《Food Hydrocolloids》:Integrated valorization of durian rind into bioactive carboxymethyl cellulose hydrogels: Co-recovery of flavonoids and cellulose with physicochemical, functional, and economic evaluation
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榴莲果皮废弃物通过溶剂提取和分馏获得高黄酮含量氯仿组分(281.33 mg QE/g),残留纤维素经改性制成CMC,与黄酮组分共价交联制备生物活性水凝胶薄膜,兼具抗氧化(IC50=55.75 μg/mL)、抗炎(IC50=610.70 μg/mL)和抗菌(抑菌圈10-14 mm)功能,经济评估显示工业化潜力。
阮 Thi Cam Vi | 阮 Hoai Khang | 阮 Thi Kim Chi | V?n Tien-Ngo | 阮 Vinh Tran Phuc | Ly Boi Tuyen | Tr??ng Dieu-Hien | Colin J. Barrow | 阮 Hoang Chinh
越南胡志明市东德望大学应用科学学院
摘要
榴莲产业产生了大量的果皮废弃物,这引发了严重的环境问题和资源损失。本研究提出了一种综合利用方法,通过共同回收富含黄酮的提取物和纤维素,将榴莲果皮转化为高价值的生物材料,用于制备生物活性羧甲基纤维素(CMC)水凝胶薄膜。溶剂萃取和分离得到了多种生物活性组分,其中氯仿组分具有最高的总黄酮含量(281.33 mg QE/g 提取物)和槲皮素浓度(1.0 mg/g 提取物)。从萃取残渣中分离出的纤维素具有较高的产率(27.10%)和纯度(93.39%),随后被改造成CMC。所得CMC与柠檬酸交联,制备出负载有氯仿组分的氢凝胶薄膜。傅里叶变换红外光谱(FTIR)分析证实了基于酯化的交联过程,扫描电子显微镜(SEM)观察显示了交联和黄酮掺入引起的形态变化。使用10%柠檬酸制备的氢凝胶薄膜表现出最佳的网络结构和机械性能。体外释放研究表明,负载有1%氯仿组分的氢凝胶在24小时内释放了65.34%的黄酮。制备的氢凝胶薄膜显示出显著的体外抗氧化活性(IC50 = 55.75 μg/mL,DPPH抑制)、抗炎活性(IC50 = 610.70 μg/mL)以及对抗金黄色葡萄球菌、枯草芽孢杆菌和大肠杆菌的抗菌活性(抑制圈:10 – 14 mm)。经济评估表明该工艺具有成本效益和可扩展性。这种综合方法为利用榴莲果皮生产多功能生物活性水凝胶提供了可持续途径,促进了废弃物增值,并为循环生物经济和可持续材料发展做出了贡献。
引言
榴莲(Durio zibethinus)是东南亚国家(包括印度尼西亚、泰国、越南和马来西亚)最重要的热带水果之一(Singh等人,2024年)。近年来,全球榴莲产业迅速扩张,年产量约为300万吨(Singh等人,2024年)。然而,只有榴莲果肉被用于食品工业,导致产生了大量副产品(Ali等人,2020年)。榴莲果皮占水果总重量的60-70%(Gamay等人,2024年),因此在水果加工后产生了大量富含木质纤维素的废弃物。将榴莲果皮填埋或焚烧会引发严重的环境问题,如温室气体排放和异味。此外,榴莲果皮的低利用率意味着错过了价值回收和可持续资源管理的机会。
榴莲果皮是生物活性化合物和结构化合物的丰富来源,包括酚类、黄酮、果胶和纤维素(Suriyatem等人,2019年)。这些生物活性化合物具有多种功能,在制药、化妆品、食品和生物材料等多个行业中引起了越来越多的关注(Gamay等人,2024年;Tabatabaei等人,2024年;Tran等人,2025年)。我们之前的研究表明,榴莲果皮是具有抗氧化、抗炎、抗菌、抗癌和抗糖尿病作用的高活性黄酮的潜在来源(Nguyen等人,2024年;Tran等人,2024年),凸显了其作为增值材料多功能原料的潜力。同时,占榴莲果皮40-64%的纤维素是一种可再生、可生物降解、无毒且可化学改性的聚合物(Ahmad等人,2025年;Gamay等人,2024年)。它可作为基于生物聚合物的材料(如羧甲基纤维素(CMC)的前体,进一步加工成用于封装和控制释放的水凝胶(Suriyatem等人,2019年)。早期的研究主要集中在将榴莲果皮转化为CMC并优化反应条件以生产功能性纤维素衍生物,侧重于聚合物合成和物理化学表征,而很大程度上忽视了生物质中固有的生物活性化合物(Rachtanapun等人,2012年)。最近的研究报道了与共聚物(如聚乙烯醇)混合的榴莲果皮衍生CMC水凝胶,并使用模型载药(例如亚甲蓝)进行了评估,显示出有希望的水凝胶形成和释放行为(Pratinthong等人,2025年)。然而,这些方法通常依赖于外部来源的活性化合物和/或合成共聚物,而不是将榴莲果皮衍生的载体与榴莲果皮衍生的生物活性组分整合到一个单一的共衍生材料平台中(Pratinthong等人,2025年)。
