通过结合荧光与可见光和近红外吸收及散射特性，显著提升了天然受污染花生油中黄曲霉素（AFB）的检测预测准确性

花生油黄曲霉毒素B1检测中，本研究提出融合荧光光谱（F）、可见光区吸收系数（μa-VIS）及近红外区吸收系数（μa-NIR）的多源光学特征方法，结合支持向量回归（SVR）、径向基神经网络（RBFNN）和长短期记忆网络（LSTM）构建数据融合模型，实现AFB1含量高精度定量（R2=0.884）和准确分类（97.14%），有效解决复杂基质干扰问题。

　　

何雪明|肖元基|卢永南|杨晓云|张芳

南京财经大学食品科学与工程学院/现代粮食流通与安全协同创新中心/粮油质量控制与加工重点实验室，南京210023，中国

摘要

花生油在生产过程中容易受到黄曲霉毒素B₁（AFB₁）的污染。为了解决从受霉菌污染的原材料中快速、无损且准确地检测AFB₁的挑战，本研究提出了一种方法，该方法结合了AFB₁的特征荧光光谱（F）与可见光和近红外范围内的吸收系数（μ_a）和减散系数（μ’_{s），从而减轻了样品基质变化带来的干扰。通过物理化学分析，研究了两种花生品种在AFB1污染下的关键质量指标变化。结果表明，随着AFB1污染程度的增加，维生素E和多酚的含量下降，而类胡萝卜素和叶绿素的含量上升。同时，油的颜色参数和粘度也出现了系统性变化。通过采用多级数据融合策略，并结合机器学习和深度学习算法（包括支持向量回归（SVR）、径向基函数神经网络（RBFNN）和长短期记忆（LSTM）网络），基于荧光、可见光和近红外范围内的μa（F & μa-VIS & μa-NIR）的最佳特征组合，实现了AFB1含量的高精度定量预测（预测集的决定系数为0.884，均方根误差为42.244 μg·kg^-1）。此外，还能够准确区分污染状态（预测集的正确分类率为97.14%）。与单独使用激光诱导荧光光谱相比，数据融合后模型的性能显著提高，验证了所提出的多源光学特征融合方法在快速无损检测天然受污染花生油中的AFB1方面的有效性和实用性。}

引言

黄曲霉毒素B₁（AFB₁）是由Aspergillus flavus和Aspergillus parasiticus产生的有毒次级代谢物，属于IARC 1类人类致癌物，具有致癌、致突变和免疫抑制作用，即使在微量水平下也与肝癌有关（Stoev, 2024）。花生在生长、收获或储存过程中容易受到真菌污染，导致AFB₁积累。虽然精炼过程（脱胶、中和等）通常可以去除黄曲霉毒素（Lu et al., 2023），但受污染的原材料或不当的加工过程可能会使粗油中残留AFB₁（Shephard, 2018）。最近的食品安全丑闻（例如，非食用油运输罐车）增加了消费者对小型作坊或自制花生油的需求，从而提高了污染风险（Qi et al., 2019）。

存在多种AFB₁检测技术。色谱方法，如高效液相色谱-荧光检测（HPLC-FD）和液相色谱-串联质谱（LC-MS/MS），灵敏度和特异性较高，但需要复杂的样品制备。免疫测定法，如酶联免疫吸附测定（ELISA）和胶体金免疫层析测定，简单快捷，但可能存在特异性问题。新兴技术如生物传感器、表面增强拉曼光谱（SERS）和太赫兹光谱具有潜力，但在成本、稳定性和重复性方面面临挑战，阻碍了其快速无损在线应用。目前，最有望用于广泛快速检测花生油中AFB₁的技术主要是各种光谱技术，如近红外光谱（NIRs）、高光谱成像（HSI）、电阻抗光谱（EIS, Feng et al., 2024）和毫米波（Xu et al., 2025），这些技术基于花生被霉菌感染后内部化学成分和物理结构的规律变化。这些是间接检测方法，因此不适合检测花生油，据我们所知，目前没有相关报道。由于AFB₁在紫外光激发下会发出明显的蓝绿色荧光，激光诱导荧光光谱（LIFs）成为一种可以直接测量植物油中AFB₁的直接检测方法。然而，花生油基质的复杂性会严重干扰荧光信号，限制了LIFs的可靠性。我们之前的研究表明，通过吸收和散射特性可以消除植物油复杂基质对AFB₁特征荧光的干扰（He et al., 2022, 2024; Wang et al., 2025）。

