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本研究首次评估了在太阳光水消毒(SODIS)过程中加入过氧单硫酸盐(PMS)以增强对高抗性水传病原体——微小隐孢子虫(Cryptosporidium parvum)卵囊的灭活效果。实验表明，在40°C模拟太阳光下处理6小时，PMS（特别是浓度≥0.5 mM时）可实现对卵囊高达>4个对数级(LR)的灭活，显著提升了SODIS的效能，为资源匮乏地区获取更安全的饮用水提供了增强方案。
亮点
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这是首次评估过氧单硫酸盐(PMS)在太阳光水消毒(SODIS)过程中对微小隐孢子虫(Cryptosporidium parvum)卵囊灭活效果的研究。
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在无塑料盖条件下，PMS浓度≥0.5 mM（无论是否存在Fe2+）均能达到>4个对数级的卵囊存活率降低(LR)。
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在井水中，所有塑料盖下无Fe2+时，PMS也能实现>4个LR的灭活效果。
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用大型溞(Daphnia magna)进行的毒性试验表明，在Fe2+存在下，0.5 mM PMS处理的井水在聚丙烯(PP)和聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)盖下，24和48小时后仅造成10%的死亡率。
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总体结果表明，在SODIS程序中加入PMS可有效灭活微小隐孢子虫卵囊，并减少所需的暴露时间。
引言
世界卫生组织(WHO)估计，至少仍有20亿人饮用被粪便污染的水源[1]。这种情况加上不良的卫生条件，与传染性腹泻疾病的传播高度相关[2]，腹泻病仍是儿童死亡和发病的主要原因，主要源于食用受污染的食物和水。该疾病每年导致近50万儿童死亡，是9岁以下儿童第二大死因[3]。此外，贫困、饮用水不足和卫生条件差导致营养不良、因无法工作造成的经济损失，以及教育和社交发展的缺失[4]。
太阳光水消毒(SODIS)已成为中低收入国家(LMICs)广泛使用的家庭水处理(HWT)方法，在这些地区获取安全用水是一项艰巨的任务。SODIS是将装有微生物污染水的透明容器（多为1.5-2升聚对苯二甲酸乙二醇酯(PET)塑料瓶）置于阳光下直射至少6小时的过程[5]。该方法因其对多种水传病原体有效、低成本、易用性和环境可持续性，成为一种合适的制取饮用水的方法[6]，[7]。多项研究已证明该方法在埃塞俄比亚、肯尼亚、喀麦隆、柬埔寨或印度等国对健康的积极影响[8]，[9]，[10]，[11]，[12]，[13]。然而，SODIS存在几个影响其效能的局限性：i) 塑料瓶的容积小，不足以满足家庭的日常需求；ii) 容器材料的透光率。特别是PET对紫外线B(UV-B)不透明，而UV-B是造成DNA损伤的主要因素，导致对微生物（尤其是病毒和原虫）的灭活效果降低；iii) 细菌因其修复基因损伤的能力可能会重新生长[6]，[14]，[15]。此外，虽然SODIS程序对细菌的效能已被证明非常出色，但对病毒和原虫的效能可能有限[6]，[7]，[16]，[17]，[18]。
高级氧化过程(AOPs)因其能够通过产生活性氧(ROS)，如羟基自由基(HO•)、过氧化氢(H2O2)等，来增强太阳能净化和消毒的能力，从而灭活微生物和降解有机污染物，一直是研究的课题[19]，[20]，[21]。最近，硫酸根自由基(SO4•?)因其高氧化还原电位(2.5-3.1 V)引起了关注，其与羟基自由基(2.8 V，相对于标准氢电极)相当，在pH 2-8的广泛范围内能更有选择性地与有机物反应[19]。此外，硫酸根自由基的半衰期更长，这有助于与目标化合物更好地相互作用[22]。
过氧单硫酸盐(PMS)是过硫酸氢钾复合盐在水溶液中的活性形式。PMS可通过紫外线辐照(Eq. (1))、热量或过渡金属（Fe2+(Eq. (2))是最常用的一种[17]，[23]）均裂过氧化物键激活为羟基和硫酸根自由基。除了硫酸根和羟基自由基生成的主要途径(Eq. (1))外，还有持续产生活性物质的链增长反应。硫酸根自由基可与介质中的PMS反应，生成五氧化硫自由基(SO5•?) (Eq. (3)) [17]。
PMS可能是一种合适的水消毒氧化剂，因为它易于处理、稳定、低成本且环保。此外，增强SODIS程序仅需微摩尔浓度，产生无害的残留化合物，与饮用水兼容[20]，[24]，[25]。虽然几项研究已证明PMS是病毒、细菌和酵母等潜在致病微生物的有效灭活剂[23]，[26]，[27]，[28]，[29]，[30]，[31]，但缺乏确定其对抗水传原虫类群功效的研究。
