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溶解有机磷时空异质性研究揭示唐湖不同水文条件下分子组成转变及内外源贡献差异。摘要通过荧光光谱与高分辨质谱联用技术，系统解析了亚洲最大城市湖泊Tangxun Lake中DOP的时空分布规律及其驱动机制，发现湿季外源输入主导（平均0.08 mg/L）且分子芳香性高，干季内源生物过程增强（平均0.06 mg/L）并呈现更亲脂结构。
李梦泽|杜瑶|吴天明|姜新瑞|邓百松|宁俊娜|司丹丹|甘一群|刘庆华|黄瑞怡
中国湖北省武汉市环境研究学院，水污染源解析与控制国家重点环境保护实验室（430078）
摘要
随着天然水体中磷（P）污染的加剧，作为磷关键成分的溶解有机磷（DOP）因其在水环境中的迁移和转化而受到越来越多的关注。然而，作为典型湖泊系统及城市生态系统组成部分的城市湖泊，其DOP的时空动态仍缺乏足够研究。本研究采用荧光光谱与傅里叶变换离子回旋共振质谱（FT-ICR MS）联用技术，阐明了亚洲最大城市湖泊——唐逊湖（Tangxun Lake）中DOP的时空变化及其潜在机制。结果表明，在雨季，湖泊中的DOP主要受外部输入影响，平均浓度为0.08 mg/L；其分子组成表现出较高的不饱和度、芳香性和腐殖化程度，尤其是在受城市雨水径流和鱼塘废水影响的外湖区域。而在旱季，外部输入显著减少，DOP平均浓度降至0.06 mg/L，家庭污水成为主要来源。此时DOP的分子结构趋向于烷基化；同时，水体停留时间延长和水动力隔离作用增强了内湖区域内源性生物生产和光化学过程对DOP的贡献。总体而言，DOP的时空变化呈现出从外部输入主导向内部贡献增加的季节性转变，这一过程受水文条件、源输入和生物地球化学过程的共同调控。研究结果为城市湖泊中DOP的动态提供了分子层面的见解，可为类似湖泊环境中的磷污染管理提供科学参考。
引言
近年来，天然水体中的磷（P）污染问题日益严重，成为富营养化和藻类暴发频发的关键因素（Li等人，2025；Song等人，2024；Yang等人，2024）。尽管已有大量研究致力于控制磷污染，但大多数研究主要集中在溶解无机磷（DIP）上（Shi等人，2025；Vilmin等人，2022）。然而，作为溶解有机物质（DOM）重要组成部分的溶解有机磷（DOP）仍被忽视。DOP在自然水系统中普遍存在（Yoshimura等人，2014），在某些情况下其浓度甚至超过DIP（Jin等人，2024）。富营养化不仅由过量无机营养物质（如磷）引起，还受到有机物质（包括含磷有机化合物）的显著影响（Liu等人，2022）。然而，DOP的来源复杂，其在水环境中的传输和转化机制尚不明确，这限制了我们对磷循环的理解（Bai等人，2017）。因此，明确DOP的主要来源并评估其时空动态对于深入理解磷的生物地球化学循环及制定有效控制策略至关重要。
尽管近年来对DOP的研究兴趣有所增加，但目前研究在揭示其时空变异性方面仍存在局限。与无机磷相比，DOP具有更多来源和更复杂的分子结构，其在水环境中的迁移、转化和生物可利用性受多种因素共同调控，包括水文过程、外部输入、光化学反应和微生物作用（Bell等人，2020a；Ni等人，2022；Yang等人，2024）。现有研究大多关注特定时间点或单一环境条件下的DOP浓度或组成特征，对其季节性动态和空间梯度的研究较少（Bell等人，2020b）。城市湖泊受人类活动影响显著，外部输入复杂多变，水动力扰动明显，导致DOP分子组成和来源结构存在明显的季节性和空间异质性（Cui等人，2021）。然而，与河口、海洋系统和大型天然湖泊相比，城市湖泊中DOP的精细分子特征研究较少，整合外部输入、水分滞留和生物过程的综合评估仍需加强（Bai等人，2026；Bell等人，2020a；Kurek等人，2021；Matula和Wojtkowska，2025）。因此，亟需开展系统研究，以揭示城市湖泊中DOP的时空模式及其潜在控制因素。
