用于从废水中回收氨氮的膜电化学系统的生命周期评估

【字体: 时间:2026年03月02日 来源:Water Research 12.4

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  氨氮回收膜电化学系统生命周期评估与性能优化研究。通过对比单膜与多级膜堆(5V-11N和10V-20N)的环境影响与能源效率,发现10V-20N系统在单位氨氮回收量下具有最低全球变暖潜值(1.756 CO?-eq/kg)、最低能耗(0.3 kWh/kg)和负净富营养化效应(-0.767 kg N-eq/kg)。研究为废水处理中氮资源回收的可持续技术应用提供了量化依据。

  
Fadhel H. Alrabiah | Kai Yang | Mohan Qin | Andrea L. Hicks
威斯康星大学麦迪逊分校土木与环境工程系,美国威斯康星州麦迪逊市 53706

摘要

本研究对使用膜电化学系统(MES)从废水中回收氨(NH?)的整个生命周期进行了评估,其中氨以铵氮(NH?–N)的形式进行量化。评估了五种实验室规模的配置,包括三种单膜配置(2V-1N、5V-1N 和 10V-1N)以及两种多堆栈配置(5V-11N 和 10V-20N),从环境影响、能源强度和每回收 1 kg NH?–N 的功能单元回收性能等方面进行了分析。
本研究中的不同配置采用了不同的能源和材料投入,以说明不同方案之间的权衡,并探索回收率、能源强度和环境性能之间的可持续平衡。多堆栈膜配置(10V-20N)不仅展示了技术可行性,还具备竞争力的环境性能,其全球变暖潜能值(GWP)最低,为 1.756 CO?-eq/kg NH?–N,能源需求最低(0.3 kWh/kg NH?–N),净富营养化潜力为 -0.767 kg N-eq/kg NH?–N。
此外,本研究还进行了比较分析,涵盖了(1)传统的氨合成生产方法,(2)已建立的氮(N)去除工艺(如空气剥离和硝化-反硝化),以及(3)本研究开发的氨回收方法。研究结果旨在为这些系统的扩大应用奠定基础,同时帮助决策者认识到氮回收的环境和经济潜力,以及传统合成生产方法通常被忽视的权衡因素,例如从废水中去除营养物质所需的额外能源和成本。

引言

20 世纪初大规模合成氨(NH?)被认为是历史上最重要的创新之一,因为它对人类生存、基础科学以及其他工业和商业应用具有关键作用。该技术由弗里茨·哈伯(Fritz Haber)和卡尔·博施(Carl Bosch)共同开发,哈伯因此获得了 1918 年的诺贝尔奖,而博施则因高压工业应用获得了 1931 年的诺贝尔奖(Tamaru, 1991)。传统的哈伯-博施工艺是一种基于催化剂的工艺,在高温高压条件下通过将空气中的氮气(N?)与氢气(H?)反应来合成氨(NH?),通常通过天然气蒸汽甲烷处理实现。高温高压条件是克服强氮键并实现工业可行反应所必需的;然而,维持这些条件需要大量的能源,使其成为能源密集型工艺之一(Hollevoet et al., 2020)。
尽管这一发现通过氨基肥料对全球食品生产产生了重大影响,但该工艺仍消耗了全球能源的 2%以上,并贡献了 1.2-1.4% 的人为二氧化碳排放(Dincer et al., 2022)。此外,施用的氨中有 30% 未被吸收,进入了自然水系统。Kumar 等人报告称,作物仅吸收了 40-70% 的施用肥料,剩余的氮通过径流进入地下水和地表水体(Salehi et al., 2000, Sharma et al., 2003)。水中氮浓度的增加会对环境和人类健康造成影响,例如导致蓝婴综合症、出生缺陷和癌症(Fewtrell, 2004, Gallo et al., 2015, Ward et al., 2005, Ward et al., 2018, Gil Posada et al., 2016)。此外,当前的氨生产严重依赖化石燃料,引发了关于长期可持续性和能源安全问题的担忧。
硝化-反硝化是一种常用于美国污水处理厂(WWTPs)的生物工艺,用于去除氮(Theis 和 Hics)。该工艺包括四个步骤:(1)氨化作用将有机氮转化为 NH??;(2)硝化作用,即 NH? 先被氧化为亚硝酸盐(NO??);(3)再氧化 NO?? 为硝酸盐(NO??);最后(4)反硝化作用将 NO?? 转化为氮气(N?)(Theis 和 Hics, Rahimi et al., 2020, Ye et al., 2025)。虽然这一工艺有助于降低氮的毒性并满足排放标准,但会导致氮这一宝贵资源的永久损失。此外,反硝化工艺主要在大型市政设施中应用,而小型设施通常只进行硝化作用,导致排放物中残留 NO??,可能引发富营养化和藻类爆发,尤其是在沿海和海洋环境中。
目前正在进行的研究旨在从废水中直接回收 NH?–N,而不是先将其转化为 NO?? 和 NO??,再通过硝化-反硝化工艺将其转化为氮气,这一过程每公斤氮需要 3.54 千瓦时的能源,成本为 5.15 美元(Nutrient Reduction Technology Cost Estimations for Point Sources in the Chesapeake Bay Watershed 2025, Vineyard et al., 2020)。回收方法可能更具可持续性,因为它能有效解决持续的生态系统污染问题,并促进循环经济的发展。已证明有效的氮回收方法包括生物电化学系统(BES)、电化学剥离、电渗析(ED)、电吸附(ECS)和膜蒸馏(MD)(Zou et al., 2017, Ye et al., 2019, The Application of Cation Exchange Membranes in Electrochemical Systems for Ammonia Recovery from Wastewater 2025, Electrochemical Stripping to Recover Nitrogen from Source-Separated Urine 2025, Qin et al., 2016, Self-Supplied Ammonium Bicarbonate Draw Solute for Achieving Wastewater Treatment and Recovery in a Microbial Electrolysis Cell-Forward Osmosis-Coupled System 2025, Lee et al., 2021, Hydrogen Gas Recycling for Energy Efficient Ammonia Recovery in Electrochemical Systems | Environmental Science and Technology 2025, Fang et al., 2018)。BES 利用微生物在电极处催化氧化还原反应,生成电子并促进铵离子向阴极迁移;而电化学系统通常需要外部能源输入来驱动铵离子(NH??)通过阳离子交换膜(CEM)的传输(The Application of Cation Exchange Membranes in Electrochemical Systems for Ammonia Recovery from Wastewater 2025, Kuntke et al., 2018)。ECS 在阴极创造高 pH 条件,将 NH?? 转化为 NH? 气体,然后通过气流或真空捕获(Xie and Popat, 2020)。BES、电化学系统和 ECS 被统称为 MES,因为它们利用离子交换膜和氧化还原驱动的传输机制来回收氨(Yang and Qin, 2024)。尽管这些研究证明了 NH?–N 回收的技术可行性,但它们的主要关注点是工艺性能而非生命周期评估(LCA)。
从生命周期评估(LCA)的角度来看,已有许多研究评估了不同氨回收系统的环境性能,主要集中在基于电渗析的系统以及化学侧流回收方法上。Vineyard 和 Zhang 等人进行的 LCA 研究评估了固定配置的电渗析堆栈,主要用于与传统氮去除或回收途径的技术比较(Zhang et al., 2026, Vineyard et al., 2021)。本研究重点关注使用阳离子交换膜(CEM)的膜电化学系统(MES)。此外,本研究还探讨了电化学设计参数如何通过改变施加电压和膜堆栈大小来影响能源需求、回收效率和环境性能,这是现有 MES 基氨回收 LCA 文献中尚未涉及的内容。
本研究使用美国环保署(US EPA)的“化学和其他环境影响减少与评估工具”(TRACI)方法,从关键类别(包括全球变暖潜能值(GWP)、富营养化潜力、酸化和人类健康)等方面评估了环境影响。本研究旨在为科学界和工程界提供关于从废水中回收 NH?–N 的权衡因素的宝贵见解,包括能源需求、材料使用和环境影响,并强调 NH?–N 回收系统在促进循环经济方面的潜在作用。利用这一机会具有显著的经济潜力和环境效益。

