20 世纪初大规模合成氨(NH?)被认为是历史上最重要的创新之一,因为它对人类生存、基础科学以及其他工业和商业应用具有关键作用。该技术由弗里茨·哈伯(Fritz Haber)和卡尔·博施(Carl Bosch)共同开发,哈伯因此获得了 1918 年的诺贝尔奖,而博施则因高压工业应用获得了 1931 年的诺贝尔奖(Tamaru, 1991)。传统的哈伯-博施工艺是一种基于催化剂的工艺,在高温高压条件下通过将空气中的氮气(N?)与氢气(H?)反应来合成氨(NH?),通常通过天然气蒸汽甲烷处理实现。高温高压条件是克服强氮键并实现工业可行反应所必需的;然而,维持这些条件需要大量的能源,使其成为能源密集型工艺之一(Hollevoet et al., 2020)。
尽管这一发现通过氨基肥料对全球食品生产产生了重大影响,但该工艺仍消耗了全球能源的 2%以上,并贡献了 1.2-1.4% 的人为二氧化碳排放(Dincer et al., 2022)。此外,施用的氨中有 30% 未被吸收,进入了自然水系统。Kumar 等人报告称,作物仅吸收了 40-70% 的施用肥料,剩余的氮通过径流进入地下水和地表水体(Salehi et al., 2000, Sharma et al., 2003)。水中氮浓度的增加会对环境和人类健康造成影响,例如导致蓝婴综合症、出生缺陷和癌症(Fewtrell, 2004, Gallo et al., 2015, Ward et al., 2005, Ward et al., 2018, Gil Posada et al., 2016)。此外,当前的氨生产严重依赖化石燃料,引发了关于长期可持续性和能源安全问题的担忧。
硝化-反硝化是一种常用于美国污水处理厂(WWTPs)的生物工艺,用于去除氮(Theis 和 Hics)。该工艺包括四个步骤:(1)氨化作用将有机氮转化为 NH??;(2)硝化作用,即 NH? 先被氧化为亚硝酸盐(NO??);(3)再氧化 NO?? 为硝酸盐(NO??);最后(4)反硝化作用将 NO?? 转化为氮气(N?)(Theis 和 Hics, Rahimi et al., 2020, Ye et al., 2025)。虽然这一工艺有助于降低氮的毒性并满足排放标准,但会导致氮这一宝贵资源的永久损失。此外,反硝化工艺主要在大型市政设施中应用,而小型设施通常只进行硝化作用,导致排放物中残留 NO??,可能引发富营养化和藻类爆发,尤其是在沿海和海洋环境中。
目前正在进行的研究旨在从废水中直接回收 NH?–N,而不是先将其转化为 NO?? 和 NO??,再通过硝化-反硝化工艺将其转化为氮气,这一过程每公斤氮需要 3.54 千瓦时的能源,成本为 5.15 美元(Nutrient Reduction Technology Cost Estimations for Point Sources in the Chesapeake Bay Watershed 2025, Vineyard et al., 2020)。回收方法可能更具可持续性,因为它能有效解决持续的生态系统污染问题,并促进循环经济的发展。已证明有效的氮回收方法包括生物电化学系统(BES)、电化学剥离、电渗析(ED)、电吸附(ECS)和膜蒸馏(MD)(Zou et al., 2017, Ye et al., 2019, The Application of Cation Exchange Membranes in Electrochemical Systems for Ammonia Recovery from Wastewater 2025, Electrochemical Stripping to Recover Nitrogen from Source-Separated Urine 2025, Qin et al., 2016, Self-Supplied Ammonium Bicarbonate Draw Solute for Achieving Wastewater Treatment and Recovery in a Microbial Electrolysis Cell-Forward Osmosis-Coupled System 2025, Lee et al., 2021, Hydrogen Gas Recycling for Energy Efficient Ammonia Recovery in Electrochemical Systems | Environmental Science and Technology 2025, Fang et al., 2018)。BES 利用微生物在电极处催化氧化还原反应,生成电子并促进铵离子向阴极迁移;而电化学系统通常需要外部能源输入来驱动铵离子(NH??)通过阳离子交换膜(CEM)的传输(The Application of Cation Exchange Membranes in Electrochemical Systems for Ammonia Recovery from Wastewater 2025, Kuntke et al., 2018)。ECS 在阴极创造高 pH 条件,将 NH?? 转化为 NH? 气体,然后通过气流或真空捕获(Xie and Popat, 2020)。BES、电化学系统和 ECS 被统称为 MES,因为它们利用离子交换膜和氧化还原驱动的传输机制来回收氨(Yang and Qin, 2024)。尽管这些研究证明了 NH?–N 回收的技术可行性,但它们的主要关注点是工艺性能而非生命周期评估(LCA)。
从生命周期评估(LCA)的角度来看,已有许多研究评估了不同氨回收系统的环境性能,主要集中在基于电渗析的系统以及化学侧流回收方法上。Vineyard 和 Zhang 等人进行的 LCA 研究评估了固定配置的电渗析堆栈,主要用于与传统氮去除或回收途径的技术比较(Zhang et al., 2026, Vineyard et al., 2021)。本研究重点关注使用阳离子交换膜(CEM)的膜电化学系统(MES)。此外,本研究还探讨了电化学设计参数如何通过改变施加电压和膜堆栈大小来影响能源需求、回收效率和环境性能,这是现有 MES 基氨回收 LCA 文献中尚未涉及的内容。
本研究使用美国环保署(US EPA)的“化学和其他环境影响减少与评估工具”(TRACI)方法,从关键类别(包括全球变暖潜能值(GWP)、富营养化潜力、酸化和人类健康)等方面评估了环境影响。本研究旨在为科学界和工程界提供关于从废水中回收 NH?–N 的权衡因素的宝贵见解,包括能源需求、材料使用和环境影响,并强调 NH?–N 回收系统在促进循环经济方面的潜在作用。利用这一机会具有显著的经济潜力和环境效益。