激发-发射矩阵（EEM）荧光光谱结合平行因子分析（PARAFAC）已成为解析和表征DOM荧光成分的常用方法（Fellman等人，2010；Xu等人，2024；Zhang等人，2025）。该技术广泛用于识别DOM来源、评估腐殖化程度及评估其生态和环境功能（Chen等人，2023）。傅里叶变换离子回旋共振质谱（FT-ICR MS）是一种高分辨率分析工具，可精确识别复杂有机混合物中的数千种分子结构，已广泛应用于DOM的分子级表征（Gonsior等人，2016；Johnston等人，2019；Zhang等人，2014）。作为DOM的一个特定功能子集，DOP的分子结构中含有磷，这可能导致其在生物可利用性、环境反应性和转化途径上与DOM整体不同。因此，在现有DOM分子级研究基础上，进一步通过高分辨率分子表征技术聚焦DOP，对于系统揭示其时空模式和潜在控制因素至关重要。EEM-PARAFAC与FT-ICR MS的结合有助于多维和精细尺度上表征DOP成分（Liu等人，2023；Tfaily等人，2015）。通过将光学性质与分子组成联系起来，该方法为分析DOP动态提供了有力框架，有助于更好地理解水环境中有机磷的行为。
作为中国中部最大且功能最复杂的城市湖泊之一，唐逊湖具有高度城市化水体的典型特征。该湖泊与周边城市水道紧密相连，流域内居住区、大学、工业园区和水产养殖区密集分布。因此，人类活动频繁，外部输入多样。唐逊湖内湖区域相对封闭，水流缓慢；而外湖区域则更为活跃，与外部水道频繁交换。这种明显的空间异质性结合显著的季节性水文变化，形成了独特的水文条件和多源污染格局。这些特征使唐逊湖成为研究DOP时空异质性的理想实验对象。在持续的城市化压力下，家庭污水、雨水径流和水产养殖废水向湖泊输送大量营养物质和有机污染物（包括磷），从而加剧了DOP的积累。目前已有研究初步探讨了唐逊湖中DOP的分子水平空间分布（Jiang等人，2026），但其季节性变化及不同湖区的系统比较仍不足。因此，对唐逊湖中DOP的时空特征进行系统研究将有助于深入理解城市水体的磷循环机制，为富营养化管理及生态修复提供更坚实的科学基础。
本研究采用EEM荧光光谱和FT-ICR MS作为主要分析手段，旨在揭示DOP的时空变化模式及其驱动机制。通过明确影响DOP波动的源过程和转化途径，并将这些见解与水文条件、污染源特征及湖泊内部空间异质性相结合，本研究为深入理解城市湖泊中DOP循环提供了科学依据，有助于更准确地评估磷污染风险，并优化城市水资源管理和生态修复策略。
研究地点
唐逊湖是亚洲最大的城市湖泊，位于中国湖北省武汉市（图1）。湖泊位于东经114°16′–114°28′，北纬28°22′–29°28′之间，平均深度为1.85米，表面积为47.62平方公里，岸线长度为122.8公里。其蓄水量约为1.17×10^8立方米，最大容积为2.04×10^8立方米。根据水动力条件、水深和湖泊形态，可将唐逊湖分为...
磷物种的时空变化
唐逊湖在雨季和旱季均呈现弱碱性环境，pH值分别为8.28和8.42，属于典型的浅水城市湖泊。Eh值在雨季为156.7 mV，旱季为145.56 mV，表明湖泊水体处于中等氧化状态。尽管整体氧化还原条件相对稳定，但旱季较低的Eh值更有利于内部...
结论
本研究采用3D-EEM和FT-ICR-MS技术系统分析了唐逊湖中DOP的时空变化及其控制机制。结果表明，在雨季，DOP具有明显的陆地腐殖质特征，高度不饱和分子和CHONP化合物的比例显著升高，表明受外来输入的强烈影响。强降雨增强了城市...
CRediT作者贡献声明
黄瑞怡：监督、资金获取。刘庆华：监督、资金获取。甘一群：数据可视化、监督、资金获取。姜新瑞：方法学设计、实验研究、数据管理。吴天明：数据可视化、项目管理、资金获取。杜瑶：写作-审稿与编辑、监督、方法学设计、实验研究。李梦泽：写作-审稿与编辑、初稿撰写、数据可视化、软件应用、方法学设计、实验研究、数据分析
利益冲突声明
作者声明没有已知的财务利益或个人关系可能影响本文的研究结果。
致谢
本项目得到了中国三峡集团（项目编号：202303211）的研究支持，以及中国环境保护部水污染源解析与控制国家重点环境保护实验室的基础与跨学科创新计划（项目编号：JYB2025XDXM911）的资助。
