通过SCAPS-1D方法对用于水下应用的无机Cs?AgMBr?基双钙钛矿太阳能电池进行计算分析

《Inorganic Chemistry Communications》：Computational analysis of inorganic Cs 2AgMBr 6-based double perovskite solar cells for underwater applications via SCAPS-1D

钙钛矿太阳能电池的模拟研究优化了Cs2AgInBr6和Cs2AgGaBr6基器件的缺陷密度、载流子浓度及界面层厚度，在300K温度下分别达到23.31%和22.26%的转换效率，并验证了其水下9米深度的高效光伏潜力。

　　

作者：Ankush Rajak, Rikmantra Basu, Rahul Kundara, Jaya Madan, Rahul Pandey

印度德里国立技术学院（NIT）电子与通信工程系，邮编110036

摘要

随着全球对光伏（PV）技术需求的增加，高效、环保且稳定的太阳能转换材料受到了更多关注。Cs₂AgMBr₆（一种钙钛矿材料）因其结构稳定性和带隙可调性以及良好的环境安全性而受到广泛关注。本研究使用SCAPS-1D软件对基于Cs₂AgMBr₆（其中M = In³⁺和Ga³⁺）的有机金属卤化物太阳能电池（PSC）进行了模拟研究，重点优化了缺陷密度、工作温度、载流子浓度以及电子传输层（ETL）、空穴传输层（HTL）和钙钛矿层的厚度。在优化条件下（温度300 K，缺陷密度为10¹⁴ cm^?3，载流子浓度范围为10⁸至10¹⁵ cm^?3），基于Cs₂AgInBr₆的PSC实现了23.31%的功率转换效率（开路电压V_OC为1.03 V，短路电流J_SC为26.05 mA/cm²，填充因子FF为86.60%）；而基于Cs₂AgGaBr₆的PSC的功率转换效率略低，为22.26%（V_OC为0.92 V，J_SC为27.55 mA/cm²，FF为87.10%）。此外，还对基于Cs₂AgMBr₆的PSC在水下（深度达9米）的性能进行了分析。研究结果表明，光伏技术的应用范围已超越传统空间和陆地设施，水下系统对可靠电源的需求也在不断增长。基于Cs₂AgMBr₆的PSC所展现出的优异性能进一步证明了其在实际和商业应用中的可行性。

引言

为了解决气候变化、能源安全和环境破坏等问题，人类必须使用可再生能源。当今世界迫切需要现代的、最优化的可再生能源。一些化石燃料正是导致我们陷入这一困境的原因。因此，造成全球变暖的温室气体排放很大程度上源于依赖化石燃料的能源[1]、[2]、[3]。清洁的能源资源也是应对气候变化的重要手段。作为一项太阳能技术，钙钛矿太阳能电池（PSC）在光伏领域取得了革命性的进展，这主要归功于它们在相对较短的时间内展现出的巨大潜力[4]。第三代太阳能电池具有可变的带隙、高吸收系数和长的载流子扩散长度，使其光电转换效率超过了25%[5]、[6]。据《新西兰先驱报》报道，使用铋和硫化镉制成的薄膜太阳能电池属于低温溶液处理工艺，大幅降低了投资成本，同时部分摒弃了传统反射材料，转而尝试使用新的材料（如紫水晶）。近年来，大多数研究都集中在PSC上[7]。然而，深入探究这一看似完美的技术会发现一个隐藏的隐患：其吸收层的主要原材料——铅（Pb）及其化合物对人类健康和生态平衡构成长期威胁[8]、[9]。无论生产过程、使用阶段还是废弃处理，铅都有可能渗入渗滤液和土壤中，进而污染水源。环保人士和研究人员对此感到担忧，科学家们亟需开发出同样有效的无铅替代材料[10]。Cs₂AgInBr₆具有低毒性、宽带隙（E_g）和良好的稳定性等优点[10]、[11]、[12]。这种新型双钙钛矿基晶体具有抗氧化性、低热膨胀系数、高存储密度以及优良的光学性能。尽管目前的效率低于传统钙钛矿，但这些双钙钛矿材料为开发更环保的太阳能电池提供了方向。随着对更高效、更环保的能源需求的增长，寻找无铅太阳能电池的工作迫在眉睫。本文旨在探讨无铅双钙钛矿的结构和电学特性，分析其面临的问题以及近期在实现这些技术方面的进展[13]、[14]、[15]。从可持续性、器件工程和材料科学的角度出发，这类研究有助于推动全球范围内安全、可扩展的清洁能源技术的发展。Deswal等人开发了一种使用Cs₂AgInBr₆的太阳能电池，优化后的器件结构为FTO/ZnSe/Cs₂AgInBr₆/MaSnBr₃/Au[16]。尽管这些研究中的理想光伏环境超出了现有系统的密度限制，但效率仍有提升空间。基于Cs₂AgGaBr₆和Cs₂AgInBr₆的PSC的最高计算效率分别为22.26%和23.31%（对应ZnSe（ETL）和Cu₂O（HTL）。通过系统调整ETL、HTL、吸收层厚度、缺陷密度、载流子浓度和工作温度等关键参数，研究发现，在深度达9.1米的条件下，仍能获得充足的太阳辐射。

设备结构与方法

设备结构

图1(a)和(b)分别展示了Cs₂AgInBr₆和Cs₂AgGaBr₆的模拟设备结构[17]。电子传输层（ETL）是促进高效电子传输并降低界面能量损失的关键组件，具有高电子传输效率，有助于与钙钛矿层良好耦合。同时，ETL还具有低电阻率和宽带隙（E_g），可以有效阻挡不必要的光线。

ETL厚度的影响

ETL的厚度显著影响PSC的效率[31]。ETL厚度从0.01 μm变化到0.1 μm，其对器件性能的影响如图5所示。在整个ETL厚度范围内，两种结构的PV性能均无变化，最终测得的Cs₂AgGaBr₆基PSC的功率转换效率为22.3%（V_OC = 0.928 V，J_SC = 7.5 mA/cm²，FF = 87.10%）；Cs₂AgInBr₆基PSC的功率转换效率为23.31%

结论

本研究利用SCAPS-1D软件对基于Cs₂AgMBr₆的PSC进行了全面模拟分析，重点关注通过优化各种结构和材料参数来提升器件性能。模拟和参数分析结果表明，器件性能受到材料本身的性质、带对齐情况以及载流子复合动态的显著影响。基于Cs₂AgInBr₆的器件实现了最高效率

作者贡献声明

Ankush Rajak：负责撰写初稿、可视化展示、数据分析和概念构思。 Rikmantra Basu：负责撰写、审稿与编辑、数据验证、项目监督和管理。 Rahul Kundara：负责撰写、审稿与编辑、数据验证、项目监督和管理、以及形式化分析。 Jaya Madan：负责撰写、审稿与编辑、数据验证、项目监督和管理。 Rahul Pandey：负责撰写、审稿与编辑、数据验证、项目监督和管理、方法论制定以及形式化分析。

利益冲突声明

作者声明不存在可能影响本文研究的已知财务利益或个人关系。

致谢

作者感谢印度德里国立技术学院电子与通信工程系和应用科学系（物理专业）对本文工作的支持。

Ankush Rajak是印度德里国立技术学院电子与通信工程系的技术硕士生，研究方向包括器件模拟、光伏技术和可再生能源。