近年来，化学计量学已成为从食品安全分析中的复杂光谱数据中提取有用信息不可或缺的工具。通过结合多元统计分析、机器学习和深度学习算法，化学计量学方法能够有效处理高维、共线和非线性的光谱数据集，从而提高定性区分和定量预测性能。在霉菌毒素和食用油的光谱检测中，化学计量学已被广泛用于噪声减少、特征提取、变量选择和模型校准，显著提高了检测的稳健性和准确性（Adade et al., 2025）。具体来说，线性方法如主成分分析（PCA）和偏最小二乘回归/判别分析（PLSR/PLS-DA）常用于探索性分析和基线建模，而非线性算法，包括支持向量机（SVM）、极限学习机（ELM）、径向基函数神经网络（RBFNN）、极端梯度提升（XGBoost）和长短期记忆网络（LSTM），在捕捉光谱响应与污染物浓度之间的复杂非线性关系方面表现出优越能力（Bian et al., 2016; Wang et al., 2022）。这些化学计量策略特别适合多源光谱数据融合，可以充分利用不同光学参数的互补信息（Hayes et al., 2023）。

然而，以往的研究仅关注添加了分析标准的植物油样品中AFB₁的检测，尚未有关于天然受污染植物油中AFB₁检测的研究。本研究的具体目标是：（1）使用自主研发的光学平台，测量不同品种天然受AFB₁污染的花生油的多源光学参数，包括荧光强度（F）、吸收系数（μ_a）和减散系数（μ’_{s）光谱，并分析这三种类型的光谱；（2）进行全面的物理化学分析，以确定不同AFB1污染水平下花生油光谱变化的机制；（3）开展数据融合研究，并基于机器学习和深度学习方法建立AFB1在花生油中的定性区分和定量预测模型。}

章节片段

天然AFB₁污染花生油的制备

为了获得具有不同基质差异的天然AFB₁污染花生油（以验证所提出的方法），从中国山东省收集了两个花生品种：‘Luhua’（LH）和‘Baisha’（BS）。未经灭菌处理，每个品种被分成105份（每份300克），共计210份，放入透气性容器中，并在人工气候室（28°C，85%相对湿度）中储存。LH花生储存了4天（取样时间：

AFB₁检测结果

两种花生油的AFB₁检测结果（图3）显示，随着储存时间的延长，AFB₁含量呈总体上升趋势。根据国家标准（GB 2761-2017），样品被分类为合格（AFB₁ < 20 μg·kg^?1）或不合格（AFB₁ ≥ 20 μg·kg^?1）。在储存0-2天内，AFB₁含量较低（初始平均值为1.98 μg·kg^?1），没有显著增加，所有样品均合格。储存3天后，AFB₁含量急剧上升；在储存后期，霉菌生长不均匀

结论

本研究系统地探讨了两种天然受霉菌污染的花生油中AFB₁含量与其物理化学/光学特性之间的内在相关性。结果表明，AFB₁污染程度的增加降低了维生素E和多酚的含量，提高了类胡萝卜素和叶绿素的含量，并导致油颜色变深和粘度升高，所有这些因素都严重干扰了AFB₁的特征荧光信号。ML-DF分析了μ_a、μ’_{s（400-1700 nm）和F}

CRediT作者贡献声明

张芳：资源提供、正式分析。杨晓云：验证、调查。卢永南：调查。肖元基：软件开发、正式分析、数据管理。何雪明：撰写——审稿与编辑、撰写——初稿、验证、监督、项目管理、方法学、调查、资金获取、数据管理、概念构思

利益冲突声明

作者声明他们没有已知的竞争性财务利益或个人关系可能影响本文所述的工作。

致谢

作者感谢国家自然科学基金（32101618）、江苏省高等教育机构自然科学基金（25KJB550007）、江苏省重点研发计划（BE2023347）、国家重点研发计划（2021YFD2100601）以及江苏省高等教育机构优先学术发展计划（PAPD）提供的支持。