不同环境因素对中国泥炭地中古菌和细菌GDGT（甘油二酯萜类化合物）分布的影响

中国不同气候区11个泥炭地GDGTs分布与环境因子关系研究，发现年均气温（MAAT）主导环指数（RI）和甲基化程度（MBT′5ME），而pH和氧化还原条件分别影响酸性（Dajiuhu）和碱性（Zoigê）泥炭地的温度指标。研究揭示了泥炭地GDGTs温度重建中环境因子的复合干扰，为东亚季风区古气候重建提供了新依据。

　　

杨欢|张丽佳|丁伟华|夏正宇|易曼|龚林峰|黄贤宇|党新月|范家琛|吴杰|黄淼

中国地质大学地理与信息工程学院区域生态与环境变化重点实验室，武汉430078，中国

摘要

甘油二烷基甘油四醚（GDGTs）是一种在地球泥炭中大量存在的微生物膜脂质，具有巨大的古环境重建潜力。由于每个泥炭地的环境变量存在异质性，目前尚不清楚环境因素如何影响中国不同泥炭地中古菌和细菌的GDGTs。本研究调查了来自中国季风主导地区的11个泥炭地中异戊二烯类（iso）GDGTs和分支型（br）GDGTs的分布情况，这些泥炭地的年均气温（MAAT）和pH值范围较广。我们还比较了控制GDGTs分布的因素，包括所有地点以及两个特定泥炭地（碱性Zoigê和酸性Dajiuhu泥炭地）的情况。结果表明，尽管每个泥炭地中的这些指标存在较大波动（由非热效应叠加所致），但年均气温是决定isoGDGTs（RI-isoGDGTs）和羟基化（OH）GDGTs（RI-OH′）的环指数以及5-甲基化brGDGTs（MBT′_5ME）甲基化程度的主导因素。对特定泥炭地的分析显示，pH值调节了酸性Dajiuhu泥炭地中MBT′_5ME和TEX₈₆等温度指标，而在碱性Zoigê泥炭地中，氧化还原状态可能是这些指标变化的原因。在所有地点及Dajiuhu泥炭地中，泥炭pH值与brGDGTs的环化程度（CBT′和CBT_peat）、6-甲基化与5-甲基化brGDGTs的比例（IR_6ME）以及6-甲基化brGDGTs的甲基化程度（MBT′_6ME）显著相关，但在碱性Zoigê泥炭地中这种相关性不明显。本研究为中国泥炭中的温度和pH值重建提供了有用的工具，但在将基于GDGT的古温度代用指标应用于泥炭岩芯时，应考虑pH值或氧化还原状态的叠加效应。

引言

泥炭地虽然仅占全球陆地表面的3%，但储存了约6000亿吨碳，在全球碳循环中发挥着重要作用（Yu等人，2010年）。由于厌氧环境以及酶的作用，泥炭沉积物中有机物的分解速度显著减缓（Freeman等人，2001年）。泥炭地主要分布在高纬度的北半球，如西伯利亚西部和阿拉斯加，那里低温和/或积水条件有利于有机碳的储存（Yu等人，2010年）。泥炭地也广泛分布于中低纬度地区，包括对全球碳储存和甲烷排放有重要贡献的热带泥炭地（Ribeiro等人，2021年）。在中国中纬度地区，泥炭资源丰富，对于重建东亚季风区的过去气候和环境变化至关重要（Zheng等人，2014年；Wang等人，2017年；Huang等人，2018年；Rao等人，2022年；Lin等人，2024年；Zhang等人，2025年）。

在过去的几十年里，人们开发并使用了多种基于有机物的代用指标来重建古温度（Huang等人，2013年）、水位（Langdon等人，2003年；Booth等人，2006年；Huang等人，2012年）、古降水量（Hong等人，2014年）和植被（Nott等人，2000年；Mighall等人，2006年）的变化。其中，甘油二烷基甘油四醚（GDGTs；补充图S1）是一类存在于全球所有泥炭中的跨膜脂质，越来越多地被用作绝对温度重建的工具（Weijers等人，2011年；Naafs等人，2017年）。它们包括由古菌产生的异戊二烯类（iso）GDGTs和由细菌产生的分支型（br）GDGTs（补充图S1）。isoGDGTs由两条双植烷基链通过醚键连接到甘油骨架上，而brGDGTs则含有两条分支烷基链（Weijers等人，2006年）。brGDGTs最初在荷兰的一个泥炭沉积物中被发现（Sinninghe Damsté等人，2000年），后来发现它们普遍存在于土壤和水生环境中（Weijers等人，2007年；Tierney和Russell，2009年）。对全球土壤中brGDGT分布的环境控制研究表明，brGDGTs的甲基化程度（用MBT表示）主要受年均气温（MAAT）影响，其次受土壤pH值影响；而brGDGTs的环化程度（用CBT表示）则受土壤pH值控制（Weijers等人，2007年；Peterse等人，2012年）。因此，MBT（或MBT′）和CBT的结合可以用于重建陆地年均气温，这是全球气候系统中的关键参数（Weijers等人，2007年；Peterse等人，2012年）。De Jonge等人（2013年）使用了一种新的液相色谱方法分离了5-甲基化和6-甲基化的brGDGTs异构体，其外部分别位于α/ω5和α/ω6位置。对Peterse等人（2012年）使用的全球矿物土壤中brGDGTs的重新分析表明，5-甲基化brGDGTs的甲基化程度（MBT′_5ME）仅与年均气温相关（De Jonge等人，2014年）。这一关系在泥炭（Naafs等人，2017年）和非洲湖泊（Russell等人，2018年）中也得到了进一步验证。针对湖泊和泥炭的MBT′_5ME校准提高了温度重建的准确性，因为brGDGTs对环境变量的响应与矿物土壤中的不同（Naafs等人，2017年；Russell等人，2018年；Wang等人，2021年）。尽管在土壤中MBT′_6ME和6-甲基化与5-甲基化brGDGTs的比例（IR_6ME）都与pH值相关（Yang等人，2015年），但在泥炭中这些指标与pH值的关系尚未得到充分研究。

