将香芹酚的抗菌效果（在控释包装中）与表面吸附作用联系起来：通过机理模型预测的回归研究

《Food Control》：Linking carvacrol antimicrobial efficacy in controlled-release packaging to surface adsorption: A regression study by mechanistic model prediction

表面吸附主导非接触可控释放包装中挥发抗菌剂效能，通过重构粘附系数模型揭示吸附量与抗菌活性强相关，而头space浓度及吸附速率影响有限，为优化包装设计提供理论依据。

　　

作者：袁硕（Shuo Yuan）| 山吉健（Kit Yam）

新泽西州立大学罗格斯分校食品科学系，地址：65 Dudley Rd, New Brunswick, NJ, 08901, 美国

摘要

对于使用挥发性抗菌剂的控释包装（CRP）系统而言，将实验室开发的概念转化为实际应用受到了商业试验中性能不一致的阻碍，这主要是由于人们对CRP效果的机制理解还不够充分。特别是，抗菌剂从顶部空间吸附到食品表面的相对贡献尚未明确。本研究旨在定量评估吸附在CRP效果中的作用，并将其与传统的利用顶部空间浓度作为效果指标的方法进行比较。基于粘附系数的机制模型被重新设计，用于预测香芹酚在胰蛋白酶大豆琼脂上的吸附动态，同时考虑了吸附速率和表面积累量。模型显示粘附系数与吸附量之间存在S形关系，表明吸附过程中存在饱和现象。通过气相色谱法验证了模型预测结果，并将所得参数与对大肠杆菌O157:H7 Sakai的抗菌活性进行了关联分析。回归分析表明，抗菌效果与吸附在表面的香芹酚量密切相关，而顶部空间浓度和吸附速率与效果几乎没有相关性。这些结果强调了表面吸附在非接触式CRP系统中抗菌效果的主导作用。因此，理解和量化表面吸附动态对于优化挥发性抗菌剂的释放以及确保非接触式CRP应用中的有效微生物控制至关重要。

引言

随着消费者对清洁标签产品的需求增加，控释包装（CRP）近年来作为一种将抗菌剂输送到食品中的创新方法而受到了广泛关注。CRP的效果取决于食品类型及其包装方式。对于肉类、鱼类和饮料等直接与包装接触的产品，抗菌剂通常从包装材料扩散到食品中（Cerisuelo等人，2013年；Wu等人，2018年；Zhang等人，2023年）。相比之下，对于新鲜农产品、香料和坚果等不与包装直接接触的产品，抗菌剂首先蒸发到顶部空间中，然后再吸附到食品表面（Kwon等人，2017年；Suppakul等人，2016年）。在这些非接触系统中，顶部空间浓度通常被认为是决定抗菌效果的关键因素（Chen等人，2019年）。

然而，研究表明，仅靠顶部空间浓度并不能完全解释抗菌效果。例如，Emiro?lu等人（2010年）发现，相同顶部空间浓度的百里香精油在不同表面上表现出不同的抗菌效果。这些发现以及类似的研究（Mejlholm & Dalgaard，2002年；Min等人，2024年；Olmedo等人，2025年；Shemesh等人，2016年）表明，抗菌效果不仅取决于顶部空间浓度，还取决于与食品表面的相互作用。某些表面可能会排斥抗菌剂，限制其效果，而其他表面则由于更强的亲和力而促进吸附（Singh等人，2003年；Smith-Palmer等人，2001年）。然而，吸附与顶部空间浓度对抗菌效果的具体影响仍不清楚。

理解吸附的相对影响对于将实验室开发的CRP概念转化为实际应用至关重要，因为这种转化受到了商业试验中性能不一致的阻碍。传统的CRP设计仅依赖于目标抗菌剂的装载量、释放速率或顶部空间浓度，无法在不同食品基质中提供一致且可预测的结果。将吸附因素纳入考虑为解释CRP效果提供了新的机制视角。吸附是挥发性抗菌剂在包装顶部空间中传输的关键步骤，直接反映了食品表面可用的活性化合物量，而微生物附着和失活也发生在这一阶段。通过量化和整合吸附到CRP设计中，开发者可以改进不同应用中的效果，并更精确地优化装载量和释放曲线，从而减少化学物质的使用。

因此，本研究的目的是量化吸附在挥发性抗菌剂效果中的作用，并确定其是否与顶部空间浓度同样重要。选择香芹酚作为模型挥发性抗菌剂。我们重点关注两个关键参数：吸附速率（W）和吸附在表面的累积量（Γ）。这一分析的核心是粘附系数（ε_s）（Armand & Manson，1991年），它将顶部空间浓度与吸附在表面的挥发性抗菌剂的量和速率联系起来。为了研究这些参数，我们重新设计了一个先前开发的机制模型——该模型最初用于预测顶部空间浓度及其与表面吸附的相互作用（Yuan & Yam，2024年），以便能够估算W、Γ和ε_s。

研究采用了四步方法：（1）扩展模型以预测香芹酚在胰蛋白酶大豆琼脂上的吸附动态和ε_s；（2）通过实验数据验证模型；（3）在不同顶部空间浓度下生成模型预测；（4）分析吸附量与抗菌效果之间的关系。这些步骤共同构成了一个结构化的框架，用于确定吸附与顶部空间浓度相比对CRP系统中挥发性化合物抗菌效果的相对贡献。

部分摘录

CRP中顶部空间和吸附动态的扩展机制模型

控释包装（CRP）系统涉及抗菌剂从包装中的释放、顶部空间的积累以及挥发性化合物在表面的吸附之间的动态相互作用。早先，Yuan和Yam（2024年）基于图1所示的过程开发并验证了一个机制模型，用于预测香芹酚的顶部空间浓度随时间的变化情况。为了简化建模和实验目的，他们模拟了香芹酚的释放过程

粘附系数的估算与分析

图2显示了6°C下香芹酚在1.5%琼脂凝胶上的粘附系数（ε_s）。ε_s与吸附量Γ之间存在S形关系，在约100 mg/m²处有一个明显的饱和点（Rose & Bartha，2009年）。在此阈值以下（Γ < 100 mg/m²），ε_s基本保持恒定，约为5.5 × 10^?6。然而，超过饱和点（Γ > 100 mg/m²）后，ε_s急剧下降到5.5 × 10^?8以下。这种转变与Smith（1964年）描述的S形行为一致

结论

本研究揭示，在非接触式控释包装（CRP）中，表面吸附是抗菌效果的主要驱动因素。在不同顶部空间浓度和吸附动态下评估了香芹酚在胰蛋白酶大豆琼脂上的抗菌活性，并将其与重新设计的用于描述香芹酚吸附行为的机制模型预测的参数进行了关联分析。在这些参数中，只有香芹酚的吸附量显示出强相关性

CRediT作者贡献声明

袁硕（Shuo Yuan）： 起草初稿、方法论设计、实验研究、概念构思。山吉健（Kit Yam）： 文章审阅与编辑、监督工作、资金申请、概念构思。

资金来源

本工作得到了USDA-NIFA Hatch项目 #NJ10185的支持。

利益冲突声明

无利益冲突需要声明。