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大气降尘中16种可能有毒元素（PTEs）在呼和浩特的时空分布、来源解析及其健康风险研究表明，自然源（Fe、Ti等）贡献率达83.8%，但燃煤和交通排放等人源源主导健康风险，需从总降尘控制转向精准管控人为毒性排放。
关梦梦|孙文静|孙冰|赵晓琴|马军|王凤兰|周海军
内蒙古师范大学地理科学学院，中国呼和浩特 010022
摘要
大气降尘是半干旱城市颗粒物的主要来源，但由于背景灰尘水平较高，相关健康风险的具体驱动因素仍不清楚。以往的研究将来源归因和风险评估分开进行。这种分离方法无法揭示主要的质量贡献者是否与主要的健康风险驱动因素一致。为了解决这一问题，研究人员从呼和浩特（一个具有代表性的半干旱城市）的10个城区地点和一个郊区背景地点收集了129个大气降尘样本。本研究调查了16种潜在有毒元素（PTEs）的时空分布、来源及其特定健康风险。结果表明，来自自然来源的PTEs（如Fe、Ti、Mn和Ba）是主要成分，其沉积通量分别为8388、438.8、91.1和62.6公斤/（平方公里·年）。相比之下，人为来源的PTEs（如As、Ni、Cr、Cd）的浓度和沉积通量相对较低。地壳来源是降尘中总元素浓度的主要贡献者（占83.8%），而工业来源（7.9%）、煤炭燃烧（5.8%）以及车辆排放和灰尘的混合来源（2.4%）的贡献相对较小。非致癌风险主要归因于煤炭燃烧，而致癌风险主要与煤炭燃烧、工业来源以及车辆排放和灰尘的混合来源有关。此外，鉴于呼和浩特较高的自然背景沉积量，自然来源对健康风险的贡献不可忽视。这些发现挑战了减少总灰尘量就能有效降低风险的假设。我们提出了一种从一般性除尘向精确控制半干旱地区有毒人为排放转变的范式。
引言
大气降尘在清除和输送有害物质（如潜在有毒元素（PTEs）和持久性有机污染物方面起着关键作用[1]。它直接关系到生态安全和人类健康[2]。在干旱和半干旱地区，这种情况尤为明显，因为这些地区的沙尘事件频繁发生，既是颗粒物的主要来源，也是其汇[3]、[4]。先前的研究[5]、[6]、[7]表明，沙尘暴显著增加了PM2.5中PTEs的健康风险。在全球沙尘事件增加的背景下，关于半干旱地区大气降尘中的PTEs与健康风险之间的关系知之甚少。在降尘的各种成分中，PTEs因其毒性、持久性和生物累积潜力而备受关注。即使在微量水平下，PTEs也可能引发一系列不良健康效应，包括神经系统损伤、发育问题以及多种癌症[8]、[9]。因此，全面了解大气降尘中PTEs的地球化学特征、来源及其特定健康风险至关重要。
半干旱地区是一个独特而脆弱的生态系统，其特点是植被稀疏、降水量低、蒸发率高等[10]。这些自然条件使得地表极易受到风蚀的影响，导致频繁且强烈的沙尘暴[11]、[12]、[13]、[14]。同时，许多半干旱地区正在经历快速的城市化、工业扩张和农业活动的加剧，以支持人口增长[15]。这种双重压力导致了自然来源（如地壳风化、长距离尘埃传输）和人为来源（如工业排放、交通尾气、煤炭燃烧）的复杂混合，从而增加了大气降尘中的PTEs负荷[16]、[17]。日益严重的干旱加剧了全球尘埃排放，导致沙尘暴更加频繁[18]、[19]。这些风暴导致伊拉克、叙利亚和伊朗等干旱和半干旱地区的呼吸系统相关医疗就诊和伤亡人数急剧增加[20]。降尘中的PTEs导致了高发病率和过早死亡[21]。一些研究[22]、[23]还表明，长期暴露于室内或工作场所的PTEs会对人类健康产生显著的不良影响。作为典型的半干旱城市，呼和浩特在春季经常发生沙尘暴，导致颗粒物浓度和尘埃通量同时激增。这不仅对当地居民构成直接健康风险，还可能通过气流传播，引发跨地区的健康危害[24]、[25]。区分这些来源并评估它们的影响是一项重大挑战，但对于制定有效的缓解策略至关重要。
