去除效果。评估了AOIS系统中市政废水的氮去除性能，研究了系统中颗粒污泥和絮凝污泥的特性，分析了厌氧氨氧化对氮去除的贡献机制。此外，本研究还评估了AOIS系统在未来全规模污水处理厂升级中的应用实用性和可行性。
反应器设置与操作
图S1展示了实验室规模的PDA-AOIS系统反应器。该反应器由两部分组成：一个厌氧反应器（30 L）和一个好氧反应器（75 L），两者均配备了沉淀装置。为确保反应器内底物的均匀分布，在厌氧反应器中安装了搅拌器（40-50 rpm），并在好氧反应器中均匀布置了曝气管和载体，以促进底物的充分混合和均匀化。
具有独立污泥系统的部分反硝化/厌氧氨氧化-厌氧/好氧工艺的氮去除性能
该系统运行了225天，用于处理COD/TN比例较低的市政废水，运行期间根据进水水质分为四个阶段（表S1）。在第一阶段（第1-45天），PDA系统以2.0的回流比例启动。为了限制初期启动阶段的异养细菌过度生长，进水COD与总氮（TN）的比例维持在1.3（图1e），这有助于抑制异养反硝化细菌的竞争。
结论
一种新型的PDA-AOIS系统在A/O反应器中运行了225天，表现出优异的氮去除效率，出水TN浓度为13.0 ± 1.2 mg/L，COD/TN比为2.1 ± 0.1。厌氧氨氧化对氮去除效率的贡献率达到78.0%。Candidatus_Brocadia和unclassified_f_Brocadiaceae在颗粒污泥中的相对丰度分别为12.4%和8.7%，而在絮凝污泥中的丰度则可以忽略不计（< 1%）。
CRediT作者贡献声明
吴瑞鑫：撰写 – 审稿与编辑，初稿撰写，实验研究。季圣浩：概念设计。林志豪：撰写 – 审稿与编辑。秦浩杰：撰写 – 审稿与编辑。叶敏：撰写 – 审稿与编辑，实验研究，概念设计。李宇优：监督，概念设计。刘建勇：撰写 – 审稿与编辑，监督，实验研究，概念设计。
利益冲突声明
作者声明没有已知的财务利益或个人关系可能影响本文的研究结果。
致谢
本研究得到了国家重点研发计划（2022YFE0112900）的财政支持。第一作者的海外研究得到了中国留学基金委（编号202306890036）的资助。
