质子辐照和氧退火对β-Ga?O?外延晶片光致发光性能和带隙的影响

《Journal of Alloys and Compounds》：Impact of Proton Irradiation and Oxygen Annealing on the Photoluminescence and Bandgap of β-Ga 2O 3 Epitaxial Wafer

β-Ga2O3质子辐照缺陷与氧退火修复机制研究。5MeV质子辐照产生氧空位、镓空位等缺陷，导致光致发光淬灭和带隙 narrowing。900℃氧退火有效恢复光学性能，揭示辐照损伤与热退火协同作用机制，为光电子器件缺陷工程提供理论支撑。

　　

魏浩林 | 尤妮莉 | 廖成林 | 王宇豪 | 杨志梅 | 冈敏 | 黄明敏 | 马尧

四川大学物理学院微电子学重点实验室，成都 610065，中国

摘要

缺陷控制对于基于β-Ga₂O₃的光电子学发展至关重要。本研究通过5 MeV质子辐照及随后的高温氧退火，系统地研究了缺陷对β-Ga₂O₃外延晶片的光电性能的影响。质子辐照会破坏Ga-O键，产生多种复杂缺陷，包括氧空位（V_O）、镓空位（V_Ga）、镓氧双空位（V_Ga-V_O）和氧间隙（O_{i），从而导致光致发光（PL）显著减弱和带隙变窄。值得注意的是，在1 × 10¹⁶ p/cm²的超高注量下，由于辐照引起的热退火效应，结构和缺陷状态部分得到恢复；辐照后的氧退火有效修复了晶格损伤，尤其是在900 ℃退火后，光学和结构性能恢复到了辐照前的状态。本工作阐明了β-Ga2O3在质子辐照和热处理过程中的损伤与恢复机制，为通过缺陷工程调整其性能以用于先进的光电探测器和神经形态学光电子设备提供了重要见解。}

引言

超宽禁带（UWBG）半导体β-Ga₂O₃具有优异的材料特性，包括极宽的带隙（约4.9 eV）、高的击穿电场（8 MV/cm）和较高的Baliga优值（3444）。这些特性使得β-Ga₂O₃成为下一代航空航天电源电子学的高度有吸引力的候选材料。然而，β-Ga₂O₃的本征缺陷通常会导致n型导电性，实现有效的p型掺杂面临重大挑战。因此，许多研究集中在β-Ga₂O₃的掺杂和缺陷上[1]、[2]。除了用于肖特基势垒二极管（SBDs）[3]、结势垒肖特基二极管（JBSs）[4]、金属氧化物半导体场效应晶体管（MOSFETs）[5]和异质结二极管[6]等电源电子设备外，基于β-Ga₂O₃的太阳盲紫外光探测器（PDs）[7]、[8]在火焰和放电检测、紫外（UV）天文学、非视距通信以及深紫外（DUV）成像等多种应用中也越来越受到重视。

最近的研究表明，控制β-Ga₂O₃中的氧空位（V_O）缺陷对于调节PD性能至关重要，主要是因为缺陷能级对光子吸收有显著影响。氧退火处理可以有效降低V_O浓度，从而提高响应速度和改善拒收率[9]。相反，诸如溅射沉积[10]、Kr离子辐照[11]和特定退火条件[12]等工艺可以增加V_O浓度，进而提高器件响应性。V_O的存在有助于更大的内部增益并加速电子-空穴复合，使PDs快速恢复[13]。因此，优化V_O浓度对于实现优异的PD性能至关重要[14]、[15]、[16]。此外，高V_O浓度可以诱导持续的光电导性（PPC），这有助于β-Ga₂O₃中的光电突触可塑性[17]，这对于构建光电仿生突触至关重要。

