高性能MXene基微超级电容器互指电极几何结构的理性设计

《Materials Research Bulletin》：Rational Design of Interdigitated Electrode Geometry for High-Performance MXene-Based Micro-Supercapacitors

MXene基微超级电容器通过优化叉指电极结构（w=400μm，s=100μm，r=10:1，N=6）实现高电容性能（35.4 mF/cm2）和优异循环稳定性（92%容量保持率）。研究系统分析了电极几何参数对离子传输、材料利用及电荷收集效率的影响，为柔性电子器件提供可扩展的MXene MSCs设计方案。

　　

丁倩倩|纪叶艺

精密制造工程系，苏州工业技术职业学院，中国江苏省苏州市，215104

摘要

为了开发高性能的微超级电容器（MSCs），合理设计电极的几何形状至关重要，但由于多种结构参数之间的复杂相互作用，这仍然是一个挑战。本研究系统地探讨了指状电极的宽度（w）、间距（s）、长宽比（r）和数量（N）对通过喷涂涂层和紫外激光加工制备的Ti?C?T? MXene基MSCs的影响。研究发现，电极宽度是最关键的参数，当w ≤ 800 μm时，可以获得较高的面积电容和充放电速率；而过大的宽度会因增加的电荷传输阻力而降低性能。优化后的器件（w = 400 μm，s = 100 μm，r = 10:1，N = 6）在10 mV s?1的电压下可达到35.4 mF cm?2的电容，保持率为71.5%，能量密度为2.1 μWh cm?2，并且在10,000次循环后电容保持率仍达到92%。这项工作为设计高性能、可扩展的MXene基MSCs在柔性及可穿戴电子设备中的应用提供了宝贵的见解。

引言

柔性电子、可穿戴设备和物联网（IoT）技术的快速发展，迫切需要小型化、轻量化且高性能的储能系统[[1], [2], [3], [4], [5]]。微超级电容器（MSCs）因其高功率密度、长循环寿命和快速的充放电能力而成为一种有前景的解决方案。它们特别适用于微传感器、植入式医疗设备和分布式IoT节点[[6], [7], [8]]。然而，由于制造过程复杂、成本高昂以及电极设计与电化学性能之间的关系不明确，这些技术的实际应用一直受到限制。

在微超级电容器（MSCs）的设计中，合理设计电极的几何形状对于提升器件性能至关重要[9,10]。指状电极因其能够缩短离子扩散距离并在电极与电解质之间提供较大的电化学活性界面而被广泛采用[11,12]。关键的几何参数包括电极宽度（w）、电极间距（d）、长宽比（r = l/w）和电极数量（N），这些参数共同决定了离子传输动力学、可用界面面积和电荷收集效率，从而显著影响整体电容、充放电速率和功率密度[8,13]。然而，以往的研究主要集中在优化单个参数上，而这些参数之间的协同效应尚未得到充分探索。为了提高材料利用率、降低离子传输阻力并提升充放电速率，有必要进行合理的整体设计。因此，阐明这些参数之间的相互依赖关系对于开发高性能和可定制的MSCs至关重要。

近年来，二维MXene材料（如Ti?C?T?）的出现为高性能MSCs的发展开辟了新的途径[14,15]。MXenes具有类似金属的导电性（高达24,000 S/cm）、亲水表面以及可调节的功能基团（如–O、–F和–OH），从而实现了高效的双层和赝电容存储机制[16,17]。MXenes的亲水表面和表面电荷使其能够在水溶液中稳定分散，适用于喷涂和旋涂等制备技术[18]。这种溶解性增强了它们与先进制造方法的兼容性。其中，紫外（UV）激光切割已成为大规模生产MSCs的理想方法[19,20]。该方法具有高效率、高精度且无需掩膜，能够精确控制微米级别的电极几何形状，大大简化了制造过程，并允许在柔性基底上进行高通量生产。

在本研究中，我们将MXene溶液喷涂与UV激光加工结合，实现了对电极参数（包括宽度w、间距s、长宽比r和数量N）的精确控制。系统研究了这些结构参数对电化学性能的影响。结果表明，较小的电极宽度和间距可以降低离子传输阻力，从而提高面积电容和充放电速率。长宽比和电极数量在合理范围内对性能影响较小，可根据应用需求进行调整。使用优化参数制备的器件（w = 400 μm，d = 100 μm，r = 10:1，N = 6）表现出高面积电容（35.4 mF cm?2）、优异的充放电速率（200 mV s?1时为71.5%）以及良好的循环稳定性（10,000次循环后电容保持率为92%）。这项工作为高性能、可扩展的MXene基MSCs的结构设计提供了重要的实验和理论依据。

章节摘录

MXene墨水的制备

将1.98克LiF溶解在30毫升6摩尔/升的盐酸溶液中，搅拌10分钟。然后，在5分钟内逐渐加入1.2克Ti?AlC?（400目，由11 Technology Co., Ltd.提供）。反应在40°C的水浴中进行，搅拌时间分别为40小时、45小时、50小时、55小时和60小时，以进行对比研究。蚀刻完成后，用去离子水反复清洗样品并离心，直到上清液的pH值高于6.0。

结果与讨论

通过使用HCl和LiF原位生成的HF对MAX相进行蚀刻，合成了Ti?C?T? MXene（见支持信息中的图S1）。如图1a所示，MXene呈现出明显的层状结构，有利于离子传输。进一步通过超声处理后得到了多层片状结构（见图1b–c）。剥离后的Ti?C?T?纳米片的横向尺寸通常在0.5到2 μm之间，从而暴露出大量的活性边缘位点。

结论

在本研究中，我们系统地优化了MXene基微超级电容器的电极几何形状，以提高其电化学性能。精确控制了电极宽度、间距、长宽比和数量等关键参数，以最大化离子传输、材料利用率和电荷收集效率。结果表明，较小的电极宽度（w ≤ 800 μm）和紧密的电极间距（s ≤ 400 μm）显著提升了器件性能。

未引用的参考文献

[35,36]

CRediT作者贡献声明

丁倩倩：撰写初稿、进行正式分析、数据整理。纪叶艺：撰写、审稿与编辑、进行正式分析。

利益冲突声明

作者声明他们没有已知的财务利益或个人关系可能影响本文的研究结果。

致谢

本研究得到了江苏省青蓝计划骨干教师项目资助；江苏省自然科学基金（24KJB460026）和江苏省科技创新团队的支持。