利用声场流分选技术结合空间位阻效应和正常模式分离，对多尺度颗粒混合物进行分级分离

《Sensors and Actuators A: Physical》：Fractionation of multiscale particle mixtures using acoustic field-flow fractionation with steric and normal mode combination

声学场流分级系统通过压电换能器在载流中生成四分之一波长超声驻波场，结合立体与正常分离模式抑制布朗扩散，实现350 nm至5 μm宽尺寸颗粒的分离。实验验证20 Vpp电压下有效抑制1 μm颗粒布朗扩散，理论预测80 Vpp时可分离小于45 nm颗粒。

　　

郑秀雄（Soowoong Jeong）|黄在允（Jae Youn Hwang）|杨仁焕（In-Hwan Yang）

韩国京畿大学化学工程系，水原市16227

摘要

开发了一种声场流式分离（Acoustic Field-Flow Fractionation, FFF）系统，该系统通过结合空间位阻效应和正常模式机制来分离具有宽尺寸分布的颗粒混合物。该系统利用通道顶部的压电换能器在载液流中生成稳定的四分之一波长驻波，通过正弦电压幅度进行控制。来自超声驻波的声辐射力抑制了布朗扩散，使得布朗扩散颗粒能够在垂直方向上达到平衡分布，并通过载液速度在其分布中心被传输和洗脱，而不会影响非扩散颗粒。实验结果表明，在20伏特峰电压（20 Vpp）下，由建立的驻波场产生的声辐射力有效抑制了1.0微米颗粒的布朗扩散，从而根据空间位阻效应对其传输进行了定向。此外，成功分离了半径分别为350纳米、550纳米、1.0微米、2.5微米和5.0微米的颗粒混合物，证明声场流式分离系统可以利用结合空间位阻效应和正常模式的混合分离方式分离宽尺寸范围内的颗粒。理论预测表明，在80伏特峰电压下，声场流式分离通道可以将正常模式分离范围扩展到45纳米以下的颗粒，从而无需预处理即可分离多尺度颗粒混合物。

引言

自Giddings [1]、[2]、[3]、[4]在20世纪70年代首次引入流式分离（Field-Flow Fractionation, FFF）技术以来，它已成为一种可靠的分析技术，用于基于颗粒尺寸的分离复杂颗粒混合物。在随后的几十年里，FFF技术被广泛应用于诊断[5]、[6]、[7]、生物化学[8]、[9]、[10]和环境工程[12]、[13]、[14]等领域，通过将FFF通道的输出与高灵敏度的在线检测器（如多角度光散射、动态光散射或单颗粒电感耦合等离子体质谱）结合，用于分离颗粒混合物并表征其物理化学性质。作为一种基于洗脱的分离方法，FFF利用垂直于流动方向的力场作用下粘性液体流的抛物线速度分布来分离颗粒混合物。图1示意性地展示了典型的FFF通道以及分别在空间位阻模式和正常模式下运行的分离机制。当载液连续进入通道入口时，由于重力作用沉降在静止液体底部表面的颗粒开始通过流体动力阻力沿底部表面移动，并最终通过出口被洗脱。在这种空间位阻模式下，颗粒的传输速度由完全发展的载液流速决定，导致较大颗粒移动得更快并更早洗脱。然而，对于亚微米和纳米级颗粒，布朗扩散力会抵消重力作用，阻止它们在底部表面完全沉降，而是形成垂直平衡分布。这些颗粒根据载液流的速度分布在其垂直方向上移动。这种分布的程度决定了它们的平均迁移速度，分布较厚的颗粒移动得更快并首先被洗脱。这种分离机制被称为正常模式。

考虑到FFF的分离机制，分离分析的颗粒尺寸范围显著受到正常模式分离效果的影响。随着颗粒尺寸的减小，布朗扩散性增加，仅靠重力无法充分抵消较小颗粒的扩散作用，导致它们在整个FFF通道高度内分散并以载液的平均速度迁移。为了解决这一问题并将分离范围扩展到纳米尺度，人们将各种力场集成到FFF通道中。已经探索并证明了离心力[6]、[14]、[15]、[16]、电泳力[9]、[17]、[18]、介电泳力[19]、[20]、[21]、热力[22]、[23]、[24]以及主动流体动力[11]、[25]、[26]、[27]在分离数十至数百纳米范围内的布朗扩散颗粒方面的有效性。然而，这些强力无论颗粒在垂直方向上的位置如何，都可能通过增加沿底部表面移动的微米级颗粒的摩擦力来阻碍空间位阻模式的分离。