方法论

本研究采用了生命周期评估(LCA)方法,该方法用于评估产品或过程的环境影响,根据国际标准化组织(ISO 14040)分为四个阶段:目标和范围定义、清单分析、影响评估和解释(ISO 14040:2006(en) 2025)。第一阶段定义了研究的目标、范围和评估方法,包括系统边界、功能单元和数据参数。

系统描述

开发了一种配备阳离子交换膜(CEM)的实验室规模 MES,以实现从合成废水中技术可行的氨回收。构建并评估了单膜配置,在不同的施加电压和电流条件下进行了测试。该配置包括 CEM、电极、电子电阻器、电源、不锈钢网和橡胶组件。多堆栈配置基于单膜配置的性能进行了模拟。

环境影响

基于每回收 1 kg NH?–N 的功能单元,对 MES 进行了定量评估。图 4 对本研究中评估的各种系统的 GWP 和富营养化潜力进行了比较,并给出了每种配置的不确定性范围。使用 TRACI 2.1 版本评估的其他影响类别的结果见图 S1。在本研究中,特别强调了 GWP,以突出能源使用及其对气候变化的贡献。

讨论

10V-1N 高压单膜配置在单位膜面积下的回收率最高,每功能单元的材料需求较低。然而,由于较高的运行能源需求,这种配置的环境优势被抵消了,这主导了其生命周期影响,降低了整体环境性能。此外,该配置的高能源需求大约...

结论

本研究评估了实验室规模的膜电化学系统(MES)配置作为从废水中回收 NH?–N 的技术可行方法,为氮回收提供了一种节能的途径,同时解决了水环境中的营养污染问题。研究结果强调了将这些系统扩大到试点规模和商业应用的潜力。在评估的配置中,多堆栈 10V-20N 系统...

CRediT 作者贡献声明

Fadhel H. Alrabiah:撰写 – 审稿与编辑,撰写 – 原稿,数据分析。 Kai Yang:数据管理。 Mohan Qin:资金获取,数据管理。 Andrea L. Hicks:撰写 – 审稿与编辑,撰写 – 原稿,监督,概念构思。

利益冲突声明

作者声明以下可能被视为潜在利益冲突的财务利益/个人关系:
Fadhel Alrabiah 表示得到了沙特阿拉伯文化代表团的财务支持。Mohan Qin 表示得到了威斯康星校友研究基金会(Wisconsin Alumni Research Foundation Inc.)的财务支持。如果还有其他作者,他们声明没有已知的可能影响报告工作的财务利益或个人关系。

致谢

我非常感谢沙特阿拉伯文化代表团(SACM)在整个研究过程中提供的财务支持和鼓励。此外,作者还要感谢威斯康星校友研究基金会(WARF)对这项研究的支持。作者衷心感谢 Jackie Cooper 的帮助,以及威斯康星大学麦迪逊分校环境工程核心设施提供的设备和支持。
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