Al诱导了CdS量子点薄膜的多模光特性

《Optical Materials》：Al induced multimodal photo characteristics of CdS CQDs Thin Films

本研究采用化学共沉淀法制备了不同Al掺杂浓度的CdS胶体量子点薄膜，系统研究了掺杂浓度对可见-近红外光电探测器性能的影响。结果表明，Al掺杂显著提升了器件的灵敏度、响应度和检测度，其中A2器件在532nm波长下灵敏度达1182%，响应度27.74 A/W，检测度2.01×10^12 cm2·Hz?·1?·W?1，优于未掺杂和其它浓度器件，且性能在近红外区域尤为突出。

　　

Tania Kalsi|Nupur Saxena|Sachin Godara|Sandeep Arya|Ashok Bera|Pragati Kumar

纳米材料与器件实验室，贾姆穆中央大学物理与天文科学系，Rahya-Suchani，Samba-181 143，J&K，印度

摘要

高质量CdS胶体量子点（CQDs）由于其宽带隙和激子的量子限制，正逐渐成为光学活性掺杂剂的理想宿主材料。掺杂主要用于生产具有增强光学和电学性能的半导体材料。本文通过使用掺铝的CdS薄膜（TFs）展示了低成本且易于制备的可见光-近红外（PDs）。进一步研究了不同光照强度（405 nm至845 nm）下掺杂浓度对光敏行为的影响。成功掺杂后，观察到CdS的光敏参数有所提升。在405 nm光照下，A₀器件的灵敏度（S）约为145%，这比在532 nm光照下A₂器件的最高灵敏度（约1182%）低一个数量级。同样，其他性能参数（响应度R、外部量子效率EQE和检测度D）分别为约27.74 AW^-1、64.35 x 10²%和2.01 x 10¹² cmHz^1/2W^-1，且这些参数在A₂器件中达到最大值，显著高于在近红外区域最佳光照下的器件。研究表明，通过引入Al³⁺离子，探测器性能参数得到了显著提升。

引言

互联网上流传的每一条信息都是一种光脉冲，它被转换成电信号进行传输，执行这种转换的设备就是光电探测器（PD）。在医疗、军事、通信和环境应用等多个领域，对具有卓越性能的PD设备的需求正在增加。尽管取得了实质性进展，但为宽带应用制造高性能且成本效益高的PD仍然是一个挑战。优秀的光电探测器应具备高光敏度、快速响应时间、良好的检测度以及在特定波长范围内的高效性能。迄今为止，各种半导体材料已被用于PD，而且在扩展检测范围方面也取得了显著进展。

最近的研究表明，基于II-VI族元素的纳米结构半导体材料在光电应用中具有巨大潜力，因为它们在合成过程中可调谐吸收光谱。其中，硫化镉（CdS）在纳米结构（NSs）形式下表现出优异的性能，适用于从紫外（UV）到红外（IR）范围的光电检测、太阳能电池、成像、传感、光通信、窗口层、非线性光学、平板显示、发光二极管和光催化等领域。CdS NSs和薄膜（TFs）的光电性能受多种因素影响，包括掺杂类型和浓度、制备或沉积方法、沉积后处理以及溶液的pH值等。大量研究表明，阳离子和阴离子掺杂可以显著改善CdS TFs的光电性能，包括光检测性能。

例如，Waldiya等人[29]报道了通过化学浴沉积（CBD）制备的CdS纳米粒子薄膜的光检测性能，在420 nm波长下的响应度R值介于约0.05至0.38 A/W之间，检测度D为约2.6 × 10¹³ Jones；Husham等人[30]在400至650 nm波长范围内获得了约0.075至0.25 A/W的R值；Najm等人[31]热制备的Ag:CdS薄膜在200至1000 nm范围内显示出约0.05至0.43 A/W的R值。Barman等人[32]证明了Cd_1-xZn_xS TFs的光检测性能有显著提升；Dedong等人[33]研究了掺铒的CdS纳米带的光检测性能，发现在955 nm波长下其响应度R和外部量子效率EQE分别约为9.2x10³ A/W和11930%。这些研究详细说明了材料性能和指标的变化，并将这些变化与掺杂浓度相关联。Shkir等人的最新报告强调了通过喷雾热解法制备的Eu@CdS和Pr@CdS薄膜在高性能光电探测器应用中的潜力。这些杂质产生的大量陷阱态对半导体PD的光响应性能起着重要作用。我们之前的研究使用Mg、Cu和Ag掺杂的CdS CQDs TFs制备了多波段和宽带光电探测器（400–845 nm）。研究发现，通过改善掺杂剂的性能参数，可以扩展材料（CdS）的光响应范围。因此，研究掺杂剂及其浓度如何影响光电性能总是有益的，以理解它们之间的相互作用和依赖关系。