迄今为止，已有大量关于大气降尘中PTEs污染的研究。以往的研究成功地量化了PTEs的浓度水平，并使用富集因子、地质累积指数和生态危害指数对其污染状况进行了评估[2]、[26]、[27]。此外，正矩阵分解（PMF）和主成分分析也被广泛用于确定这些PTEs的来源[1]、[28]。健康风险评估模型也被用来估计暴露于降尘中的PTEs所带来的潜在非致癌和致癌风险[1]。尽管有这些宝贵的贡献，但仍存在一个关键的知识空白。大多数研究将来源归因和健康风险评估视为独立的分析部分。重要的是，缺乏将识别的健康风险定量追溯到具体来源的研究。这种脱节阻碍了确定主要风险驱动因素并制定有针对性的、特定来源的控制措施的能力，尤其是在半干旱地区的复杂环境背景下。
为了填补这一关键空白，本研究系统地调查了半干旱地区大气降尘中的PTEs污染。主要目标包括：（1）研究呼和浩特大气降尘中PTEs浓度和沉积通量的时空变化；（2）使用PMF模型量化大气降尘中PTEs潜在来源的贡献；（3）评估当地成人和儿童的非致癌和致癌健康风险；（4）创新地将健康风险评估与来源归因结果相结合，以定量地将健康风险归因于具体来源。这项研究可以为环境部门提供有力的科学证据，以便优先处理污染源并实施精确的控制策略，从而保护这些生态脆弱地区的公共健康。
研究区域和采样
呼和浩特位于黄土高原的北部边缘，毗邻蒙古高原，是农业区和牧区之间的过渡地带。由于煤炭资源丰富，该市的能源结构以煤炭为主。从气候学角度来看，该市具有典型的半干旱大陆性季风气候，年平均降水量约为390毫米，年平均蒸发量约为2000毫米，因此气候通常较为干燥[29]。
PTEs浓度和沉积通量的时空变化
图2展示了2020年5月至2021年4月呼和浩特大气降尘通量的时空变化。降尘通量范围为1.66至39.8吨/（平方公里·30天），平均值为8.58 ± 6.95吨/（平方公里·30天）。降尘通量的月度变化顺序为：5月（24.1吨/（平方公里·30天）> 3月（18.5吨/（平方公里·30天）> 4月（10.6吨/（平方公里·30天）> 6月（9.40吨/（平方公里·30天）> 1月（5.84吨/（平方公里·30天）> 2月（5.42吨/（平方公里·30天）> 10月 ≈ 7月（5.41吨/（平方公里·30天）> 8月结论
以典型的半干旱城市呼和浩特为例，本研究系统地分析了大气降尘中PTEs的时空分布、来源及其特定健康风险。结果表明，尽管自然来源贡献了大部分PTEs的沉积通量，但煤炭燃烧和交通排放等人为来源是驱动人类健康风险的关键因素。
环境意义
本研究揭示，在半干旱地区，自然来源主导了元素沉积，但人为排放（如煤炭燃烧、交通）是健康风险的主要驱动因素。因此，环境管理必须从一般性除尘转向精确的特定来源控制。控制这些特定的人为排放对于减轻健康风险至关重要，特别是对儿童而言，并为有效的污染控制提供了科学依据。
作者贡献声明
马军：写作 – 审稿与编辑。王凤兰：写作 – 审稿与编辑。周海军：写作 – 审稿与编辑、可视化、资金获取、概念构思。关梦梦：写作 – 初稿撰写、可视化、验证、方法学、正式分析、数据管理。孙文静：可视化、验证、正式分析、数据管理。孙冰：写作 – 审稿与编辑、监督、正式分析、数据管理、概念构思。赵晓琴：写作 – 审稿与
利益冲突声明
作者声明他们没有已知的财务利益或个人关系可能影响本文所报告的工作。
