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准确预测MgO基吸附剂CO?吸附能力是碳捕集技术关键。本研究开发集成熵权-TOPSIS加权集成与贝叶斯超参数优化的可解释机器学习框架，14种模型筛选出6种最优模型进行优化。新型ETFM模型在独立测试集表现优异（R2=0.9903），SHAP分析显示颗粒形态（43.8%）最显著，其次为温度（14.1%）和时间（23.3%），孔结构贡献15.3%。揭示了多因素非线性交互作用，确定最佳工艺参数为200-400℃和100-250分钟，并部署Web应用。
林帆|严赫|莫云峰|曹一鸣
辽宁石化大学工程培训中心，抚顺，113001，辽宁，中国
摘要
准确预测基于氧化镁（MgO）的吸附剂的二氧化碳（CO2）吸附能力对于推进碳捕获技术至关重要。本研究开发了一个可解释的机器学习框架来应对这一挑战。评估了14个候选模型，并使用Optuna框架选择了6个表现最佳的模型进行贝叶斯超参数优化。然后通过结合熵权重方法和基于理想解相似性的排序偏好技术（TOPSIS），构建了一个新颖的加权集成模型。优化后的集成模型在独立测试集上表现出色，R2值为0.9903，MSE、RMSE和MAE分别为0.361、0.6008和0.2544，超过了大多数单个模型。Shapley加性解释分析确定材料形态是最重要的特征（贡献率为43.8%），尤其是颗粒形态。工艺参数（包括时间23.3%和温度14.1%）是其次的主要贡献因素，而孔结构变量总体上贡献了15.3%。分析还揭示了复杂的非线性依赖关系和交互效应，其中中等温度（200-400°C）和吸附时间（100-250分钟）的组合被证明是最优的。此外，还部署了一个Web应用程序以提供实时预测功能。这项工作为设计高性能的基于MgO的CO2吸附剂提供了一个可靠的预测工具和有价值的机制洞察。
引言
为了应对全球气候变化日益严重的形势，二氧化碳（CO2）的捕获和储存技术是实现碳中和目标的关键途径。在各种吸附材料中，基于金属氧化物的吸附剂因其高理论吸附能力和可再生性而受到广泛关注。特别是基于氧化镁（MgO）的材料在中温范围内表现出优异的CO2吸附潜力[1]。与其他吸附剂相比，MgO因其高理论CO2吸附能力、相对温和的操作条件、丰富的原材料来源以及通过形态控制和掺杂等策略调节其表面碱度和孔结构的可行性而成为有前景的候选材料[2]、[3]、[4]。然而，这种材料的CO2吸附性能受到多种因素的影响，包括材料形态[5]、[6]、孔结构[7]、掺杂剂的性质[8]、[9]和工艺条件[10]、[11]。这些变量之间存在复杂的非线性相互作用，这对依赖实验试错或线性回归的传统方法构成了重大挑战。这种限制阻碍了对吸附行为的准确预测，从而阻碍了高效的材料设计和工艺优化。
机器学习（ML）提供了一种强大的手段来解析这些系统中固有的复杂结构-活性关系。这些技术在预测多种吸附过程中取得了成功，展示了它们模拟多变量和非线性相互作用的能力[12]、[13]、[14]、[15]、[16]。尽管之前的研究已经使用经验模型或独立的机器学习方法来预测吸附性能[17]、[18]、[19]、[20]，但这些方法通常在泛化能力、模型可解释性和表示多变量耦合效应方面存在不足。特别是在预测基于MgO的吸附剂时，现有研究大多集中在单一模型的初步应用上，如决策树[27]和梯度提升回归树（GBRT）[28]。因此，一个能够协同提高预测准确性和模型稳定性的集成策略明显缺失。此外，对单个特征对吸附能力的贡献及其复杂交互作用的系统量化仍然不完善[29]。这一差距阻碍了高性能吸附剂合理设计的基础原则的建立。因此，开发一个同时具有高预测准确性和强可解释性的集成ML框架对于推进基于MgO的吸附剂的合理设计和工艺优化至关重要。
本研究提出了一个集成ML框架，该框架结合了集成建模和可解释性分析，以准确预测基于MgO的吸附剂的CO2吸附能力。对14种ML算法进行了系统比较，从而确定了6个表现最佳的模型进行后续的超参数优化。采用熵权重方法和基于理想解相似性的排序偏好技术（TOPSIS）构建了一个加权集成模型。这种新方法显著提高了预测准确性和鲁棒性。此外，该框架结合了Shapley加性解释（SHAP）、部分依赖图（PDP）和累积局部效应（ALE）分析，系统地量化了形态、孔结构、掺杂类型和工艺参数对吸附性能的影响及其非线性相互作用。这种可解释的方法揭示了控制吸附能力的主要因素，包括颗粒形态、特定的温度和时间范围以及金属氧化物掺杂。
数据收集
关于基于MgO的吸附剂对CO2吸附的数据集是从Web of Science核心数据库中检索的文献构建的，涵盖了2015年至2025年间的出版物。文献搜索使用了关键词“二氧化碳”、“氧化镁”和“吸附”。为了确保全面性，通过检查搜索中识别的相关文章的引用网络来扩展了最初的出版物集合。数据涉及CO2的吸附
模型选择
最初使用默认超参数执行了14个预先选定的机器学习模型，并根据MSE、RMSE、MAE和R2进行了评估。优先考虑测试集性能对于评估模型泛化能力、减少过拟合和防止数据泄漏至关重要，从而为模型选择和后续优化提供了可靠的基础。所有评估模型在测试集上的综合性能排名显示在图S5中。基于TOPSIS
结论
本研究开发并验证了一个集成熵-TOPSIS方法的机器学习框架，用于准确预测基于MgO的吸附剂的CO2吸附能力。结果表明，ETFM模型在测试集上取得了出色的预测性能，R2值为0.9903，MSE、RMSE和MAE值分别为0.361、0.6008和0.2544。这一性能表明在预测准确性和
CRediT作者贡献声明
林帆：撰写——原始草稿，数据整理，概念化。严赫：撰写——原始草稿，资源提供。曹一鸣：验证，研究。莫云峰：监督，项目管理
未引用的参考文献
[22]、[23]、[24]、[25]、[26]、[51]、[52]、[53]、[54]、[55]、[56]、[57]、[58]、[59]、[60]、[64]。
利益冲突声明
作者声明他们没有已知的竞争性财务利益或个人关系可能影响本文报告的工作。
致谢
本工作得到了辽宁省教育厅基础研究项目（编号LJ212510148036和LJ212410148026）和辽宁省自然科学基金博士研究启动项目（编号2025-BS-0315）的财政支持。