尽管已经制备了许多掺杂的CdS NSs，但掺铝的CdS受到的关注较少。此外，铝掺杂过程可能对PD的性能产生积极影响。总体而言，文献强调了CdS在PD应用中的潜力及其掺杂机制和制备技术的重要性。尽管已有进展，但仍需进一步研究以优化掺铝CdS的性能，尤其是系统地变化掺杂浓度，这方面与其他掺杂剂相比研究还不够充分。因此，在本工作中，我们采用旋涂技术制备了含有0%、1%、2%、3%、4%和5%铝掺杂的CdS CQDs薄膜，并对其结构性能进行了表征。最后，在405 nm、532 nm、635 nm、650 nm、782 nm和845 nm不同波长的可见光照射下研究了制备的光电探测器的光敏行为。

材料合成与薄膜沉积

通过成本效益高的化学共沉淀方法，在50°C的高温下系统地制备了不同铝浓度（0 wt%至5 wt%）的掺铝CdS量子点（QDs）。首先，在去离子水中，在恒定磁力搅拌下制备了0.1 M Cd(NO₃)₂·4H₂O、0.5 M Na₂S和Al(NO₃)₃·9H₂O（对于1 wt%至5 wt%的铝掺杂，浓度分别为0.001 M至0.005 M）的透明均匀溶液，持续时间为一小时。然后加入Al(NO₃)₃·9H₂O溶液...

形态学、元素和结构表征

通过高分辨透射电子显微镜（HRTEM）图像研究了晶体的微观结构。图1(a)和1(b)分别显示了A₀和A₅的HRTEM图像。从图1(a)和1(b)可以明显看出，A₀和A₅都存在堆垛缺陷，但A₀还确认了孪晶结构的存在。此外，值得注意的是，随着掺杂物的引入，堆垛缺陷的顺序发生了变化。A₀的堆垛缺陷顺序为ABCABABC，而A₅的堆垛缺陷顺序为ABCACAABC。

结论

总之，本研究成功制备并表征了掺铝的CdS CQDs薄膜，展示了它们在宽可见光-近红外（Vis-NIR）光谱范围内的增强光检测能力。铝离子的掺入显著提高了PD的性能参数（如灵敏度S、响应度R、外部量子效率EQE和检测度D），其中在532 nm光照下的A₂器件性能最佳。针对不同器件的检测波长进行优化，进一步证明了铝掺杂的有效性。

CRediT作者贡献声明

Pragati Kumar：撰写 – 审稿与编辑、可视化、验证、资源管理、方法论、研究设计、资金获取、概念构思。 Nupur Saxena：撰写 – 审稿与编辑、可视化、验证、资源管理、数据整理、概念构思。 Sachin Godara：撰写 – 审稿与编辑、可视化、验证、资源管理、概念构思。 Sandeep Arya：撰写 – 审稿与编辑、可视化、验证、资源管理、形式分析。 Ashok Bera：撰写 –

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? 作者是[Discover Nano, Chemical Physics Impact]的编委会成员/主编/副主编/客座编辑，未参与本文的编辑审查或发表决定。

致谢

作者（PK）感谢印度新德里的科学与工程研究委员会、大学加速器中心（IUAC）和大学资助委员会（UGC）在项目ECR/2016/001468、IUAC/XIII.7/UFR-61310以及UGC-Startup资助（编号F.30-352/2017(BSR)下提供的财务支持。作者（TK）也感谢印度新德里的科学与工业研究委员会（CSIR）的支持。