最近，研究人员探索了由驻波产生的声辐射力作为一种有前景的力场，这种力场与FFF通道中的载液流动无关[28]、[29]、[30]、[31]。与其他提到的力不同，声辐射力源自声驻波场，在载液内部垂直方向上变化。尽管存在这种垂直分布，声场流式分离技术表明，这种力与重力共同作用可以扩展空间位阻模式的分离颗粒尺寸范围，抵消了粘性载液流动对微粒的壁效应[29]。这种声辐射力场在FFF中特别有利，因为它可以在不依赖于载液和固体颗粒的物理化学性质的情况下操纵颗粒，也不需要复杂的通道结构或动态运动来建立垂直于载液流动的稳定力场。

通常，声场流式分离通道具有分层结构，包括固定在顶板上的压电换能器。当换能器以正弦电压信号振动时，它会产生机械波，这些波垂直穿过顶板进入载液。这些波随后到达底板并反射回液体中，形成超声驻波模式的流体动力扰动。因此，远小于诱导超声驻波波长的固体颗粒由于声辐射力的作用而向压力节点平面移动。这种机制不仅操纵颗粒，还抑制了布朗扩散，并通过正常模式扩展了FFF的颗粒分离范围。

为了评估声辐射力在利用空间位阻和正常模式混合分离技术分离多尺度颗粒混合物方面的有效性，本研究调查了采用四分之一波长超声波场的声场流式分离通道的分辨能力，其中压力节点平面位于底部表面，而压力反节点平面位于顶部表面。开发了一个分析模型，用于分析作用在颗粒上的所有力，包括流体阻力、重力和浮力、声辐射力以及布朗运动。该模型定量描述了诱导声辐射力特性对混合模式声场流式分离分辨能力的影响，还有助于确定在通道中生成四分之一波长超声波场所需的正弦电压，以实现高效的颗粒分离。

声场流式分离通道的设计与制造

图2(a)展示了用于尺寸依赖性颗粒分离的声场流式分离通道的示意图。该通道设计用于在垂直方向上生成稳定的四分之一波长驻波超声场，压力节点平面位于底部表面。它由四层组成：压电换能器层、玻璃匹配板、载液层和玻璃反射板。通过插入聚四氟乙烯

声场流式分离通道设计的验证

为了验证声场流式分离通道生成载液流中四分之一波长驻波场的设计效果，实验测量了布朗扩散颗粒的洗脱时间以确定共振频率。在设计的通道中，当在共振频率下对压电换能器施加正弦电压时，注入的布朗扩散颗粒悬浮液（0.2% v/v）在垂直方向上被限制，并沿通道被输送

结论

本研究开发了一种声场流式分离系统，通过利用载液流中四分之一波长超声驻波场产生的声辐射力来提高FFF的分辨能力。声场流式分离通道中的驻波在通道底部产生压力节点，通过声辐射力将颗粒推向节点平面。这一过程通过增强空间位阻和正常模式分离作用，扩展了有效的颗粒分离范围

CRediT作者贡献声明

郑秀雄（Soowoong Jeong）：可视化、软件开发、数据整理。黄在允（Jae Youn Hwang）：资源提供。杨仁焕（In-Hwan Yang）：监督、方法论设计、形式分析。

利益冲突声明

作者声明以下可能被视为潜在利益冲突的财务利益/个人关系：杨仁焕报告称获得了韩国国家研究基金会的财务支持。黄在允也报告获得了韩国国家研究基金会的财务支持。如果有其他作者，他们声明没有已知的可能影响工作的财务利益或个人关系。

致谢

本工作得到了韩国国家研究基金会（NRF）的资助，该基金会由韩国政府（MSIT）提供资金（项目编号：2021R1I1A2058143、RS-2024–00354020、RS-2025–02305555）。

郑秀雄（Soowoong Jeong）于2025年从韩国水原的京畿大学获得化学工程学士学位，目前正在攻读硕士学位。他的当前研究兴趣包括微/纳米生物颗粒分析、基于体波的声流控技术以及声场流式分离系统的制造。