哈尔滨市不同季节的PM2.5污染：生物学和化学特性、相关性及污染源识别

本研究分析哈尔滨2023-2024年PM2.5中重金属、PAHs及微生物群落的时空变化与协同作用。发现冬季燃煤和机动车排放加剧污染，春季微生物活性显著升高，且重金属和PAHs对微生物群落存在抑制效应。

　　

徐英凡|王广志|王东东|黄立坤|郭周宇|董春鹏|张菲菲|陈冉

黑龙江大学土木工程学院，哈尔滨150080，中国

摘要

本研究调查了2023年10月至2024年9月期间哈尔滨市PM_2.5中化学成分和生物成分的时空变化模式及其协同作用。年均PM_2.5浓度在0.014至0.122毫克/立方米之间。主要成分的平均浓度如下：重金属（1193.28纳克/立方米）、多环芳烃（PAHs）（11.69纳克/立方米）、可培养细菌（98.16 CFU/立方米）和可培养真菌（59.50 CFU/立方米）。PM_2.5各成分的趋势与总质量浓度一致，表现出明显的季节性。扫描电子显微镜（SEM）分析、主成分分析（PCA）和多元线性回归（PCA-MLR）表明，该研究区域全年都存在持续的浮尘污染，冬季工业排放和机动车尾气的贡献显著增加。微生物浓度始终低于安全阈值。微生物活性在春季呈现明显的季节性峰值，在污染期间显著高于清洁空气条件。高通量测序显示，假单胞菌门（Pseudomonadota）、杆菌门（Bacillota）、放线菌门（Actinomycetota）和蓝细菌门（Cyanobacteriota）的相对丰度合计超过90%。优势真菌门为子囊菌门（Ascomycota）和担子菌门（Basidiomycota）。功能分析表明，细菌代谢活动在PM_2.5中占主导地位，真菌群落主要由腐生菌类组成。物种丰富度（Chao1和ACE指数）和多样性（Shannon和Simpson指数）也表现出明显的季节性变化。斯皮尔曼相关性分析表明，温度、大气压力和PM_2.5浓度是影响微生物群落组成的主要环境因素。此外，某些重金属和PAHs对特定微生物具有抑制或促进作用。

引言

PM_2.5是大气污染的关键成分，对空气质量与公众健康构成严重威胁[1]、[2]。其化学组成非常复杂，不仅包含有机碳、硫酸盐（SO₄^2-）和铵盐（NH₄⁺等常见成分，还含有低浓度但高毒性的污染物，如重金属和多环芳烃（PAHs）[3]、[4]。由于其较大的比表面积和高的表面吸附能力，PM_2.5可作为细菌、真菌和其他微生物的载体[5]、[6]、[7]，形成一种协同作用的生化复合污染物，显著增强了这些空气传播微生物的环境持久性和健康风险[8]、[9]、[10]。在中国人口老龄化及地区特定排放模式的背景下，这种复合污染带来的健康风险日益严重[11]、[12]、[13]。PM_2.5的化学组成和微生物分布受人类活动和气候变化的影响，表现出周期性波动[14]、[15]、[16]、[17]。

以哈尔滨为代表的高纬度寒冷地区工业城市，由于冬季供暖时间长、以煤炭为主的能源结构以及频繁出现的温度逆温等气象条件[18]、[19]，PM_2.5污染具有独特特征。季节性的农业秸秆焚烧进一步加剧了当地和区域的PM_2.5浓度，尤其是在春季和秋季[20]、[21]。

近年来，PM_2.5作为化学和生物复合污染载体的特性受到了越来越多的关注。研究表明，其化学成分（如重金属、PAHs）与其携带的微生物群落结构密切相关，表明环境因素和污染物可能共同驱动大气微生物的组成和功能演化[22]、[23]。目前大多数研究集中在温带地区或气候相对温和的区域，或关注PM_2.5的常规物理化学性质。关于主要寒冷地区城市中重金属、PAHs与微生物群落之间协同关系和季节动态的系统研究仍较为缺乏。

本研究以哈尔滨为例，这是一个寒冷地区的代表性城市，将PM_2.5的化学毒性成分及其相关微生物群落纳入统一的分析框架，以阐明它们的协同污染机制。主要研究目标如下：(1)利用扫描电子显微镜（SEM）结合主成分分析–多元线性回归（PCA-MLR）方法，分析PM_2.5浓度及其关键毒性成分（特别是重金属和PAHs）的季节变化。(2)分析PM_2.5浓度、微生物代谢活性和群落结构的时空动态。通过高通量测序表征细菌和真菌的组成，并使用Chao1、ACE、Shannon和Simpson指数评估微生物多样性。随后基于KEGG和FUNGuild数据库进行功能注释。(3)利用斯皮尔曼相关性网络分析研究环境因素、化学成分和微生物群落之间的复杂相互作用。该方法适用于非正态分布数据，能有效识别和可视化多个变量之间的非线性关联，从而系统理解各成分之间的关系。

采样方法和平台概述

采样方法

PM_2.5样本在哈尔滨工业大学环境学院屋顶（45°45′N, 126°41′E）1.5米高度采集。该地点位于城市居民区，毗邻中山路主干道，西侧交通繁忙，东侧人口密集。这一位置代表了受交通排放和居民生活源共同影响的城市环境，因此具有代表性

PM_2.5的浓度和形态分析

哈尔滨市PM_2.5浓度在0.014至0.122毫克/立方米之间，平均浓度为0.050毫克/立方米（图1）。PM_2.5表现出明显的季节性变化，并与气候条件密切相关（表S3）。哈尔滨的冬季持续约五个月，二月份频繁的温度逆温降低了污染物的垂直扩散能力[41]。春季，来自蒙古高原的跨界粉尘传输导致PM_2.5浓度波动明显

结论

本文系统分析了2023年10月至2024年9月哈尔滨市大气PM_2.5的化学组成、形成机制、来源及微生物特征，并探讨了PM_2.5中化学成分和生物成分之间的协同作用。研究结果表明：

(1)

PM_2.5浓度在0.014至0.122毫克/立方米之间。重金属和PAHs的平均浓度分别为1193.28纳克/立方米和11.69纳克/立方米，均在春季达到峰值

环境意义

本研究阐明了环境因素和PM_2.5所含化学物质对微生物群落的综合调控机制。在哈尔滨市的春季沙尘事件和冬季供暖期间，PM_2.5及其相关有毒化学物质（重金属和PAHs）和微生物的浓度同时达到峰值，表明这些时期是健康风险的高发阶段。我们的发现强调了针对不同季节采取污染缓解措施的必要性

未引用参考文献

[39], [40]

CRediT作者贡献声明

徐英凡：撰写 – 审稿与编辑，撰写 – 原稿，方法学研究，数据管理，概念构思。王广志：撰写 – 审稿与编辑，监督，资金筹集。王东东：撰写 – 审稿与编辑，概念构思。黄立坤：撰写 – 审稿与编辑，监督，资金筹集。郭周宇：数据管理，概念构思。董春鹏：方法学研究，数据管理。张菲菲：方法学研究，概念构思。陈冉：方法学研究，数据管理

利益冲突声明

作者声明没有已知的财务利益冲突或个人关系可能影响本文的研究工作。

致谢

本研究得到了国家自然科学基金（编号52270101）的支持。作者感谢各方面的技术支持和资金援助。