此外，退火和辐照被广泛用于调节半导体中的缺陷。对于β-Ga₂O₃，许多研究探讨了电子[18]、中子[19]、快重离子（SHI）[20]、[21]辐照对其结构和光学性能的影响。这些辐照过程会引入各种点缺陷，如V_O、镓空位（V_Ga）、氧间隙（O_{i）和镓氧双空位（VGa-VO）。大多数VO和VGa-VO配置是非辐射性的[20]，通常会导致辐照后PL强度降低[18]、[21]。然而，质子辐照已被证明可以增强PL强度。例如，将β-Ga2O3单晶样品在1 × 10¹⁴ p/cm²的注量下用80 MeV质子辐照，引入了VO和VGa缺陷[22]。增加的VGa和自陷空穴（STHs）提高了β-Ga2O3块体的PL强度。同样，在5 × 10¹² p/cm²的注量下用300 MeV质子辐照β-Ga2O3薄膜后，观察到PL强度显著增加[23]。此外，用100 MeV质子在1 × 10¹¹ p/cm²的低注量辐照β-Ga2O3和ε-Ga2O3薄膜后，PL强度略有提高，这归因于STHs、VO、VGa和VGa-VO缺陷的增加[24]。将注量增加到1 × 10¹² p/cm²后，100 MeV质子辐照使β-Ga2O3薄膜的PL强度提高了约90%[25]。然而，在5 × 10¹⁵ p/cm²的低能量（150 keV）质子辐照后，ε-Ga2O3薄膜的PL强度没有显著增加[26]。因此，尽管目前相关研究较少，但全面研究低能量和高注量质子辐照对β-Ga2O3的影响是必要的。此外，关于辐照后退火影响的研究仍然有限。}

本研究探讨了在1 × 10¹⁴ p/cm²、1 × 10¹⁵ p/cm²和1 × 10¹⁶ p/cm^{2》高注量下低能量（5 MeV）质子辐照对β-Ga₂O₃外延晶片的影响。原始和经过1 × 1015 p/cm2辐照的外延晶片随后在氧气气氛中退火。对光学、缺陷和结构性能的系统性比较表明，最高注量（1 × 1016 p/cm2）导致平均温度上升340 ℃，产生了部分减轻辐照损伤的原位退火效应。值得注意的是，与先前的报告相反，辐照后的PL强度显著降低。然而，在900 ℃下进行辐照后氧退火有效恢复了PL强度。这些发现阐明了质子辐照和热退火在β-Ga₂O₃中的相互作用，为该材料的缺陷工程提供了宝贵见解。}

实验细节

本研究中使用的β-Ga₂O₃外延晶片来自Novel Crystal Int.，其Si掺杂（约1 × 10¹⁶ cm^-3）外延层生长在Sn掺杂（约5 × 10¹⁸ cm^-3）的β-Ga₂O₃衬底上。外延层和衬底的厚度分别约为10 μm和630 μm。质子辐照实验在中国四川大学核科学技术研究所进行，使用能量为5 MeV、注量为1 × 10¹⁴ p/cm²的质子

结果与讨论

图1(a)展示了SRIM模拟的质子分布，表明5 MeV质子能够穿透到β-Ga₂O₃中平均110 μm的深度，深入衬底。图1(b)展示了电子能量损失（Se）和核能量损失（Sn）的深度剖面，分别对应于电离和位移损伤机制。Se和Sn随穿透深度增加而增加，但Se始终显著更高，表明电离损伤是主要损伤机制

结论

总之，本研究系统地研究了5 MeV质子辐照及随后高温氧退火对β-Ga₂O₃外延晶片的晶体结构、缺陷状态和光学吸收性能的影响。结果表明，质子辐照对整体晶体结构和质量的影响较小，主要损伤发生在Ga_ⅠO₄单元。然而，质子辐照显著增加了

CRediT作者贡献声明

黄明敏：指导、资源提供。马尧：指导、资源提供。杨志梅：撰写 – 审稿与编辑、撰写 – 原稿、资源提供、数据分析、概念化。冈敏：指导、资源提供、概念化。魏浩林：撰写 – 审稿与编辑、撰写 – 原稿、软件使用、方法论设计、实验研究、数据分析、数据管理。廖成林：方法论设计、实验研究、数据管理。王宇豪：方法论设计、实验研究、数据管理。尤妮莉：

利益冲突声明

作者声明他们没有已知的财务利益或个人关系可能影响本文所述的工作。

致谢

本工作得到了中国国家自然科学基金（项目编号61974096）的支持。我们感谢四川大学分析测试中心提供的XPS分析支持，同时感谢严曙光在XPS分析方面的帮助。我们还要感谢四川大学分析测试中心的吴博士、彭博士和王彦英博士在稳态/瞬态荧光实验中的协助。我们衷心感谢四川大学分析测试中心的吴立武教授