综述：用于电子应用中设计基于PEDOT电极的计算策略

《Advanced Composites and Hybrid Materials》：Computational strategies for designing PEDOT-Based electrodes in electronic applications

聚乙二醇二噻吩（PEDOT）及其衍生物因优异电导率、生物相容性和可加工性成为电子器件关键材料。本文系统综述了多尺度计算策略（量子力学至宏观模拟）在PEDOT基电极设计中的应用，包括DFT、分子动力学（MD）、有限元分析（FEM）和机器学习（ML/AI），阐明其电子结构、载流子传输、形貌特征及界面行为，重点解析掺杂诱导的芳香-醌式结构转变、极化子/双极化子形成、π-π堆积对电荷迁移率影响及反离子调控机制，并展示了其在超级电容器、有机电化学晶体管和柔性电子中的应用，最后指出多尺度整合、力场优化和量子机器学习等未来方向。

　　

摘要

聚(3,4-乙烯二氧噻吩)（PEDOT）及其衍生物因其优异的导电性、生物相容性和加工性能，已成为现代电子应用中的关键材料。本文全面综述了用于设计和优化各种电子应用中基于PEDOT的电极的最新计算策略。我们系统地评估了从量子力学计算到宏观器件模拟的多尺度建模方法，包括密度泛函理论（DFT）、原子级和粗粒化的分子动力学（MD）、有限元方法（FEM）以及新兴的机器学习/人工智能技术。该综述阐明了这些计算方法如何为PEDOT的电子结构、电荷传输机制、形态特征和界面行为提供关键见解。特别强调了结构与性能之间的关系，例如掺杂过程中从芳香结构到醌结构的转变、极化子和双极子的形成、π-π堆叠对电荷迁移率的影响，以及反离子在调节电子性能中的关键作用。我们展示了这些方法在优化超级电容器、有机电化学晶体管和柔性电子设备电极设计中的应用。最后，我们分析了当前计算框架中的局限性，并指出了有前景的未来发展方向，包括多尺度集成、改进的力场和量子机器学习，这些都将加速具有定制功能的下一代基于PEDOT的材料的合理设计。

图形摘要

本文重点介绍了DFT、MD、FEM和ML/AI等计算策略在基于PEDOT的电极设计中的整合，强调了它们在理解电子结构、电荷传输、形态和机械行为方面的作用。同时探讨了近期进展、应用、局限性以及优化电子器件中PEDOT电极的未来发展方向。

聚(3,4-乙烯二氧噻吩)（PEDOT）及其衍生物因其优异的导电性、生物相容性和加工性能，已成为现代电子应用中的关键材料。本文全面综述了用于设计和优化各种电子应用中基于PEDOT的电极的最新计算策略。我们系统地评估了从量子力学计算到宏观器件模拟的多尺度建模方法，包括密度泛函理论（DFT）、原子级和粗粒化的分子动力学（MD）、有限元方法（FEM）以及新兴的机器学习/人工智能技术。该综述阐明了这些计算方法如何为PEDOT的电子结构、电荷传输机制、形态特征和界面行为提供关键见解。特别强调了结构与性能之间的关系，例如掺杂过程中从芳香结构到醌结构的转变、极化子和双极子的形成、π-π堆叠对电荷迁移率的影响，以及反离子在调节电子性能中的关键作用。我们展示了这些方法在优化超级电容器、有机电化学晶体管和柔性电子设备电极设计中的应用。最后，我们分析了当前计算框架中的局限性，并指出了有前景的未来发展方向，包括多尺度集成、改进的力场和量子机器学习，这些都将加速具有定制功能的下一代基于PEDOT的材料的合理设计。

图形摘要

本文重点介绍了DFT、MD、FEM和ML/AI等计算策略在基于PEDOT的电极设计中的整合，强调了它们在理解电子结构、电荷传输、形态和机械行为方面的作用。同时探讨了近期进展、应用、局限性以及优化电子器件中PEDOT电极的未来发展方向。