《Journal of Power Sources》：Multi-parameter coupling manipulations for enhancing mass transfer uniformity and electrochemical performance of parallel flow fields in proton exchange membrane fuel cells
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本研究受都江堰启发，提出三重耦合策略优化PEMFC平行流场气体分布，数值模拟和实验显示该策略使标准差降低78%，峰值功率密度提升20%、极限电流密度提高25%，电化学阻抗谱证实质量传输增强，为高电流密度燃料电池设计提供新方法。
王学良|程宇航|吴宇豪|曲志国
中国陕西省西安市西安交通大学能源与动力工程学院热流体科学与工程教育部重点实验室，邮编710049
摘要
质子交换膜燃料电池（PEMFCs）的电流密度、温度和电化学性能受到传质性能的严重影响，尤其是平行流场（PFF）中反应气体分布不均的问题。受中国古代著名水利工程都江堰的启发——该工程旨在管理农业灌溉和防洪的水流——我们提出了一种三重耦合调控策略来改善PFF中的气体分布均匀性。数值模拟显示，优化后的三重组合SB7-GCW5-SWM3-PFF使气体分布均匀性（气体速度的标准差，STDV）降低了78%，远高于其他组合方式（11%–48%）。相应的PEMFC电化学测试表明，与参考PFF相比，采用SB7-GCW5-SWM3-PFF组装的燃料电池在峰值功率密度（相对湿度100%时增加20%）和极限电流密度（相对湿度100%时增加25%）方面都有所提升。电化学阻抗谱（EIS）进一步证实了三重组合PFF设计对传质能力的显著增强。这项工作为提高高电流密度下PEMFC的传质能力和功率密度提供了一种实用的设计策略。
引言
高功率密度的质子交换膜燃料电池（PEMFCs）是未来的主要发展趋势[1]。高功率密度要求较高的电化学反应速率，而这又需要燃料电池内部具备足够的传质能力[2]。在这些多孔电极组件中，双极板中的流场结构在提升传质性能和功率密度方面起着关键作用[3]。已经提出了多种传质结构的流场，如通道-肋结构[[4], [5], [6]]、多孔泡沫结构[[7], [8], [9]]、多孔有序结构[[10], [11], [12]]等。其中，通道-肋结构，特别是平行流场（PFF），由于其结构简单且生产成本低，已在PEMFC堆栈中得到广泛应用。然而，PFF在高电流密度条件下的固有传质限制（如反应气体分布不均、压降高以及水分管理能力不足）使得难以有效提高PEMFC的功率密度[13]。为了改善PFF的传质能力，人们在流场结构设计上提出了多种策略，大致可分为以下几类：首先是内部通道结构的设计，如通道几何形状和挡板设计等[14,15]；其次是整体流场结构设计[16,17]；最后是外部流场结构设计，如进气歧管设计[[18], [19], [20]]。这些设计策略的目的是改善流场中反应气体分布的均匀性，增加气体向气体扩散层（GDL）的对流，并减少高电流密度条件下的水淹现象。
在通道几何形状设计中，通过调整通道-肋的宽度比、横截面形状（块状）和长宽比来改善反应气体的对流和液态水的排出。Jeon[21]通过数值模拟发现，随着通道-肋宽度比的增加，液态水的排水效率提升。Zhou等人[22]提出了尺寸比经过优化的正弦波形通道（OSWFCs），其传质能力比PFF提高了19.53%，而1:3的比例则使水分去除能力提高了37.5%。He等人[23]实验研究了S形流场，实现了1.02 W/cm2的峰值功率密度（比PFF高15%），这归功于气体湍流的增强和液态水积累的减少。值得注意的是，丰田汽车公司的Yoshizumi等人[24]将这种几何设计理念应用到了新款MIRAI的燃料电池堆栈中，通过引入部分狭窄的阴极通道，催化剂层中的氧浓度提高了2倍。