与矿物土壤和湖泊沉积物相比，泥炭具有较高的有机碳含量和厌氧条件。这些独特特性可能在一定程度上影响泥炭中GDGTs的分布，因此需要全面研究GDGTs与全球泥炭中环境变量的关系。Naafs等人（2017年）基于来自全球96个泥炭地的brGDGT数据集，开发了首个针对泥炭的全球性温度和pH值校准方法。然而，这些泥炭中的MBT′_5ME和CBT′与年均气温和pH值的相关性不如土壤和非洲湖泊中的显著（Naafs等人，2017年）。此外，泥炭中细菌群落的变化也影响GDGT的分布，进而影响基于GDGT的代用指标（Rao等人，2022年；Tang等人，2024年）。这些发现突显了基于brGDGT的代用指标在古重建中的潜力，特别是在全新世泥炭岩芯（Zheng等人，2017年）和一些古代化石泥炭（煤炭）（Naafs等人，2018年；O’Connor等人，2023年；O’Connor等人，2024年）的温度估计中；然而，影响泥炭中brGDGT分布的复杂环境因素仍有待探索。在过去十年中，将这些代用指标应用于中国泥炭岩芯的结果并不一致（Zheng等人，2017年；Rao等人，2020年；Wei等人，2023年），这表明需要系统评估不同中国泥炭地以及单个泥炭地中环境因素对GDGT分布及其相关代用指标的影响。

中国季风主导地区的泥炭地具有广泛的年均气温和pH值范围，为进一步研究环境变量对泥炭中古菌isoGDGTs和细菌brGDGTs的影响提供了独特的机会。本研究收集了来自11个中国泥炭地的表层泥炭样本，这些泥炭地具有不同的纬度、温度和pH值，并研究了GDGT分布与环境因素（特别是温度和pH值）的关系。中国泥炭的GDGT数据集还与全球土壤和泥炭数据集进行了比较（De Jonge等人，2014年；Naafs等人，2017年）。我们的数据集包括来自酸性泥炭地和碱性泥炭地的多个样本，从而可以评估非热环境变量对特定泥炭地中基于GDGT的代用指标的影响。

采样

从中国不同气候区的11个泥炭地收集了65个表层泥炭样本（图1和表1）。这些泥炭地的海拔高度从270米到3590米不等。这些泥炭地的植被主要由Sphagnum组成，伴有一些莎草和灌木植物，而Zoigê泥炭地的主要植物是莎草（表1）。采样过程中，移除了生长中的植被，并用铲子收集了表层15厘米深度内的泥炭。

本研究的所有泥炭地

在所有分析的泥炭样本中都检测到了不同数量的古菌isoGDGTs和细菌brGDGTs。在所有样本中，细菌brGDGTs的数量均超过古菌isoGDGTs。GDGT-0和crenarchaeol通常是主要的isoGDGT化合物，分别占总isoGDGTs的27%–97%和0–51%（图2a）。在大多数样本中，GDGT-0的数量超过crenarchaeol，而在四个样本中，crenarchaeol的数量更多（见补充表S1）。OH-GDGTs...

温度控制中国泥炭地中isoGDGTs衍生的代用指标

环指数（RI）表征了古菌isoGDGTs的环化程度。RI与年均气温（MAAT）显著相关（R² = 0.53，p < 0.05；补充图S3）。该指数包括GDGT-0和crenarchaeol这两种化合物，它们的丰度远高于其他环状isoGDGTs，表明GDGT-0和crenarchaeol可能在调节泥炭中古菌的膜流动性方面起作用。为了减少样本的异质性，计算了每个泥炭地的平均RI...

结论与意义

本研究调查了中国11个泥炭地表层样本中isoGDGTs和brGDGTs分布的环境控制因素。在所有泥炭样本中，brGDGTs的数量均超过isoGDGTs，其中GDGT-0和brGDGT-Ia分别是主要的isoGDGT和brGDGT成分。基于isoGDGT的温度代用指标TEX₈₆和基于brGDGT的温度代用指标MBT′_5ME都与年均气温（MAAT）相关，尽管各自的校准结果存在较大波动。每个地点的平均TEX₈₆和RI...

未引用的参考文献

Blewett等人（2020年）。

CRediT作者贡献声明

杨欢：撰写——审稿与编辑，撰写——初稿，研究，资金获取，正式分析，数据管理，概念构思。张丽佳：撰写——初稿，研究，正式分析，数据管理。丁伟华：方法学，研究，正式分析，数据管理，概念构思。夏正宇：撰写——审稿与编辑，研究，正式分析，数据管理。易曼：研究，正式分析。龚林峰：撰写——审稿与编辑，

利益冲突声明

作者声明以下可能被视为潜在利益冲突的财务利益/个人关系：杨欢报告称获得了国家自然科学基金的支持。如果还有其他作者，他们声明没有已知的可能影响本文工作的财务利益或个人关系。

致谢

我们衷心感谢副编辑和两位匿名审稿人的意见和建议，这些意见显著改进了原始手稿。本工作得到了国家自然科学基金（资助编号：42494912、42220104003和42073072）的财政支持。特别感谢薛建涛博士、王新欣、张一鸣和秦彦明在样本收集方面的帮助。同时感谢卢瑶在获取月度数据方面的协助。