CeFeB/SrFe?O??混合键合磁体的磁温度特性研究

《Journal of Magnetism and Magnetic Materials》：Magnetic temperature characterization of CeFeB/SrFe 12O 19 hybrid bonded magnets

CeFeB/SrFe12O19复合永磁体通过粉末冶金法制备，系统研究不同SrFe12O19含量对材料微观结构和磁性能的影响，发现30% SrFe12O19时相对密度最大，高温下CeFeB含量增加提升饱和磁化和剩磁，低温下矫顽力温度系数变化显示材料在高温和低温下的稳定性优化。

　　

李春红|蒲秋竹|郭东林|马一龙|张红丽|奚永通|罗先福|邓志刚

重庆科技大学冶金与动力工程学院，中国重庆401331

摘要

通过粉末烧结法制备了不同SrFe₁₂O₁₉含量的CeFeB/SrFe₁₂O₁₉混合粘结磁体，并系统研究了SrFe₁₂O₁₉和CeFeB比例对磁体微观结构及磁性能的影响，测试温度范围包括低温（200?300 K）、室温以及高温（300–423 K）。结果表明，细小的SrFe₁₂O₁₉颗粒填充了CeFeB粉末之间的间隙，当SrFe₁₂O₁₉含量为30 wt%时，复合材料的相对密度达到最大值。在高温下，饱和磁化强度(Ms)和剩磁(Mr)随CeFeB含量的增加而增大。矫顽力(Hc)、Ms和Mr的温度系数绝对值随SrFe₁₂O₁₉含量的增加而减小，表明其热稳定性得到提升。在低温时，Ms、Mr和Hc均随CeFeB含量的增加而升高。矫顽力的温度系数从正值（CeFeB含量30 wt%时）变为负值（CeFeB含量50%和70%时），表明其在低温下的稳定性得到改善。SrFe₁₂O₁₉有助于提高高温性能，而CeFeB则增强了低温下的性能，使得这种磁体能够适应高低温环境。此外，通过表面活性剂辅助球磨制备了各向异性的CeFeB粉末，并在磁场中取向，制备出了各向异性的CeFeB/SrFe₁₂O₁₉混合磁体，其最大磁能积达到3.96 MGOe。

引言

近年来，永磁材料在电动汽车、风力发电和航空航天等多个领域得到了广泛应用，对磁体综合性能的要求不断提高。与此同时，永磁材料成本的上升（例如，在永磁同步电机中成本可占总成本的30%以上）使得成本效益成为关注的重点。这重新激发了人们对永磁铁氧体材料的兴趣。然而，传统的单相磁体系统在同时实现成本效益、宽温度稳定性和环境适应性方面常常面临挑战。为克服这些限制，开发集成多种永磁相的复合磁体已成为重要的研究方向。

在这种背景下，人们采用了多种复合策略来提升磁体的综合性能，尤其是在热稳定性、矫顽力(Hc)、密度和磁能积方面。杨等人发现，在NdFeB磁体中加入SrFe₁₂O₁₉可以有效提高其热稳定性，随着SrFe₁₂O₁₉含量从0 wt%增加到25 wt%，磁体的矫顽力温度系数从-0.4%/°C优化至-0.17%/°C [1]。田等人和罗等人发现，在NdFeB/SmFeN混合磁体中，SmFeN纳米颗粒填充了NdFeB颗粒之间的间隙，不仅提高了磁体密度，还减少了单位体积的有机粘合剂含量，从而有效改善了磁体的磁取向和整体性能 [2], [3]。卢等人报道，SmCo?/Nd?Fe??B复合磁体表现出与单相硬磁体相似的磁性能，同时具有更好的热稳定性和更高的磁性能 [4]。王等人制备了纳米级的SmCo?/Nd?Fe??B混合磁体，发现其在高温下的热稳定性优于单相Nd?Fe??B，并且磁化和磁能积也更高 [5]。安等人进一步证实，随着SmCo含量的增加，NdFeB/SmCo复合磁体的热稳定性得到提升，同时剩磁和矫顽力温度系数也得到优化 [6]。席等人、张等人及马等人发现，在NdFeB磁体中加入MnBi显著改善了其矫顽力温度系数、密度和电化学稳定性 [7], [8], [9]。张等人还观察到，在SmFeN磁体中加入MnBi后也有类似的性能提升，包括矫顽力温度系数和密度的增加 [10]。Sajjad Ur Rehman等人发现，在CeFeB磁体中加入AlNiCo可以提高Ce?Fe??B相的居里温度，为提高高温稳定性提供了可行的方法 [11]。

SrFe₁₂O₁₉具有优异的化学稳定性和低成本优势，但其相对较低的磁能积以及低温下矫顽力的显著下降限制了其在高性能领域的应用。相比之下，CeFeB永磁体由于具有较高的剩磁(Mr)和优异的矫顽力，具有广泛的应用潜力。引入Ce可以有效降低材料成本，同时保持良好的磁性能，在成本敏感的应用中具有显著竞争力 [12], [13], [14]。值得注意的是，CeFeB磁体在性能上介于高端NdFeB永磁体和低端铁氧体或铝镍钴永磁体之间 [15]。然而，CeFeB材料存在抗氧化性差、耐腐蚀性弱以及高温磁性能稳定性不足的问题。通过将低成本铁氧体与CeFeB进行复合烧结和压实，有望结合两种材料的优势，开发出一种新型的柔性永磁材料，兼具低成本、高性能和良好的环境适应性。

实验部分

实验

各向同性CeFeB磁粉（Ce含量为13.5 at%）的制备包括真空熔炼、熔体旋压（转速为26 m/s），然后将所得薄带直接粉碎成粉末。由自贡JOIN-TAG磁性材料有限公司提供的SrFe₁₂O₁₉磁粉经过6小时的滚磨处理，随后在950°C下热处理1小时。两种磁粉的XRD图谱如图1所示。各向同性CeFeB/SrFe₁₂O₁₉粘结复合磁体是通过...

不同温度下各向同性混合粘结磁体的磁性能

XRD分析证实了Ce?Fe??B和CeFe?相的存在（图1）。定量分析显示，该粉末由约89.4 wt%的硬磁相Ce?Fe??B和10.6 wt%的CeFe?相组成。这种相组成与标称的Ce含量（13.5 at%）和快速凝固过程一致，确保了Ce?Fe??B相在复合磁体中的主导作用。虽然存在顺磁性的CeFe?相...

结论

本研究通过粉末烧结工艺制备了各向同性CeFeB/SrFe₁₂O₁₉混合磁体，并系统研究了SrFe₁₂O₁₉含量和温度对其磁性能的影响。细小的SrFe₁₂O₁₉粉末有效填充了较粗的CeFeB颗粒之间的间隙，提高了复合材料的致密度，当SrFe₁₂O₁₉含量为30 wt%时，相对密度达到峰值。磁性能表现出明显的温度依赖性...

CRediT作者贡献声明

李春红：撰写初稿、方法设计、实验研究、数据分析。蒲秋竹：实验研究、数据分析。郭东林：实验研究。马一龙：撰写、审稿与编辑、实验研究、资金筹集。张红丽：数据分析。奚永通：实验研究。罗先福：资金筹集、数据分析。邓志刚：资源支持。

利益冲突声明

作者声明没有已知的财务利益或个人关系可能影响本文的研究结果。

致谢

本工作得到了中国自然科学基金（项目编号：CSTB2023NSCQ-MSX0447、CQYC20220309997、cstc2024ycjh-bgzxm0001和CSTB2025TIAD-qykjggX0331）的资助。