水凝胶是交联的聚合物网络,能够保留大量水分,使其在生物医学、制药和食品应用中具有潜力(Yin等人,2024年)。人们越来越关注开发天然来源的水凝胶,特别是那些由可再生聚合物(如海藻酸盐、壳聚糖、纤维素和CMC)合成的水凝胶,因为它们具有生物降解性、生物相容性和可调的物理化学性质(Xu等人,2024年;Yin等人,2024年)。此外,通过加入植物提取物或天然生物活性化合物(包括黄酮、酚类和萜类化合物),开发出了具有抗氧化、抗炎和促进伤口愈合功能的水凝胶(Ameena等人,2023年;Lin等人,2021年)。然而,大多数从生物质到材料的研究采用单一流程方法,要么专注于用纤维素制备水凝胶,要么专注于评估生物活性提取物,而共存成分往往被丢弃或未得到充分利用。这限制了整体碳效率并阻碍了工业规模化,突显了集成增值策略的必要性。
应用于生物质的集成生物精炼方法表明,与单一产品工艺相比,同时回收多种价值流可以提高可持续性和竞争力(Pandey & Sharma,2024年)。尽管取得了这些进展,但在展示一种整体方法方面仍存在明显差距,该方法能够同时将榴莲果皮转化为富含黄酮的组分和具有验证的生物活性及控制释放功能的纤维素衍生水凝胶载体。为此,本研究提出了一种综合增值策略,利用榴莲果皮中的富含黄酮的提取物和纤维素来开发生物活性CMC水凝胶薄膜(图1)。在此方法中,榴莲果皮经过溶剂萃取和分离,得到富含黄酮的提取物(FF)。剩余的富含纤维素的果肉——通常作为废弃物丢弃——随后被回收并化学改性为CMC。制备的CMC与柠檬酸交联形成水凝胶,然后加载富含黄酮的提取物,制成含有草药提取物的水凝胶薄膜(CMC/CA/FF)。这些水凝胶薄膜通过扫描电子显微镜(SEM)、傅里叶变换红外光谱(FTIR)和药物释放分析对其物理化学和形态特性进行了系统表征,同时通过体外抗氧化、抗炎和抗菌实验评估了其生物活性。
这种集成生物精炼方法能够充分利用同一原料中的有价值成分,最小化废弃物产生并最大化资源回收。完全由榴莲衍生成分组成的水凝胶的制备不仅展示了可持续的材料创新,还符合废弃物增值和可持续发展的目标。这种策略为生产高价值、环保的生物材料提供了有前景的途径,具有在食品、生物医学和制药领域的应用潜力。
材料
2022年8月,从越南同江省的一个当地农场收集了“RI6”品种的榴莲果皮。植物材料由越南热带生物学研究所的Van-Son Dang博士进行分类鉴定和验证,并存档了参考标本(编号VNM00043067)。收集后,使用ZXMOTO(中国)机械研磨机将果皮粉碎,并在-20°C下储存以备后续使用。所有化学品、试剂和培养基
从榴莲果皮中提取和表征黄酮提取物
对榴莲果皮进行溶剂萃取和分离后,得到了一个粗乙醇提取物和三个组分:氯仿组分、乙酸乙酯组分和水组分,提取率分别为11.76%、5.96%、3.05%和2.41%。如表1所示,氯仿组分的总黄酮含量(TFC)最高(281.33 mg QE/g 提取物),其次是乙酸乙酯组分(177.10 mg QE/g 提取物)和粗乙醇提取物(81.76 mg QE/g 提取物)
结论
本研究展示了一种从榴莲果皮废弃物中共同回收生物活性黄酮和纤维素的集成生物精炼方法,实现了多功能CMC水凝胶薄膜的制备。氯仿组分具有最高的总黄酮含量(TFC)(281.33 mg QE/g 提取物)和槲皮素浓度(1.0 mg/g 提取物),而从残余生物质中回收的纤维素(产率=27.10%,纯度=93.39%)成功转化为CMC,并与柠檬酸交联形成
CRediT作者贡献声明
阮 Hoang Chinh:写作——审稿与编辑、监督、资源管理、项目管理、方法论、概念构思。
Tr??ng Dieu Hien:写作——初稿撰写、监督、资源管理、项目管理、方法论、概念构思。
Colin J Barrow:写作——审稿与编辑、监督、项目管理、方法论、概念构思。
阮 Vinh Tran Phuc:数据分析。
Ly Boi Tuyen:可视化、数据分析。
阮 Thi Kim Chi:验证。
Goering等人,1970年;Modernist pantry,2025年;陕西宏康生物科技有限公司,2025年;Shraim等人,2021年;Tabatabaei Hosseini等人,2024年;武汉华为科技有限公司,2025年。
作者声明没有利益冲突。
数据将应要求提供。