利用脉冲电流实现Mg/Al层压材料的空位诱导共晶结合：实验与分子模拟

《Applied Materials Today》：Vacancy-induced eutectic bonding of Mg/Al laminates via pulsed electric current: Experiments and molecular simulations

镁铝复合板通过高密度脉冲电流实现快速无氧化冶金结合，抑制脆性金属间化合物形成并优化界面结构，实验结合分子动力学模拟揭示了真空泡-液相-固态扩散的三阶段界面演化机制。

　　

边功博|张婷婷|张凯静|杨涛|王文贤

中国科学院宁波材料技术与工程研究所，中国 315201

摘要

高性能Mg/Al层压金属复合材料（LMCs）的进展受到传统连接工艺产生的热力学稳定氧化膜和脆性金属间化合物（IMCs）的制约。我们提出了一种新的电子控制微爆炸焊接（ECMEB）技术，该技术能够在无需保护气氛的情况下实现Mg/Al层压材料的超快速、无氧化且冶金性能良好的连接。通过系统实验和高密度脉冲电流的分子动力学（MD）模拟，我们展示了原子级别的界面演变动态。研究发现，这种连接过程分为三个步骤，由空位诱导的液相形成控制。具体而言，由于焦耳加热和电迁移的协同作用，空位浓度显著增加（5.92%），扩散活化能障碍降低（8.32×10^?4 eV），从而实现了从固态扩散到液相连接的动态转变。重要的是，这种快速热循环在动力学上抑制了脆性β-Al₃Mg₂相的析出，促进了由细小的γ-Al₁₂Mg₁₇共晶形成的韧性界面。因此，优化后的层压材料具有更高的最终抗拉强度（约270 MPa），优于基础合金。这项工作为克服轻质异质复合材料生产中的界面完整性瓶颈提供了一种创新且高效的解决方案。

引言

面对碳中和目标的挑战以及汽车和航空航天行业对能源性能要求的提高，轻质结构材料的发展得到了推动[[1], [2], [3]]。在常见的轻质结构材料中，层压金属复合材料（LMCs）显著提升了复合材料的断裂韧性、损伤容忍度、冲击性能和抗疲劳性[4,5]。特别是Mg/Al LMCs因其将Mg合金的低密度和高比强度特性融入结构支撑中而受到广泛关注，这又进一步提高了Al合金的耐腐蚀性和成型效率[[6], [7], [8]]。然而，由于Mg和Al的物理性质（如熔点、热膨胀系数、晶体结构等）存在差异，制备耐用的Mg/Al层压材料仍然是一项具有挑战性的任务[9,10]。传统的固态和熔融连接方法（如超声波点焊[11]、摩擦搅拌焊接[12]、扩散焊接[13]、爆炸焊接[14]、磁脉冲焊接[15]、电阻点焊[16]和激光焊接[17]）已被广泛用于制备Mg/Al LMCs，但如何在保证工艺效率的同时保持界面完整性仍是一个难题。一个主要瓶颈是不可避免地会形成热力学稳定的氧化膜和脆性金属间化合物（IMCs），如Al₁₂Mg₁₇和Al₃Mg₂，这些化合物会严重损害界面结合和机械性能[18,19]。因此，迫切需要新的连接方法来实现超快速、无氧化且冶金性能良好的材料连接。

最近，电辅助制造（EAM）作为一种创新工艺在异质复合材料加工中得到了发展[20,21]。通过利用焦耳加热和电迁移的耦合效应以及机械压力，EAM能够引发高温循环和高效的原子扩散[[22], [23], [24]]。尽管脉冲电流辅助轧制焊接（PCARB）和火花等离子烧结（SPS）等方法可以促进再结晶并改善界面微观结构[25,26]，但在高密度脉冲电流作用下的界面演变原子尺度过程仍尚未完全阐明。特别是，电迁移力和热量对空位形成及液相转变的影响在实验中尚未得到准确测量。先前的研究表明，在非平衡状态下，点缺陷（主要是空位）是加速原子离子扩散的主要因素[27,28]。在Al-Mg体系中，可用的间隙降低了界面处的扩散活化能障碍，有利于界面反应[29,30]。尽管脉冲电流通常会增加空位浓度[31,32]，但电流参数、空位热力学（形成能、熵）与固态扩散到局部液相连接的动力学转变之间的定量关系仍需进一步研究。分子动力学（MD）模拟为研究这些动态原子现象提供了可靠的工具，而这些现象通常难以通过传统实验方法检测[[33], [34], [35]]。

在这里，我们提出了一种新开发的电子控制微爆炸焊接（ECMEB）方法。该方法利用脉冲电流诱导的界面微爆炸，在几秒钟内实现Mg/Al层压材料的快速连接，完全无需保护气氛。我们结合系统实验和MD模拟，阐明了涉及空位诱导液相形成的三阶段连接机制。我们量化了电迁移和焦耳加热对空位动态的影响，从而加深了对如何设计可调界面微观结构（从固溶体层到共晶结构）以支持优化机械性能的理解。这项研究为高效开发高性能轻质复合材料提供了新的框架。

实验程序和样品制备

在本研究中，使用了商业化的Al6061-T6块材（42 mm×27 mm）和AZ31B Mg块材（42 mm×27 mm），具体信息见表1。使用金刚砂纸去除样品表面的氧化层，并用丙酮进行超声清洗，直至表面无污染。如图1a所示，将Mg和Al块材放入轧机中，并调整适当的辊间距以保持接触

界面微观结构特征

图3展示了不同样品的Mg/Al界面微观结构。如图3(a1-c1)所示，对于S1-S3样品，接头处存在裂纹缺陷，由Mg或Al基材以及可能的反应层组成，反应层厚度分别为10 μm（图3a2）、30 μm（图3b2）和63 μm（图3c2）。对于S4样品，接头处的裂纹逐渐消失，接头由Mg或Al基材和共晶组成

界面“微爆炸”现象的物理解释

有必要阐明本研究中提出的“微爆炸”机制的物理本质。与化学爆炸不同，这里的“微爆炸”是指由微观接触处的局部焦耳加热驱动的瞬态高速度体积膨胀[54]。由于Mg和Al板材的初始表面粗糙度，脉冲电流不会均匀分布，而是集中在离散的接触点上，这种电流集中导致了极端的

结论

通过创新的ECMEB工艺成功制备了高性能Mg/Al LMCs。通过实验和MD模拟系统研究了界面微观结构的演变机制、原子扩散动力学和机械性能。主要结论如下：

• (1)
  Mg/Al层压材料的界面结构可以通过调节脉冲电流参数进行高度调控。从以扩散为主的Al₁₂Mg₁₇结构向

作者贡献声明

边功博：撰写 – 原始草稿、可视化、方法论、实验研究。张婷婷：实验研究、概念构思。张凯静：撰写 – 审稿与编辑。杨涛：撰写 – 审稿与编辑。王文贤：项目监督、资金申请。