编辑推荐：
本研究分析了阿根廷巴塔哥尼亚西北部Pire湖的汞动态，时间跨度为2021年3月至2022年12月。通过监测总汞、可过滤汞和颗粒汞浓度，结合溶解有机物（DOM）的质量和浓度，发现水文期显著影响汞的分布。湿期高颗粒汞与木质DOM相关，雪融期汞浓度降低；干期因热分层，深层水汞浓度升至365 ng/L，DOM质量变化揭示陆地汞输入和沉积物贡献。研究揭示了气候与水文驱动汞循环机制，支持自然汞热点评估模型。
Zaida Fernandez | Carolina Soto Cárdenas | Marina Arcagni | Andrea Rizzo | María C. Diéguez
水生生态系统生态学小组（GESAP），生物多样性与环境研究所（INIBIOMA，科马韦国立大学–科学技术研究委员会），Pasaje Gutiérrez 1415，San Carlos de Bariloche，Río Negro，8400，阿根廷
摘要
原始地区中的天然汞（Hg）热点是评估汞循环的气候和环境驱动因素的理想系统。在这项研究中，我们探讨了受火山喷发影响且没有直接人为干扰的贫营养湖泊中汞的动态变化。我们重点研究了2021年3月至2022年12月期间阿根廷西北部Pire湖中汞的浓度、分配和可用性。分析了水样中的总汞（THg）、过滤汞（FHg）和颗粒汞（PHg）浓度，以及溶解有机物质（DOM）的浓度和质量等物理化学变量。季节性水文输入影响了DOM的浓度和质量，进而影响了湖泊中汞的迁移和分配。在湿润期，高浓度的PHg与腐殖质相关；而在融雪期，融雪径流稀释了PHg和DOM的浓度。相比之下，在干燥期，高浓度的FHg与高芳香性的DOM相关，这可能是由于沉积物内部的转化和扩散所致。汞、DOM和颗粒物从流域的共迁移仅发生在水文连通性较高的时期，此时湖泊剖面中的汞浓度较为均匀（湿润期：最高82.42 ng/L；融雪期：最高73.4 ng/L）。在干燥期，由于水文连通性较低，湖泊表现出明显的热分层现象，深层水体的汞浓度较高（最高365 ng/L）。DOM的质量有助于追踪陆地来源的汞输入和沉积物的贡献。高浓度的PHg与叶绿素a峰值同时出现，表明汞在浮游植物中积累并进入了浮游食物网。
引言
汞（Hg）是一种全球公认的污染物和生物累积性有毒金属，以多种化学形式存在于环境中，包括大气、岩石圈和水圈（Driscoll等人，2013年；Pavithra等人，2023年）。有机形式的汞——甲基汞（CH?Hg?）尤其令人担忧，因为它具有神经毒性，并且在水中食物网中容易生物放大，威胁野生动物和人类（Chételat等人，2020年）。
汞的排放来源于自然和人为来源。自然排放来自火山活动、森林火灾、植被、土壤和海洋。人为排放则来源于化石燃料燃烧、采矿、工业过程和废物管理等（Selin，2009年；Driscoll等人，2013年；Pavithra等人，2023年）。大气传输是汞全球扩散的主要途径。主要的大气形式是气态元素汞（Hg?），其滞留时间为0.5–1年，可以在沉积之前进行长距离传输。相比之下，反应性气态汞（RGM）和颗粒汞（PBM，均为Hg2?）的大气寿命较短，通常在局部或区域范围内沉积（Selin，2009年；Streets等人，2017年）。这些氧化形式的汞通过降水（雨和雪）的湿沉降以及干沉降（包括植被吸收、雾、云和颗粒物）从大气中去除（Driscoll等人，2013年）。在森林地区，植被通过气孔吸收Hg?在汞循环中起重要作用（Driscoll等人，2007年；Wang等人，2016年；Obrist等人，2018年）。一旦沉积，汞通过降水物和枯落物转移到森林土壤中，随后通过径流进入水生系统，其中位于景观较低位置的湖泊起到了天然浓缩器的作用（Shanley等人，2022年）。
汞在流域内的迁移与颗粒物和溶解有机物质（DOM）的传输密切相关，这两种物质是主要的结合剂（Grigal，2002年；Shanley等人，2008年；Dittman等人，2010年；Eagles-Smith等人，2016年）。在湖泊中，Hg2?可以通过光化学作用还原为Hg?并重新释放到大气中。它还可以与DOM和颗粒物结合，以溶解和颗粒形式存在于水柱中，最终沉降到沉积物中，从而成为浮游和底栖途径的一部分（Oladoye等人，2024年）。在沉积物和微环境/宏观环境（即悬浮颗粒）的缺氧/厌氧条件下，Hg2?可以被生物甲基化为有毒形式的CH?Hg?（Gascón Diez，2016年；Branfireun等人，2020年；Cao等人，2023年；Rodríguez，2023年）。
