通过氟化物介导的咪唑-碘配位反应构建高功率N型热电偶

《ANGEWANDTE CHEMIE-INTERNATIONAL EDITION》：Constructing High-Power N-Type Thermocells via Fluoride-Mediated Imidazole–Iodine Coordination

本文提出了一种氟介导的配位策略，用于打破I?/I??基热电电池中热电功率与输出功率的权衡。通过引入氟化钾和1-(2-羟基乙基)咪唑（HEI）优化离子传输，形成热敏性HEI-I?F?配位复合物，在温差30 K时实现Seebeck系数1.53 mV/K和最大功率密度124.74 mW/m2。

　　

摘要

基于I^?/I₃^?的热电电池在低品位热能收集方面具有巨大潜力，因为它们价格低廉、电化学塞贝克系数（S_e）可调，且设备集成方便。然而，目前开发高性能I^?/I₃^?热电电池的策略通常会导致S_e与最终输出功率之间存在显著不平衡，这是由于离子传输和补充能力下降所致。在这里，我们提出了一种新的氟化物介导的配位策略来打破这种平衡。通过向电解质中引入氟化钾和1-(2-羟乙基)咪唑（HEI），我们实现了热敏HEI-I₂F^?配位复合物的原位形成。这些复合物会经历可逆的温度依赖性沉淀和 dissociation（分解）过程，从而产生显著的浓度梯度，显著提高了S_e。同时，引入的配体离子破坏了水分子的原有氢键，促进了离子传输，从而提高了输出电流。因此，优化后的热电电池在ΔT = 30 K时实现了1.53 mV K^?1的高S_e和124.74 mW m^?2的最大功率密度。这项工作为低品位热能收集的高功率热电电池提供了一种通用且有效的途径。

图形摘要

本研究提出了一种氟化物介导的咪唑-碘配位策略，用于打破n型I^?/I₃^?热电电池中热电势与输出功率之间的平衡。原位形成的热敏HEI-I₂F^?复合物使得塞贝克系数达到1.53 mV K^?1，在ΔT = 30 K时最大功率密度达到124.74 mW m^?2，为高性能热能收集提供了一条通用途径。

利益冲突

作者声明没有利益冲突。

数据可用性声明

支持本研究结果的数据可向通讯作者提出合理请求后获取。