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碳基材料超级电容器性能预测研究基于300余篇文献构建了13-9-9-1型ANN模型，通过敏感性分析揭示了比表面积、孔结构、元素掺杂等关键参数对电容性能的影响，开发了开源模块化应用实现电容估算。
宣在敬（Jaekyung Sung）|B.S. Reddy | M. Premasudha | 孙浩俊（Ho-Jun Son）| 朱基坤（K.K. Cho）| N.S. Reddy
庆尚国立大学材料工程与融合技术系，韩国庆尚南道晋州市晋州大路501号，52828
摘要
由于超级电容器具有快速的充放电速率、长寿命和低维护成本，它们成为混合动力电动汽车和便携式电子设备中储能的流行选择。本研究利用人工神经网络（ANN）模型，探讨了基于碳的材料的各种物理化学特性对双电层电容器电容性能的影响。数据来源于已发表的实验数据集（超过300篇文章），用于构建和评估ANN模型。共开发了66种架构来预测输入变量对比电容（F/g）的影响。其中，13–9–9-1架构在0.5/0.8动量项/学习率和15,000次迭代的情况下显示出最小的误差和最高的准确性。所开发的ANN模型通过敏感性分析和定性评估预测了输入变量对比电容的影响。这些结果被实现在一个模块化的开源应用程序中，仅使用基于碳的电极的特性即可估算电容。此外，本研究还提供了一个新的综合数据集，该数据集来自已发表的研究文章，展示了电化学技术如何从ANN中受益。
引言
随着对间歇性可再生能源和电子设备的依赖不断增加，对高效储能解决方案的需求显著增加[1]，[2]。作为先进的电化学储能装置，超级电容器因其延长的循环寿命和快速的充放电能力而备受关注，这些能力得益于多孔电极-电解质界面发生的静电和法拉第过程[3]，[4]。与难以满足某些应用快速能量需求的电池不同，超级电容器在高功率储能和传输方面表现出色，适用于电网储能、频率调节、能量传输和负载平衡等应用[5]，[6]，[7]，[8]。然而，与电池相比，它们的能量密度较低，导致运行时间较短。基于碳的材料在静电双层电容器（EDLC）的开发中起着关键作用，因为它们具有出色的物理、化学和电化学性能，包括高表面积、可调的孔隙率、良好的导电性和化学稳定性[9]，[10]。尽管已经探索了过渡金属氧化物和导电聚合物等替代材料，但由于其更高的功率密度和成本效益，碳仍然是商用超级电容器中最常用的活性材料[11]，[12]。EDLC的能量密度（E）与比电容（SPC）直接相关，如关系式[13]，[14]所示。
提高比电容对于提升超级电容器的能量密度至关重要。在各种因素中，孔径大小和结构是主要决定因素，介孔和大孔可以补充微孔，以克服功率密度和电容的局限性[15]，[16]。其他影响因素包括比表面积、孔隙体积、D带与G带比率（ID/IG）以及氮和氧等元素的掺杂百分比，这些都会影响碳电极的电化学活性[17]，[18]。尽管进行了大量实验研究，但理论和分子模拟仍不足以预测复杂碳材料的性能，因此需要使用先进的数据驱动方法。机器学习（ML）已成为预测和优化材料性能的强大工具。研究已成功应用ML算法（如XGBoost和混合ANN-遗传框架）来建模超级电容器的比电容[19]，[20]。然而，大多数现有研究受到相对较小或异构数据集和有限输入描述符选择的限制，通常只关注孤立的材料属性或特定的实验条件。因此，预测模型的泛化能力有限，对关键物理化学参数的耦合效应的洞察也不足。尽管在过去两年中报道了一些基于ML的研究，但这些研究主要强调算法性能，而不是不同材料系统、电解质和测试协议之间参数重要性的系统比较[21]，[22]，[23]。最近，Amarish Dubey等人[19]开发了多种ML方法来预测比电容，并取得了84%的准确率。然而，仍缺乏一个全面且最新的数据驱动分析，该分析整合了广泛的物理化学特征，并对其对比电容的集体影响进行批判性评估，而这正是本工作所要解决的。
本研究通过收集来自300多篇关于基于碳的超级电容器研究文章的557个实验条件，填补了这些空白。使用ANN分析了关键参数，包括电压窗口、比表面积、孔结构及元素掺杂，以建模和优化比电容。ANN方法不仅减少了实验资源的需求，还提供了关于材料属性与性能之间关系的精确、可操作的见解。此外，还进行了单变量和双变量敏感性分析，以阐明单个参数和组合参数对电容的影响。通过使用可再生或回收的碳材料，本研究符合循环经济的原则，强调减少、再利用和回收资源，以最小化浪费和环境影响。这些努力通过减少温室气体排放和解决可持续能源生产、存储和转换中的关键挑战，支持向低碳未来的过渡。
建模过程
本研究使用ANN模型来优化物理化学性质和操作参数，以实现高性能超级电容器。选择比电容作为输出，选择提高超级电容器性能的设计变量作为输入。首先，使用从300多篇已发表文章中提取的实验数据集构建用于预测比电容的ANN模型。本研究的目的是将ANN模型的性能与其他方法进行比较
ANN模型超参数的影响
图3显示了动量项和学习率对训练集、测试集和总数据集的RMSE和平均误差的影响。学习率指定了沿着梯度走向损失函数最小值时的步长大小。相比之下，动量权重在更新当前权重时考虑了之前的权重变化[27]，[28]。动量项将提高ANN模型的准确性和训练速度。对于学习率来说，它可以调节学习速率
结论
ANN模型用于预测基于碳的电极材料的各种物理化学和电化学测试参数对ELDC超级电容器比电容的影响。首先，通过从300多篇关于基于碳的电极超级电容器的实验研究文章中提取信息，建立了一个数据库。这包括比表面积、孔隙体积、孔径大小、微孔体积、ID/IG氧、硼等参数的信息
CRediT作者贡献声明
宣在敬（Jaekyung Sung）：撰写——初稿，软件开发，概念构思。B.S. Reddy：撰写——初稿，软件开发，形式分析，数据整理，概念构思。M. Premasudha：研究调查，形式分析。孙浩俊（Ho-Jun Son）：形式分析，数据整理。朱基坤（K.K. Cho）：监督，资金获取，形式分析，数据整理。N.S. Reddy：撰写——审稿与编辑，验证，监督，软件开发，项目管理，方法论研究，资金获取。
利益冲突声明
作者声明他们没有已知的财务利益或个人关系可能影响本文所述的工作。
致谢
本工作得到了庆尚国立大学2024年研究促进计划的支持。该研究还得到了韩国国家研究基金会（NRF）的资助（项目编号RS-2025-23963039）