隐孢子虫(Cryptosporidium)是一种原生动物寄生虫属，可引起人类和许多脊椎动物宿主的胃肠道疾病[32]。其感染形式（卵囊）特别顽强，能抵抗氯消毒等常规消毒方法，对公共卫生构成重大风险[32]，[33]，[34]。卵囊通过粪-口途径传播，其体积小、感染剂量低、繁殖能力强且缺乏治疗方法，促进了它们的传播[34]，[35]。因此，在2017-2022年间报告的介水传播疾病暴发中，隐孢子虫占77.4%，是该类最常见的原虫病原体[36]。它每年在2岁以下儿童中引起290-470万腹泻事件，导致每年超过20万儿童死亡[37]，[38]。尽管隐孢子虫是工业化和发展中国家水处理中的主要挑战，但由于社会经济因素，其在中低收入国家的流行率显著更高[39]。所有这些因素使得隐孢子虫的风险控制继续成为全球水务部门关注的关键问题[40]。世界卫生组织选择微小隐孢子虫(C. parvum)作为评估HWT时水传原虫类的参考病原体，因其在环境中高度持久、对化学消毒极端抗性且在水处理中难以控制[41]。WHO评估HWT的国际方案规定，消毒处理必须证明对原虫至少有2个对数或4个对数（高度保护）的灭活效果[34]。使用微小隐孢子虫作为基准，可确保实现2或4个对数灭活的技术不仅能为隐孢子虫，也能为抗性较低的原虫提供强有力的保护[41]。
在过去几十年中，多项研究评估了SODIS对隐孢子虫的有效性，证明温度和紫外线辐射是灭活微小隐孢子虫卵囊的关键因素[42]，[43]，[44]，[45]。因此，确认了它们的协同效应以及入射光谱分布的强烈影响，其中UV-B辐射是导致卵囊灭活的主要因素[44]，[46]，[47]，[48]。此外，还评估了水浊度的影响，强调其是限制SODIS对抗隐孢子虫效率的主要因素之一[43]，[49]。
除了这些发现，研究还集中于克服SODIS方法对抗隐孢子虫的局限性。增强透光率和增加处理水量的策略包括评估不同塑料材料和容积的容器[50]，[51]，[52]。其他方法包括使用复合抛物面聚光器反应器以及整合AOPs，如二氧化钛(TiO2)和光芬顿过程[53]，[54]，[55]，[56]，[57]，[58]。尽管针对隐孢子虫开展了不同SODIS方法和策略的多种研究，但与其他微生物相比，相关研究仍然稀少，突显了进一步研究的必要性。
SODIS方法是一种用于中低收入国家的水处理技术，其对环境抗性病原体（如微小隐孢子虫）的效能仍然有限。因此，增强其效能是为资源贫乏地区提供更安全饮用水的关键。迄今为止，尚无研究调查PMS在SODIS方法中对抗隐孢子虫的应用。本研究评估了添加PMS（无论是否存在Fe2+）是否能与标准SODIS相比，显著提高卵囊灭活效果。此外，本研究评估了三种SODIS容器塑料材料在不同水基质中的影响，并包括毒理学评估。其研究结果有望为改进SODIS对抗原虫的效能提供初步见解，并可能在为中低收入国家提供更安全的家庭饮用水方面具有应用潜力。
讨论
这是首项评估PMS在SODIS程序中灭活微小隐孢子虫卵囊效能的研究。由于此前没有研究调查PMS对抗隐孢子虫的应用，PMS浓度（最高5 mM）是基于科学文献中报道的针对其他水传病原体的值来选择的[17]，[23]，[26]。在此背景下，当水样在40°C的模拟太阳光下暴露6小时（无盖）时，0.5 mM的PMS浓度导致卵囊活力降低5.0个LR。然而，当水样在PET、PP或PMMA塑料盖下暴露时，需要更高的PMS浓度（1 mM）才能达到类似的灭活水平。这可能是由于塑料材料会减弱紫外线辐射的穿透，而紫外线辐射是激活PMS产生活性物质所必需的。有趣的是，在井水中，即使没有Fe2+，所有塑料盖下0.5 mM PMS也能实现>4个LR，这表明井水基质中的某些成分可能促进了PMS的活化。在存在Fe2+的情况下，PMS的灭活效果进一步增强，这归因于Fe2+催化PMS产生额外的硫酸根自由基(SO4•?)和羟基自由基(HO•)。然而，添加Fe2+也引发了毒性问题。用大型溞(Daphnia magna)进行的毒性试验表明，在存在Fe2+的情况下，经过0.5 mM PMS处理并在PP和PMMA盖下的井水，在24和48小时后仅造成10%的死亡率，这表明在优化条件下，该处理可能具有可接受的环境安全性。总体而言，本研究的结果表明，将PMS整合到SODIS程序中，可以有效灭活抗性强的隐孢子虫卵囊，并可能减少实现足够消毒所需的暴露时间。这对于在中低收入国家推广改进的SODIS方法具有重要意义，因为这些地区隐孢子虫感染是导致腹泻病的主要原因。需要进一步的研究来优化PMS浓度、光照条件和塑料材料，以最大限度地提高灭活效果，同时最大限度地减少潜在毒性，并在现场条件下验证这些发现。
结论
获取安全用水仍然是世界许多地区面临的重大挑战。SODIS方法是一种用于中低收入国家的HWT，但不足以灭活抗性最强的水传病原体。因此，提高其有效性至关重要。本工作首次评估了使用PMS增强SODIS程序对抗微小隐孢子虫卵囊（抗性最强的水传病原体之一）的效果。这项初步研究获得的结果表明，在存在或不存在Fe2+的情况下，PMS都能显著增强SODIS对卵囊的灭活。特别是在无盖条件下，0.5 mM的PMS足以实现超过4个LR的灭活，达到了WHO对原虫的高保护标准。即使在水样被常见塑料材料覆盖时，井水中0.5 mM的PMS也能实现类似的灭活水平。毒性评估表明，在优化条件下，处理后残留的毒性较低。这些发现为开发更有效、更安全的家庭水处理解决方案提供了有希望的方向，特别是针对资源有限、隐孢子虫感染高发的地区。未来的研究应侧重于现场试验、长期安全性评估以及与其他水处理技术的整合，以推进该技术的实际应用。
