药用草本植物作为治疗剂的重要来源，已被人类使用了数千年[1]、[2]。全球约有350,699种被子植物，其中估计有35,000至70,000种在历史上被各种文化用于药用目的。这些草本植物构成了传统医学体系的基础，并在当代药物发现中继续发挥着关键作用[3]。随着全球健康意识的提高，人们对替代疗法和天然产品的兴趣日益增强，进一步扩大了药用草本植物的应用范围[4]、[5]。如今，它们不仅直接使用，还被用作提取生物活性化合物的来源，从而生产出植物药、精油、香料、树胶、树脂、化妆品、染料和天然杀虫剂[6]、[7]、[8]、[9]、[10]。这种广泛的用途带来了巨大的需求，形成了从地方到国际层面的多层次贸易网络[11]、[12]。根据联合国Comtrade数据库的数据（
https://comtradeplus.un.org/ ），2020年至2023年间，归类为HS代码1211的药用草本植物的全球贸易量持续增长，年增长率在6%到10%之间。2024年，药用草本植物的进出口总量达到1,511千吨，贸易价值约为79.54亿美元。与2023年相比，贸易量和价值分别增长了67%和60%。这一显著增长凸显了药用草本植物产业的巨大潜力和光明前景。
随着药用草本植物贸易的全球化加速，质量控制和追溯成为关键问题[13]。这涉及准确识别产品品种、来源和制造过程[14]、[15]。消费者对产品安全和疗效的期望不断提高，进一步推动了行业透明度的需求[16]。因此，有必要加强对药用草本植物生产和分销的监督，并实施更严格的质量控制措施。
独活（Atractylodes lancea (Thunb.) DC.（AL）和柴胡（Atractylodes chinensis (DC.) Koidz.（AC）是独活根茎（Atractylodis rhizoma，简称AR） 的植物学来源，传统上用于治疗胃肠道疾病、夜盲症和2019冠状病毒病[17]、[18]。历史上，江苏省茅山地区生产的野生AL被公认为市场上质量最高的AR商品。环境和人为因素最近威胁到了野生AL资源，导致市场转向以栽培产品为主。这些栽培产品主要产自江苏、湖北和河南三个省份[19]、[20]、[21]。由于地区和生产方法的不同，AL的效果也有所差异。江苏省茅山地区生产的野生AL因其卓越的质量和治疗效果而受到历代医生的高度评价，消费者愿意支付更高的价格。不同来源和生产工艺的AL具有相似的特性，加之难以根据这些特征区分AL和AC产品，给市场监管和质量控制带来了重大挑战。因此，建立准确可靠的追溯方法对于确保AL产品质量和保护生产者的合法权益至关重要。
常用的AL质量控制分析技术包括气相色谱-质谱（GC–MS）、高效液相色谱（HPLC）和超高效液相色谱（UPLC）[22]、[23]、[24]、[25]、[26]、[27]。一项研究利用HPLC测量了AL中的阿特拉基丁（atractylodin）、阿特拉基隆（attractylon）、β-欧德莫尔（β-eudesmol）和阿特拉基烯醇苷II（attractylenolide II），并确定了其来源[27]。我们之前的研究通过顶空气相色谱-质谱（HS-GC-MS）和闪蒸气相色谱电子鼻（flash GC e-nose）分析了挥发性代谢物，成功探索了识别AL类型、地理来源和制造过程的方法[28]。这些方法侧重于检测AL精油的化学特性，是有效的AL质量控制工具。
然而，必须认识到药用草本植物的精油经常存在稳定性问题。生产和储存过程中的光照、温度和氧气会显著影响精油，通过光氧化、自氧化、异构化和光环加成等反应改变其化学组成[29]、[30]、[31]、[32]、[33]。这些变化会对质量控制产生负面影响[34]、[35]、[36]、[37]、[38]、[39]、[40]。因此，开发一种更可靠的方法来保证AL的质量控制和稳定性仍然十分必要。
稳定同位素和微量元素是药用草本植物质量控制的可靠标志物[41]、[42]、[43]、[44]、[45]。在自然环境中，药用草本植物不断与周围环境进行物质交换。草本植物中的碳稳定同位素组成主要反映光合作用，受温度、海拔和产地的影响[46]，而氮稳定同位素组成主要与施肥方式相关[41]。AL商品通常在收获后就地加工，包括去除、清洗和干燥根部；因此，在流通过程中不受光合作用和施肥的影响。因此，AL商品中的碳和氮同位素含量相对稳定，使其成为质量控制的潜在标志物。此外，草本植物的微量元素组成受环境和地质因素的影响，导致不同地区的微量元素含量存在显著差异。这种变异性突显了利用微量元素组成作为AL质量控制标志物的潜力[47]、[48]、[49]、[50]、[51]。稳定同位素和微量元素的联合分析被广泛用于确定各种草本植物的地理来源，如水稻[52]、藏红花[44]、中国白菊花[45]和烟草[46]，并被全球公认为有效的来源追溯方法。徐等人利用电感耦合等离子体质谱（ICP–MS）分析了江苏省Jurong、南京Lingshan Mountains、镇江Nanshan Mountains以及河南省Xinyang地区的AL样品中的20种微量元素浓度[53]。茅山地区AL中钙（Ca）、铜（Cu）和锌（Zn）含量较高，表明微量元素可作为AL追溯的潜在标志物。关于AL的稳定同位素的研究尚不充分。稳定同位素和微量元素分析的结合为AL追溯提供了一种有前景且可靠的方法。
此外，近红外（NIR）光谱因其快速和无损的特性而被用于确定各种药用草本植物的来源，包括三七（Panax notoginseng）、藏红花（Saffron Flower）、山茱萸（Cornus officinalis）和人参[54]、[55]、[56]、[57]。姜和彭等人有效利用NIR确定了AR的来源[26]、[58]。然而，利用NIR探索AL的生产方式并彻底解决与其来源、产地和生产技术相关的追溯问题的研究仍然有限。多源数据融合技术有望整合多种数据源，从而增强互补性和协同效应，提高机器学习算法的全面性、准确性和可靠性[54]、[59]。然而，在AL来源追溯领域，尚缺乏通过融合多源数据（如稳定同位素、微量元素、风味成分和近红外光谱）来建立来源追溯模型的研究报告。
为解决这一关键问题，本研究开发了一种新的多平台分析和数据融合策略。我们采用了一系列技术，包括用于δ13 C和δ15 N分析的稳定同位素比质谱（IR-MS）、用于多元素分析的电感耦合等离子体质谱（ICP-MS）、用于挥发性成分和风味成分的顶空气相色谱-质谱（HS-GC–MS）和闪蒸GC电子鼻，以及近红外（NIR）光谱。除了通过化学计量学方法识别关键区分标志物外，我们还率先使用先进的机器学习算法整合了这些互补数据集。目标是构建一个高性能、统一的追溯模型，能够准确区分AL的品种、地理来源和生产方式。本研究中建立的强大分析框架证明了多平台数据融合策略在AL认证中的实用性和有效性。这种方法为解决药用草本植物质量控制中的常见挑战提供了新的途径。
