基于第一性原理的p型二维ZnS材料研究：其在高性能光电子学和光伏应用中的潜力

《Computational Condensed Matter》：First-Principles Study of p-Type 2D-ZnS for High-Performance Optoelectronics and Photovoltaics

热电材料Y?GeX?（X=Cl, Br, I）的应变工程研究表明，张应力提高Seebeck系数，增大带隙并改变载流子有效质量，但降低电导率和电子热导率。其中Y?GeCl?在+6%应变下ZT达0.57，Y?GeBr?达0.69，Y?GeI?达0.66。

　　

Nishi Mehak|Bindu Rani|Shakeel Ahmad Khandy|Anuradha Saini|Ajay Singh Verma|Shobhna Dhiman|Kulwinder Kaur

印度昌迪加尔旁遮普工程学院（被认定为大学）物理系，邮编160012

摘要

应变工程作为一种调控材料热电性能的方法，最近受到了热电学界的高度关注。不同类型的应变对不同材料的影响各不相同。在本研究中，作者结合密度泛函理论、玻尔兹曼输运方程以及利用形变势理论计算得到的松弛时间，系统地研究了拉伸应变对Y₂GeX₂（X = Cl, Br, I）的输运行为和能带结构的影响。同时，还探讨了应变对晶格热导率的影响。研究结果表明，应变导致价带和导带的收敛，显著提高了塞贝克系数。此外，应变还扩大了能带间隙，并改变了间接半导体材料Y₂GeX₂（X = Cl, Br, I）中载流子的有效质量。然而，在拉伸应变作用下，电导率和电子热导率会降低。特别是双轴应变在降低晶格热导率方面表现出良好的效果。总体而言，随着应变值的增加，热电性能显著提升：Y₂GeCl₂在+6%应变时的ZT值为0.57，Y₂GeBr₂为0.69，Y₂GeI₂为0.66。

部分内容摘录

引言-

绿色能源技术开启了材料发展的新时代，旨在实现可持续能源收集。热电（TE）技术正是其中之一，它通过塞贝克效应将废热能转化为电能。这一现象为设计用于各种能源相关应用的高级热电材料奠定了基础[[1], [2], [3]]。这些材料通常根据其组成进行分类，

计算细节

本研究使用Quantum Espresso软件（基于密度泛函理论）计算了Y₂GeCl₂和Y₂GeBr₂在8%应变范围内的效应，以及Y₂GeI₂在300K-900K温度范围内的效应。采用超软赝势（USPP）与投影增强波（PAW）赝势相结合来模拟电子-离子相互作用。计算过程中使用了Perdew?Burke?Ernzerhof（PBE）泛函和广义梯度近似（GGA）。

晶体与电子结构-

图1(a)展示了这些材料的弛豫结构。通过确定弛豫后的最优结构，研究了三种热电材料在+2%至+8%拉伸应变下的六方晶格结构（Y₂GeCl₂和Y₂GeBr₂），以及Y₂GeI₂在+2%至+12%应变下的结构。z方向上施加了真空条件。x轴和y轴的双轴拉伸应变会拉伸化学键，改变晶格常数‘a’并略微改变键角。

稳定性分析-

在本研究中，Y₂GeCl₂和Y₂GeBr₂的拉伸应变范围为0%至+8%（见图3(a)和1(b)），Y₂GeI₂的应变范围为0%至+12%（见图3(c)）。为了评估这些材料的动态稳定性，计算了声子能带结构。声子色散关系揭示了由于虚频可能导致的潜在不稳定性，从而提供了关于材料抗扰动能力、热性质以及原子间相互作用的见解。

结论-

作者通过第一性原理计算研究了新型稀土锗化物卤化物的热电潜力。通过对这些材料施加双轴拉伸应变，评估了它们的电子、机械和热电性能。Y₂GeCl₂和Y₂GeBr₂的应变范围为+2%至+8%；观察到这两种材料在+8%应变时结构变得不稳定，因此对其热电性能进行了分析。对于Y₂GeI₂，

作者贡献声明

Nishi Mehak：撰写初稿、资料收集、研究设计、数据分析、概念构思。Bindu Rani：验证结果、方法选择、数据分析。Shakeel Ahmad Khandy：数据可视化、结果验证、研究设计、数据分析。Anuradha Saini：结果验证、研究设计、数据分析。Ajay Singh Verma：数据可视化、结果验证、资料收集、概念构思。Shobhna Dhiman：审稿与编辑、撰写初稿、研究指导、数据管理。

利益冲突声明

作者声明以下可能构成潜在利益冲突的财务利益或个人关系：某作者持有待审批的专利。如果还有其他作者，他们声明没有已知的可能影响本文研究结果的财务利益或个人关系。