汞与DOM之间的相互作用受溶解有机碳（DOC）的浓度和质量、汞的可用性以及水化学性质的控制（Ravichandran，2004年）。淡水生态系统中的汞可用性受pH值、氧化还原电位、温度、硫酸盐和铁的可用性、DOC、颗粒物以及微生物活动等多种因素的共同影响（Ullrich等人，2001年；Branfireun等人，2020年）。这些因素与流域和气候条件一起决定了淡水中汞的甲基化和生物累积程度（Taylor等人，2019年；Qin等人，2025年）。湖泊中的热分层和氧气梯度促进了沉积物和颗粒物中的低氧条件，增强了CH?Hg?的微生物生成途径（Ullrich等人，2001年；Xie等人，2024年）。
阿根廷巴塔哥尼亚的大部分淡水位于安第斯山脉的一条狭窄地带。安第斯湖泊受人为影响较小，由于碳（C）和其他营养物质浓度较低，属于超贫营养到贫营养系统（Diaz等人，2007年；Queimali?os等人，2019年）。C湖的营养物质来源与季节性径流有关（Queimali?os等人，2019年）。安第斯巴塔哥尼亚流域经常受到南火山带（SVZ）火山喷发的干扰，导致不同环境介质中地质元素的浓度显著升高（Perez Catán等人，2016年；Diéguez等人，2022年）。除了火山输入外，空气和降水中的基线汞浓度还与来自太平洋的远距离大气传输有关（Diéguez等人，2019年）。该地区的湖泊是大气传输元素（包括汞）的有效汇（Ribeiro Guevara等人，2010年；Mladenov等人，2012年）。
在纳韦尔瓦皮国家公园（NHNP），多项研究报告了非生物和生物组分中中等到高浓度的汞（Higueras等人，2014年；Diéguez等人，2019年，2022年）。公园内一个特殊的天然汞热点是纳韦尔瓦皮湖的“Brazo Rincón”（BR）流域，该流域毗邻Puyehue-Cordón Caulle火山复合体（PCCVC）。该地区的土壤、地表水以及陆地和水生生物中的汞浓度处于受污染地点的范围内（Perez Catán等人，2016年；Diéguez等人，2022年）。
本研究重点关注Pire湖中汞的季节性和空间动态变化。Pire湖是一个开放流域系统，毗邻PCCVC，其流域是一个原始的森林覆盖区，先前的研究已报告其中含有高浓度的总汞（THg）、Hg2?和甲基汞（CH?Hg?）（Soto Cárdenas等人，2018a）。这个湖泊接收自然汞输入，为研究气候和水文对汞循环的影响提供了理想的环境。我们考察了整个水文循环中的汞动态，评估了气候变量对Pire湖中汞浓度和分布的影响。此外，我们还研究了汞的动态变化及其与湖泊学变量的关系，特别关注汞与DOM的共动态。
研究地点
研究地点
Pire湖位于阿根廷巴塔哥尼亚纳韦尔瓦皮国家公园（NHNP）的西北部，海拔约764米（40°43′26.53″S；71°48′8.41″W），是一个浅湖（最大深度在17至19米之间，面积为20.57公顷）（图1；表S1a）。该湖属于纳韦尔瓦皮流域，与纳韦尔瓦皮湖的“Brazo Rincón”分支（BR）相连，后者是一个大型深湖。Pire湖和BR的子流域以陡峭的坡度为特征，坡面上覆盖着常绿植被。
气候参数的变化
温度和降水量记录显示了明显的季节性模式，分为三个明显的水文阶段：南半球夏季的干燥期（1月至3月）、贯穿秋季和冬季的湿润期（4月至9月），以及仅限于春季的融雪期（10月至12月；图S1）。干燥期的特点是降水量少且气温升高，偶尔会有降水风暴（2022年1月）。总降水量的55%至70%来自
讨论
Pire湖中硫（S）、铁（Fe）和汞（Hg）的浓度升高，反映了其流域受到火山活动的影响，这一现象在该地区其他安第斯湖泊中也有报道（Perez Catán等人，2016年；Diéguez等人，2022年；Soto Cárdenas等人，2025年）。值得注意的是，尽管当地没有人为污染源，总汞（THg）的浓度仍接近中度到高度污染系统的水平。湖泊与流域面积较小，使其成为陆地来源汞的有效浓缩器
CRediT作者贡献声明
Zaida Fernandez：撰写——初稿、可视化、方法论、研究、数据分析、概念化。Carolina Soto Cárdenas：撰写——审稿与编辑、方法论、研究、资金获取、概念化。Marina Arcagni：撰写——审稿与编辑、方法论、研究、数据管理。Andrea Rizzo：撰写——审稿与编辑、方法论、资金获取、概念化。María C. Diéguez：撰写——审稿与编辑、监督利益冲突声明
作者声明没有利益冲突。
致谢
本研究得到了Agencia FONCyT PICT 2018-03867（AR）、PICT 2020-00346（CSC）和PICT 2020-00068（MCD）项目的资助，以及UNComa B237项目的支持。阿根廷国家公园局（APN）允许我们在Pire湖进行采样，而跨辖区流域管理局（AIC）提供了Puesto Rincón站的气象数据。我们感谢C. F. Mansilla Ferro、P. E. García、S. Allen Dohle、D. Gianello和A. Mayoral在野外和实验室方面的支持。
