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微塑料(MPs)增强污染物生物可利用性,全球变暖导致MPs吸附能力下降但促进污染物解吸,其净效应不明。本研究开发温度依赖的三室毒理学模型,揭示MPs-污染物直接转移主导体内转运,并建立综合生物可利用性指标φ×ε,证实升温显著提高污染物生物可利用性及生态风险。
张乐博|卢光华|张鹏|姜润仁|孙晨涛|王敏|高慧子|王新迪
中国江苏省南京市河海大学环境学院水循环与水安全国家重点实验室,邮编210098
摘要
微塑料(MPs)通过将污染物运输到生物体内,增强了污染物的生物可利用性。全球变暖加速了变温动物体内微塑料上污染物的解吸过程,同时降低了微塑料对水中污染物的吸附能力;然而,其对微塑料相关污染物生物可利用性的净影响仍不明确。为了解决这一问题,本研究选择了四种预先加载了污染物的常见微塑料,并使用体外鱼类肠上皮模型研究了它们的毒代动力学。实验数据用于改进传统模型,确定关键的动力学和热力学参数,进而开发出一个温度依赖的三室毒代动力学模型。结果表明,微塑料相关污染物的体内转运主要受其从微塑料到细胞的直接转移过程控制,这一过程的温度依赖性由转运的活化能决定。综合指标φ×ε(结合了污染物在微塑料上的环境吸附系数φ和它们在生物体内的转移效率ε)建立了一个统一的生物可利用性标准,有效消除了环境浓度变化和代谢过程的干扰。应用这一指标发现,温度升高显著增强了污染物的生物可利用性,表明全球变暖可能会加剧相关的生态风险。本研究为识别高风险微塑料相关污染物提供了一个创新框架,并支持在气候变暖背景下制定可持续的制造策略。
引言
自20世纪中叶以来,大规模的塑料生产和消费导致微塑料(MPs)在水生、陆地和大气环境中广泛分布,使其成为全球关注的污染物[1]、[2]。由于微塑料具有高疏水性、较大的比表面积以及形成生物膜的倾向,它们能够高效地积累环境污染物(如重金属、持久性有机污染物和新兴化学物质等),从而显著改变这些物质的传输、转化和命运[3]、[4]。当生物体摄入微塑料后,微塑料就像“特洛伊木马”一样,将吸附的污染物输送到组织中,增强了这些污染物的生物可利用性和潜在毒性[5]、[6]。然而,传统的风险评估方法——通常依赖于静态的体外系统或全身负荷测量(吸收、消除和生物转化的净结果)——无法捕捉生物反应的复杂性,也无法准确量化微塑料相关污染物的真正生物可利用部分。这种局限性可能导致对生态风险的系统性低估。
在全球变暖的背景下,温度升高预计会以两种相反的方式影响微塑料与污染物的相互作用:一方面加速变温动物体内微塑料结合污染物的解吸过程,另一方面降低水生系统中微塑料的吸附能力[7]。尽管有这些认识,但温度对微塑料相关污染物生物可利用性及最终生物可利用性的机制调控仍不清楚。毒代动力学(TK)模型是量化生物体内外来物质动态的强大工具,可将外部暴露与内部靶点浓度联系起来[8]、[9]。因此,开发温度整合的TK模型对于改进气候变化背景下由微塑料及其相关污染物引起的复合污染的生态风险评估至关重要。
在这项研究中,我们选择了水生生态系统中常见的四种微塑料——聚氯乙烯(PVC)、聚对苯二甲酸乙二醇酯(PET)、聚丙烯(PP)和聚乙烯(PE)[10]。基于我们在长江获得的现场吸附数据,从最初的43种塑料添加剂(PAs)和22种个人护理产品(PCPs)中筛选出了13种在微塑料上具有高吸附量的添加剂和8种个人护理产品(表S1)[5]。为了减少生物代谢的干扰,我们使用了来自草鱼的体外肠上皮细胞模型——这种鱼类在长江流域等淡水生态系统中分布广泛,同时也是重要的水产养殖食用鱼。利用该模型,我们开发了一个温度依赖的TK模型,模拟了微塑料相关污染物在15–35°C范围内的肠道转运过程。该模拟涵盖了当前条件(记录的最高温度达到32.24°C [11])和预测的升温情景。通过将微塑料相关污染物的体内转移效率(ε,通过TK建模量化)与微塑料的环境吸附能力(φ)相结合,我们系统地评估了温度变化对微塑料相关污染物生物可利用性的影响。
部分内容
样品制备和细胞培养
我们从山东宏源聚合物材料有限公司购买了尺寸范围为50–110 μm的PVC、PET、PP和PE微塑料颗粒(图S1)。这些微塑料的化学成分和表面特性通过傅里叶变换红外(FTIR)光谱进行了确认,如图S2所示。使用前,所有微塑料均浸泡在5%的硝酸中24小时,然后用超纯水冲洗三次,每次8小时。选定的21种污染物(包括13种添加剂和8种个人护理产品)的储备溶液...
三室系统的建模
暴露系统中污染物浓度之间的关系遵循方程(1),其中CM(t)、Cw(t) 和 Cc(t) 分别表示微塑料负载的污染物浓度(μg/g)以及溶液和细胞中的污染物浓度(μg/L)。MM、Vw 和 Vc 分别代表系统中的微塑料质量(g)、溶液体积(mL)和细胞体积(mL;计算方法见文本S8)。空白对照实验确认,细胞或溶液中未检测到污染物...
结论
本研究通过修改和简化基于鱼类体外实验的传统模型,开发了一个温度依赖的三室(微塑料-肠液-肠上皮细胞)毒代动力学模型,用于微塑料相关污染物。我们的研究结果表明,这些污染物的体内转运主要通过微塑料到细胞的直接转移过程发生,这一过程的温度依赖性由转运的活化能决定。
环境影响
在全球变暖的情况下,温度变化可能显著影响微塑料与其相关污染物之间的相互作用,从而影响污染物的生物可利用性。本研究开发了一个温度依赖的毒代动力学模型,阐明了温度如何调节微塑料相关污染物从微塑料转移到肠细胞的过程。通过结合环境吸附系数和生物转移效率,我们提出了一个统一的评估指标...
作者贡献声明
张鹏:研究、数据分析。卢光华:写作、审稿与编辑、监督、资金获取、概念构思。张乐博:写作、原始草稿、方法学设计、数据整理。王新迪:写作、审稿与编辑。高慧子:写作、审稿与编辑。王敏:写作、审稿与编辑。孙晨涛:写作、审稿与编辑、概念构思。姜润仁:写作、审稿与编辑、概念构思。
利益冲突声明
作者声明没有已知的财务利益或个人关系可能影响本文的研究结果。
致谢
本研究得到了中国国家自然科学基金(项目编号42377272、42307362)和江苏省自然科学基金(项目编号BK20230971)的资助。