另一种优化通道几何形状以增强气体向催化剂层对流的策略是在通道内部引入块状物或挡板。这种优化可以从三个方面系统阐述：块状物的形状、排列方式和结构参数[25]。块状物的形状直接决定了流动扰动的强度和传质效率。Zheng等人[26]在PFF和蛇形流场中引入了Y形块状物，数值模拟显示，带有Y形块的流场使净功率密度分别比PFF和SFF提高了25.6%和17.4%，同时改善了传质和液态水的去除。Chen等人[27]开发了阶梯状块状物流场，提高了气体均匀性并减少了水淹现象，模拟结果显示功率密度比参考PFF提高了21.5%。除了块状物的形状外，其排列方式和结构参数也对传质效率至关重要。Heidary等人[28]对PFF中的串联排列和交错排列的块状物进行了数值研究，发现交错排列的设计使最大净功率提高了11%，而串联排列的设计提高了7%。Wang等人[29]对阴极流场中不同数量、高度和间距的梯形块状物进行了数值研究，发现最佳配置使最大功率密度比无块状物设计提高了9.67%，同时保持了物理量的均匀分布和低压降。此外，Lin等人[30]研究了PFF中的关键形状块状物，插入等于通道宽度3/4高度的块状物使功率密度提高了30%。综上所述，在这些通道拓扑优化策略中，向通道内部插入块状物被证明是提高燃料电池传质性能的有效方法。
除了通道内部的传质增强外，整个流场中反应气体的分布不均也会影响PEMFC的电化学性能。为了解决这个问题，研究人员开发了各种流场结构，从基于传统流场的简单混合设计到复杂的仿生和分形配置都有涉及。Limjeerajarus等人[31]提出了一种集成了蛇形特征的集成流场结构，实现了气体分布的改善和压降的降低，净功率密度提高了2.2%。为了进一步优化整体反应气体分布，还提出了具有高效传质能力的分形和仿生流场。Dong等人[32]基于四叶草结构和Murray定律设计了一种新型仿生流场，与PFF相比，该流场组装的燃料电池最大输出功率提高了114%，反应气体分布更加均匀，压降更低。Li等人[33]研究了鹦鹉螺仿生流场，发现其性能最佳，峰值功率密度比蛇形流场高21.53%，比蜂窝状通道高5.73%。总之，上述流场设计有效改善了反应气体的分布均匀性，但复杂的几何形状给可扩展制造和成本效益带来了挑战。
除了内部通道地形和整体流场结构的优化外，进气歧管的排列方式、数量和结构也对改善反应气体的分布均匀性起着重要作用。例如，Yu等人[34]比较了基于三种主要形状（U型、Z型和U′型）的24种歧管形状组合，ZZZ形状在燃料电池中表现出更优的稳定性，平均电压偏差为2.4 mV，平均温度偏差为3.85°C。Liu等人[35]提出了一种进气微分配器，显著提高了氧浓度的均匀性，采用该改进流场的电池最大功率密度比传统歧管高22.8%。Wang等人[36]发现，在PFF中使用扩展歧管和点阵歧管可以减轻流量分布不均的问题。在研究流场的气体进气模式时，Zhang等人[37]在进气通道中引入了倾斜块状物，有效增强了流场内的气体分布均匀性。值得注意的是，PEMFC堆栈中的歧管面积应控制在最佳阈值范围内，超过该范围可能会导致功率密度下降，电压-温度一致性也会受到影响[34]。
上述策略在流场的传质能力上表现出不同的增强效果。然而，将这些因素结合起来以实现更有效的传质能力和均匀性提升的研究尚未充分开展。受都江堰灌溉工程的启发，本文提出了在PFF中耦合调节内部通道结构（阶梯块状物SB）、整体流场结构（梯度通道宽度GCW）和外部进气歧管结构（收缩宽度歧管SWM）的策略。具体来说，分别在不同组合条件下对SB在通道中的调节、GCW在整体流场中的调节以及SWM在进气区域的调节进行了数值研究。通过单电池测试和电化学阻抗谱（EIS）验证了优化结构的PFF性能。本文提出的耦合调节策略有望为流场结构设计提供一种实用的方法，以提高PEMFC的传质性能和功率密度。
仿真与实验
为了获得不同参数的最佳组合，首先研究了单个参数的影响，然后研究了双参数组合的影响。根据双参数组合之间的相互作用规律，构建了三参数耦合调节方案，旨在显著提高流场的传质均匀性。包括每个参数的组合、模型建立与验证、输入参数和边界条件等。
结果与讨论
本节包含了关于PEMFC传质的数值模拟和电化学性能的实验验证。值得注意的是，在模拟中，单参数评估使用了流量，而在考虑横截面尺寸变化的双参数和三参数组合中使用了流速。
结论
在这项工作中，通过耦合和调节三个不同级别的参数（内部通道SB、整体流场GCW和外部流场结构SWM），有效提升了平行流场的传质能力。数值模拟显示，三重组合优化方案SB7-GCW5-SWM3-PFF在气体分布均匀性和压降方面表现出优异的性能。
作者贡献声明
王学良：撰写 – 审稿与编辑、验证、监督、资源协调、项目管理、资金获取、概念构思。程宇航：撰写 – 原稿撰写、软件开发、数据管理。吴宇豪：软件开发、方法论设计、实验研究、数据分析。曲志国：监督、资金获取。
利益冲突声明
作者声明他们没有已知的财务利益或个人关系可能影响本文所述的工作。
致谢
本工作得到了国家自然科学基金（项目编号：52536005）、陕西省创新人才推进计划科技创新团队项目（编号：2024RS-CXTD-35）以及陕西省科技创新引领计划（编号：2024ZCYYDP92）的支持。
