钙钛矿太阳能电池（PSCs）因其卓越的光电性能、低成本的溶液加工工艺以及不断提高的能量转换效率（PCE）而成为最有前途的光伏技术之一[[1], [2], [3]]。
自2009年首次报道以来，PSCs的PCE已从3.8%飙升至超过27% [4,5]，这一水平与晶体硅太阳能电池相当[6]。这些显著成就源于金属卤化物钙钛矿出色的光吸收能力、长的载流子扩散长度和可调的带隙。然而，尽管取得了快速进展，PSCs的商业化仍受到长期运行稳定性和大面积制造相关挑战的阻碍。目前，大多数先进的PSCs基于有机-无机杂化钙钛矿，如碘化甲基铵铅（MAPbI?）和甲酰胺基类似物[[7], [8], [9], [10]]。虽然这些材料展示了出色的效率，但有机阳离子的挥发性导致严重的热不稳定性和湿气敏感性，限制了其实际应用。相比之下，全无机钙钛矿，如CsPbI?及其混合卤化物衍生物[[11], [12], [13]]，表现出更好的热稳定性和环境稳定性，使其成为耐用的太阳能电池候选材料。
在所有全无机混合卤化物钙钛矿中，CsPbI?Br和CsPbIBr?由于比纯碘化物钙钛矿（CsPbI?）具有更好的相稳定性而受到特别关注[11,13,14]。此前，我们小组的Sheng等人通过两步热处理（预退火后重新退火）制备出了具有均匀形态和高结晶度的CsPbIBr?薄膜，实现了9.6%的能量转换效率[15]。然而，CsPbIBr?中的高溴含量导致带隙宽化至2.05电子伏特，这限制了光谱吸收范围并减少了光电流的产生。相比之下，CsPbI?Br在光学吸收和结构稳定性之间提供了最佳平衡，具有更窄的带隙（1.9电子伏特）和更好的抗相变性能[13,16]。这些特性使得CsPbI?Br成为高效钙钛矿太阳能电池的更有前途的候选材料。例如，Abouzied等人通过引入TiCl?（部分替代了钙钛矿晶格中的Pb）提高了CsPbI?Br薄膜的湿气稳定性并抑制了非辐射复合[17]，从而使无机PSCs的PCE从14.23%提高到了17.14%。
尽管具有这些优势，但制备高质量CsPbI?Br薄膜仍然具有挑战性，因为传统的溶液基方法通常需要复杂的处理步骤和高温退火，这阻碍了可扩展性并带来了与溶剂使用相关的环境问题[18]。为了克服这些限制，基于真空的沉积技术引起了越来越多的关注。其中，磁控溅射作为一种成熟的物理气相沉积（PVD）技术，具有无溶剂处理、精确厚度控制、优异的薄膜均匀性以及适合工业规模生产的优势[19]。这些特点使得磁控溅射成为制备钙钛矿薄膜的可行替代方法，实现了一种无需后续退火的高质量钙钛矿层的高效、环保的制造途径。磁控溅射已广泛应用于钙钛矿太阳能电池中，用于沉积功能层[20]，包括作为空穴传输层的NiO?[21,22]、作为电子传输层的SnO?和ZnO[23, [24], [25]，以及作为经济高效的counter电极的过渡金属[26]。然而，通过溅射直接制备钙钛矿吸收层的研究还相对较少。
Gao等人使用磁控溅射制备了高质量的有机-无机钙钛矿薄膜，在沉积后处理后实现了15.22%的PCE[27]。Falsini等人通过射频（RF）磁控溅射制备了大面积的CsPbCl?纳米晶体薄膜，并通过温度依赖的光致发光光谱研究了载流子复合动态[28]。Morello等人采用一步溅射工艺制备了CsPbBr?薄膜，在低温下观察到放大的自发辐射（ASE），并发现靶材的成分调节可以有效降低ASE阈值[29]。同样，Xu等人报道了通过RF磁控溅射制备的大面积CsPbBr?薄膜，未使用有机溶剂[30]，突显了其作为工业上可行且环保的沉积方法的潜力。与通过溶液基方法制备的CsPbI?Br薄膜相比，溅射薄膜在微观结构和材料性能上存在显著差异。溶液处理的薄膜通常需要溶剂工程和抗溶剂辅助结晶，可能导致薄膜均匀性差、残留溶剂陷阱以及在常温条件下的相不稳定[29,30]。相比之下，溅射方法提供了一种无溶剂的途径，能够制备致密、无针孔的薄膜，具有更高的相纯度和更好的环境稳定性。此外，溅射薄膜在较低的基底温度下形成，无需高温退火，减少了热应力，并适用于柔性或温度敏感的基底。这些优势使得溅射方法在可扩展制造方面具有巨大潜力。这些研究强调了磁控溅射在可扩展钙钛矿薄膜制备方面的潜力，尽管其在CsPbI?Br吸收层中的应用仍需进一步探索。
在这项工作中，我们报道了一种一步法RF磁控溅射工艺，通过将5%摩尔比的碘化二甲铵（DMAI）加入溅射靶材中，实现了CsPbI?Br基钙钛矿薄膜的可扩展制备。这一策略显著提高了薄膜的结晶度和表面形态，延长了载流子的寿命并增强了环境稳定性。我们的发现展示了磁控溅射在制备高质量无机钙钛矿薄膜方面的强大潜力，并为可扩展和稳定的钙钛矿光伏技术提供了可行的途径。
