在具有强磁电效应的GaSe-VPSe3-GaSe夹层异质结构中，滑移铁电性诱导并切换了逆磁性

《ACTA MATERIALIA》：Sliding ferroelectricity induced and switched altermagnetism in GaSe-VPSe3-GaSe sandwiched heterostructure with strong magnetoelectric effect

提出通过层间耦合与交替磁体结合设计具有强磁电耦合的多铁材料，以GaSe-VPSe3-GaSe夹层结构为例，通过调控空间反演和时间对称性实现交替磁体与常规反铁磁体相变，能量势垒低至50.13 meV/f.u.，微观机制源于层间Se-Se或Se-P键合变化，为新型磁电器件开发奠定基础。

　　

董鹏强|孙汉波|吴超|李平

中国陕西省西安市西安交通大学材料科学与工程学院材料力学行为国家重点实验室，邮编710049

摘要

磁电耦合对于探索基础科学以及推动高密度存储器和节能自旋电子器件的发展至关重要。交替磁体结合了铁磁体和反铁磁体的优点，为前所未有的磁电耦合效应铺平了道路。然而，交替磁体中的自旋分裂受到自旋空间群对称性的强烈保护，这对外部操控构成了重大挑战。在这里，我们提出利用层自由度与交替磁体之间的耦合来实现具有强磁电耦合的交替多铁性材料。在GaSe-VPSe${}_3$结构的夹层中，可以通过可控地破坏和恢复组合的空间反演和时间反演对称性，使磁序在交替磁体和传统反铁磁体之间切换。此外，我们对所有路径的系统性研究表明，从铁电CB堆叠通过反铁电CC堆叠再到铁电BC堆叠的转变是最有利的，其能量障碍仅为50.13 meV/f.u.。更重要的是，我们揭示了磁相变的微观机制源于界面处Se-Se或Se-P原子对的层间共价键合。我们的发现揭示了一种新的磁电耦合形式，并为基于交替磁性的微型信息处理和多铁性存储器的设计奠定了基础。

引言

最近发现的交替磁性是一种新型的共线磁态，它扩展了磁性材料的分类，超出了传统的铁磁性和反铁磁性描述[1]、[2]、[3]、[4]、[5]、[6]、[7]、[8]。交替磁性具有独特的特性，不同于具有净磁化的铁磁体（FM）和表现出自旋简并的反铁磁体（AFM）。在交替磁体中，动量空间中表现出交替的非相对论性自旋分裂（NRSS），这种分裂由晶格对称性决定，并且时间反演对称性被打破（$T$），但在布里渊区内净磁化积分为零[9]、[10]。交替磁体的自旋依赖费米面在动量空间中表现出$d$-, $g$-, 或 $i$波对称性[1]、[8]、[9]、[10]。这些独特的磁性和电子特性为多种多功能应用奠定了基础。交替磁体的非传统自旋极化使得自旋电流的产生和操控成为可能，使它们成为低功耗和高性能自旋电子器件的理想材料[11]、[12]、[13]、[14]、[15]、[16]、[17]。此外，显著的异常霍尔效应[18]、[19]、巨磁阻效应和隧穿磁阻效应[20]、[21]可以用于信息处理和存储。尽管在自旋电子学领域交替磁体取得了显著进展，但实现磁电器件仍然是一个挑战。将交替磁性与铁电性结合可以为多功能材料提供一条途径，从而增强诸如非易失性存储器等器件的功能。

为了促进实际应用，通过滑动铁电性将交替磁体转化为多铁性材料非常重要。滑动铁电性打破了传统的铁电临界尺寸效应，并与二维（2D）材料完美兼容[22]、[23]、[24]、[25]、[26]。通常，非极性材料通过层间相对滑动或扭转诱导出垂直于平面的极化，从而打破空间反演对称性（$P$）[27]、[28]、[29]、[30]。其极化反转模式巧妙地利用了范德华（vdW）2D材料层中的弱层间耦合，避免了传统的畴壁移动极化反转过程[31]、[32]。此外，滑动铁电性可以有效调节各种量子现象，例如在双层CrI${}_3$和CrBr${}_3$ [33]、[34]中诱导磁相变；实现混合序拓扑相变[35]；以及调节谷极化和层极化异常霍尔效应[36]、[37]、[38]、[39]。因此，它们开发出了高性能的多铁性材料。

多铁性材料因其能够通过铁电极化来操控磁行为以及反之亦然而受到广泛关注，为数据存储、传感和自旋电子技术中的新型器件铺平了道路[40]、[41]、[42]、[43]。这是因为多铁性材料包含多种类型的铁性序（即铁磁性/反铁磁性、铁电性/反铁电性、铁弹性/反铁弹性、铁谷/反铁谷）[44]、[45]、[46]、[47]、[48]、[49]。交替磁体的出现引发了关于交替磁多铁性的广泛研究。例如，刘和周等人提出铁电性可以有效切换交替磁效应，这在[C(NH${}_2$${}_3$${}_3$${}_3$Cr(HCOO)${}_3$和VOI[50]、[51]、[52]中得到了证实。此外，基于交替磁性的独特对称性，提出了III型多铁性[53]。然而，磁性和铁电性的互斥性导致磁电耦合相对较弱。如果能够将滑动铁电性和交替磁体结合在一起，将为创造表现出强磁电耦合的新型多铁性材料提供一种有前景且实用的方法。

在这项工作中，我们提出了一种设计2D交替磁多铁性的新策略，利用滑动铁电性来调节晶格对称性，从而引发前所未有的交替磁相变。我们构建了一个GaSe-VPSe${}_3$-GaSe夹层结构，通过对称性分析和密度泛函理论（DFT）计算，我们确认滑动铁电性可以使系统从传统的自旋简并反铁磁体转变为具有自旋分裂的交替磁体。这种对称性配置决定了上层和下层亚晶格之间的两种不同滑动方式：顺序滑动（上层先滑动，然后是下层）和反向滑动（下层先滑动，然后是上层）。通过系统研究，我们发现CB堆叠到CC堆叠再到BC堆叠的滑动路径的障碍仅为50.13 meV/f.u.。同时，BC和CB堆叠的NRSS高达51.41 meV。然后，电场可以有效调节NRSS的幅度。此外，我们通过对称性分析和层间电荷转移揭示了磁相变的微观机制。我们的研究不仅扩展了多铁性材料的定义，还提供了一种从根本新的角度实现强磁电耦合的方法。

方法部分

基于密度泛函理论（DFT）框架，我们使用了维也纳$Ab$$inio$模拟包（VASP）来研究夹层结构的稳定性、磁性质、滑动铁电性和电子性质[54]、[55]、[56]。交换-相关能的处理采用了具有Perdew–Burke–Ernzerhof（PBE）泛函的广义梯度近似（GGA）[57]。平面波基组的动能截止值设置为500 eV。

模型和对称性

首先，我们定义了双层GaSe的堆叠配置。如图1(a)所示，我们将三种典型的堆叠结构分别命名为结构I、结构II和结构III。为了更直观地展示GaSe-VPSe